WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     | 1 ||

новая функция возбужденного электрона либо — для основного состояния — волновая функция электрона внешней заполненной оболочки). При возбуждении кластера Zclust и Zel увеличиваются, причем есть высоковозбужденные состояния, для которых Zel превышает 0.(при Zel = 1 электрон становится свободным). Эти слабосвязанные состояния и обеспечивают высокую поляризуемость кластеров. Следует отметить, что увеличение суммарного электронного заряда за краем фона ”желе” g e при возбуждении кластера Zclust = Zclust - Zclust (здесь и далее индексы e и g соответствуют возбужденному и основному состояниям) меньше, чем увеличение вклада g e в эту величину возбужденного электрона Zel = Zel-Zel.

Таким образом, чем выше возбужден электрон, тем сильнее остальные электроны ”втягиваются” внутрь кластера, что свидетельствует об ослаблении экранирования и увеличении их связи в кластере.

Абсолютное значение статической поляризуемости кластеров щелочных металлов, содержащих одинаковое количество атомов, возрастает с увеличением атомного номера вещества (заметим, что свободные атомы Li и Na имеют близкую поляризуемость 0 = 162a3, а для атома K 0 = 286.8a3 [28]). При нормировке 0 на Rимеет место обратная тенденция. Это понятно, поскольку чем больше атомный номер, тем меньше плотность валентных электронов в щелочном металле, меньше электронного заряда оказывается за краем положительРис. 2. Статическая поляризуемость 0 (нормирована на 3 n+ ного фона кластера и тем ближе к прямоугольному R3 =(N + n)rs ) кластеров Lin+, Nan+ и KN+n в зависимости N+n N+n (т. е. к классической модели) распределение электронной от числа N валентных электронов в них. Кривые 1–6 соответплотности на границе. Данное заключение справедливо ствуют заряду кластеров n = 0, 1, 2, 3, 4, 5; 7 — статическая как для основного, так и для возбужденных состояний. поляризуемость классической проводящей сферы.

Физика твердого тела, 2001, том 43, вып. 764 Л.И. Куркина заряда кластера. Из этого рисунка видно, что при увеличении заряда кластеров их статическая поляризуемость уменьшается, при этом чем больше размер кластера, тем более пологой становится кривая. Это приводит к пересечению кривых в области между n = 0 и 4. В результате при фиксированном n в интервале 0 < n < 4 зависимость 0/R3 от N, представленная на рис. 2, становится немонотонной. Кроме того, следует отметить, что с увеличением заряда кластера результаты для кластеров разных металлов одного и того же размера сближаются. Например, если для нейтральных кластеров Li8, Na8 и K8 величина 0/R3 равна соответственно 1.56, 1.44 и 1.34, то для кластеров Li5+, Na5+ и K5+ расчеты 13 13 дают значения 0.65, 0.64 и 0.63. Таким образом, можно сделать вывод, что поляризуемость (отнесенная к R3) многократно заряженных кластеров щелочных металлов Рис. 3. Статическая поляризуемость 0 (нормирована на слабо зависит от их конкретного состава.

R3 = (N + n)rs ) кластеров Lin+ в зависимости от заряда N+n Рис. 2 также иллюстрирует, как изменяется межчакластеров n. Кривые 1–7 — соответствуют кластерам с стичное взаимодействие в кластерах при увеличении N = 8, 20, 40, 58, 92, 132, 168.

их размера. Как известно [28], статическая поляризуемость положительных ионов щелочных металлов в S-состоянии на один–три порядка меньше поляризуемо58 атомов при переходе электрона с 1g- на 3 f -уровень сти нейтральных атомов. Поэтому при отсутствии взаэффективный радиус его орбиты увеличивается в 2.имодействия между атомами поляризуемость кластеров раза для лития, в 1.8 раза для натрия и в 1.45 раза для Men+ должна практически не зависеть от n, а кривые N+n калия).

на рис. 2 должны проходить близко друг к другу. Как С увеличением размера кластера эффект роста ставидно из этого рисунка, подобная тенденция реализуется тической поляризуемости при возбуждении электронов лишь для больших кластеров, а для малых N при увелиослабевает, так как уменьшается количество свободных чении n поляризуемость заметно падает, что косвенно дискретных уровней в потенциальной яме кластерасвидетельствует об увеличении сил межчастичного взаи”желе” (что приводит к сокращению числа возбужденмодействия в металлических кластерах при уменьшении ных состояний) и уменьшается разность энергий между их размера.

основным и возбужденными состояниями.

Таким образом, в настоящей работе показано, что 2. Заряженные кластеры. Из эксперименэлектронное возбуждение металлических кластеров притов [30,31] известно, что наиболее стабильными часто водит к росту их статическолй поляризуемости, котооказываются заряженные кластеры типа Men± (Me — N±n рый наиболее существен для кластеров малых размеметалл, N ±n — число атомов в кластере, N — число варов. Статическая поляризуемость заряженных кластеров лентных электронов, которое соответствует полностью немонотонно увеличивается с размером кластера, в то заполненным оболочкам сферы ”желе”), т. е. кластеры, время как для нейтральных кластеров она убывает. При содержащие ”магическое” число валентных электронов.

увеличении размера кластера уменьшается зависимость В данной работе рассчитана статическая поляризуемость поляризуемости кластера от его заряда. Поляризуемость положительно заряженных кластеров Lin+, Nan+ и N+n N+n (отнесенная к R3) многократно заряженных кластеров Kn+ (n = 1-5) с ”магическими” значениями N. На N+n щелочных металлов слабо зависит от их конкретного рис. 2 для этих кластеров представлены размерные зависостава.

симости 0/R3 (где R3 =(N + n)rs ). При увеличении размера нейтрального кластера статическая поляризуеСписок литературы мость уменьшается. Для однократно заряженных кластеров размерная зависимость поляризуемости имеет ярко [1] А.А. Востриков, И.В. Самойлов. Письма в ЖТФ 18, 7, выраженный максимум вблизи N = 40. Этот максимум (1992).

проявляется и на кривых, соответствующих кластерам с [2] H.C. Carman, Jr.J. Chem. Phys. 100, 4, 2629 (1994).

большим n, однако с увеличением n он сглаживается, и [3] S. Matejcik, A. Kiendler, P. Stampfli, J.D. Skalny, A. Stamatoдля пятикратно заряженных кластеров 0/R3 возрастает vic, T.D. Mrk. Z. Phys. D40, 1–4, 70 (1997).

на всем интервале. Начиная с N = 58, все кривые практи[4] А.А. Востриков, Д.Ю. Дубов, А.А. Агарков. Письма в ЖТФ чески монотонно стремятся к значениям, превышающим 21, 13, 55 (1995).

cl на 9–19% для лития, на 7–15% для натрия и на 5–12% [5] S. Matejcik, T.D. Mrk, P. Spanel, D. Smith. J. Chem. Phys.

для калия. Чтобы прояснить природу максимума вблизи 102, 6, 2516 (1995).

N = 40, на рис. 3 показана статическая поляризуемость [6] J. Huang, H.S. Carman, Jr., R.N. Compton. J. Phys. Chem. 99, кластеров лития различного размера в зависимости от 6, 1719 (1995).

Физика твердого тела, 2001, том 43, вып. Статическая поляризуемость возбужденных и заряженных кластеров щелочных металлов [7] J.M. Weber, M.-W. Ruf, H. Hotop. Z. Phys. D37, 4, 351 (1996).

[8] V. Kasperovich, G. Tikhonov, K. Wong, P. Brockhaus, V.V. Kresin. Phys. Rev. A60, 4, 3071 (1999).

[9] M. Brack. Rev. Mod. Phys. 65, 3, 677 (1993).

[10] M. Madjet, C. Guet, W.R. Johnson. Phys. Rev. A51, 2, (1995).

[11] W.D. Knight, K. Clemenger, W.A. de Heer, W.A. Saunders.

Phys. Rev. B31, 4, 2539 (1985).

[12] E. Benichou, R. Antoine, D. Rayane, B. Vezin, F.W. Dalby, Ph. Dugourd, M. Broyer, C. Ristori, F. Chandezon, B.A. Huber, J.C. Rocco, S.A. Blundell, C. Guet. Phys. Rev. A59, 1, R(1999).

[13] D.E. Beck. Phys. Rev. B30, 12, 6935 (1984).

[14] W. Ekardt. Phys. Rev. B31, 10, 6360 (1985).

[15] M.J. Puska, R.M. Nieminen, M. Manninen. Phys. Rev. B31, 6, 3486 (1985).

[16] A. Rubio, L.C. Balbas, L1. Serra, M. Barranco. Phys. Rev. B42, 17, 10 950 (1990).

[17] A. Rubio, L.C. Balbas, J.A. Alonso. Phys. Rev. 46, 8, (1992).

[18] L.I. Kurkina, O.V. Farberovich. Z. Phys. D37, 4, 359 (1996).

[19] J.M. Pacheko, J.L. Martins. J. Chem. Phys. 106, 14, (1997).

[20] А.С. Давыдов. Квантовая механика. Наука, М. (1973).

704 с.

[21] W.D. Knight, K. Clemenger, W.A. de Heer, W. Saunders, M.Y. Chou, M.L. Cohen. Phys. Rev. Lett. 52, 24, 2141 (1984).

[22] W.D. Knight, K. Clemenger, W.A. de Heer, W. Saunders. Solid State Commun. 53, 5, 445 (1985).

[23] L.I. Kurkina, O.V. Farberovich. Phys. Rev. B54, 20, 14 (1996).

[24] E. Runge, E.K.U. Gross. Phys. Rev. Lett. 52, 12, 997 (1984).

[25] E.K.U. Gross, W. Kohn. Phys. Rev. Lett. 55, 26, 2850 (1985).

[26] S.H. Vosko, L. Wilk, M. Nusair. Can. J. Phys. 58, 8, (1980).

[27] В.Л. Загускин. Справочник по численным методам решения алгебраических и трансцендентных уравнений. Физматгиз, М. (1960). 216 c.

[28] А.А. Радциг, Б.М. Смирнов. Справочник по атомной и молекулярной физике. Атомиздат, М. (1980). 240 c.

[29] M.S. Safronova, W.R. Johnson, A. Derevianko. Phys. Rev. A60, 6, 4476 (1999).

[30] Ch. Schmitt, Ch. Ellert, M. Schmidt, H. Haberland. Z. Phys.

D42, 2, 145 (1997).

[31] K.H. Meiwes-Broer. Appl. Phys. A55, 5, 430 (1992).

Физика твердого тела, 2001, том 43, вып.

Pages:     | 1 ||



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.