WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     || 2 |
Физика твердого тела, 1998, том 40, № 4 Автолокализованные состояния носителей и диэлектрический гистерезис в неупорядоченных дипольных системах © М.Д. Глинчук, В.А. Стефанович, Л. Ястрабик Институт проблем материаловедения Академии наук Украины, 252680 Киев, Украина Институт физики полупроводников Академии наук Украины, 252650 Киев, Украина Институт физики Академии наук Чехии, Прага, Чешская Республика (Поступила в Редакцию 31 октября 1997 г.) Развита теория автолокализованных состояний свободных носителей (флуктуонов) на флуктуациях поляризации в неупорядоченных сегнетоэлектриках типа KTaO3 : Li, Nb. Основные характеристики флуктуона — его энергия, радиус локализации, эффективная масса и подвижность рассчитаны как функции концентрации примесных диполей и температуры. Теория предсказывает появление устойчивых флуктуонных состояний как в смешанной фазе сегнетоэлектрик–дипольное стекло так и в состоянии дипольного стекла неупорядоченных сегнетоэлектриков. Обсуждается возможная роль флуктуонов в проводимости и других кинетических явлениях в неупорядоченных сегнетоэлектриках.

Автолокализованные состояния носителей такие как и переходы дипольное стекло–сегнето-стекольная фаза поляроны [1] и флуктуоны [2] играют важную роль в для x 0.05 при низких температурах T < 50 K [10].

физике полупроводников и диэлектриков. Флуктуон, как Далее мы покажем, что в связи с большими флуктуаизвестно, это носитель, захваченный вблизи флуктуации циями поляризации в двух вышеуказанных фазах флукполяризации кристалла [2,3]. Поэтому флуктуоны об- туационные состояния автолокализованных носителей условлены взаимодействием носителя как с продольны- устойчивы и создают очень мелкие локальные состояния ми, так и с поперечными колебаниями решетки. Послед- носителей в запрещенной зоне кристалла.

нее особенно существенно для сегнетоэлектриков, где спонтанная поляризация связана с поперечными фонона1. Общие уравнения ми. Физика автолокализованных состояний развивалась в основном для поляронов (см., например, [1,4]), тогда как Функционал энергии флуктуона в приближении эфинформация о флуктуонных состояниях очень огранифективной массы1 для сильной связи с поляризацией чена. Теория флуктуонов в обычных сегнетоэлектриках диэлектрика с дипольными примесями может быть забыла предложена в [5], где доменные стенки были писан аналогично тому, как это сделал Пекар (см., рассмотрены как основной источник флуктуации поляринапример, [1]), зации. Однако в неупорядоченных дипольных системах, находящихся в состоянии дипольного стекла либо в смеW = |()2|d3r - PDd3r + fd3r, (1) шанной сегнето-стекольной фазе существуют лишь по- 2m лярные кластеры ближнего порядка либо сосуществуют где m, и D — соответственно эффективная масса, ближний и дальний порядок (см., например, [6] и ссылки волновая функция и индукция электрического поля нотам). Очевидно, что флуктуации поляризации должны сителя, P — поляризация, f — плотность свободной быть характерной чертой таких систем. Учитывая суэнергии неупорядоченного диэлектрика с дипольными щественную электропроводность во многих системах примесями, полученная в [11]. Наиболее простое высо случайными электрическими диполями [7–9], можно ражение для f получается в случае восьми возможных ожидать, что появление флуктуонов в таких системах ориентаций примесного диполя (см. [11]) более вероятно, чем в обычных сегнетоэлектриках.

C 4 1 dВ настоящей работе развивается теория автолокалиf = (P)2 + P2 зованных флуктуонных состояний носителей заряда в 2 C1 2 Vсистемах со случайными электрическими диполями, ко 1 - cos(P1E0()) exp(F1()) торые могут индуцировать фазовые переходы дипольное d, стекло–сегнето-стекло–сегнетоэлектрическая фаза.

sh(/2)E0() Расчеты проведены для модельной неупорядоченной системы с электрическими диполями K1-xLixTaO3 (KLT) C1 =(1/) - (1/0), (2) (x < 0.05), в которой нецентральные ионы Li+ являются где d = 0d0/3 — эффективный дипольный момент случайно расположенными и ориентированными элекпримеси, 0 — фактор Лоренца, 0 и —низко- и трическими диполями в виртуальном сегнетоэлектрике KTaO3. Известно, что в KLT литиевые диполи индуцируМы пренебрегаем анизотропией эффективной массы носителя, что ют сегнетоэлектрический фазовый переход для x > 0.05 не оказывает качественного влияния на свойства флуктуона.

Автолокализованные состояния носителей и диэлектрический гистерезис... высокочастотная диэлектрические проницаемости, функ- Система (4)–(6) остается достаточно общей. Она моции E0() и F1() характеризуют соответственно среднее жет быть применена к исследованию влияния носителей поле и полуширину функции распределения случайного заряда на поляризацию в неупорядоченных диэлектриэлектрического поля в системе [11], P1 = PV0/d, ках. Это влияние оказывается важным в исследуемых V0 — объем элементарной ячейки, 1/kT. Вектор веществах [12] и типично для сегнетоэлектриков — D — индукция электрического поля носителя (электрополупроводников [13]. Однако, данная система все на) (см. [1]). Она дается формулой еще слишком сложна, так что мы не смогли найти ее аналитического решения. Поэтому мы будем изучать (r -r1) D(r) =-e |(r1)|2 d3r1. (3) свойства флуктуона прямым вариационным методом.

|r -r1|Для этого мы должны подставить (6) в (1) с учетом (3) Далее для определенности будем считать, что P и D и минимизировать полученное выражение с учетом (5) направлены вдоль оси z, т. е. P =Piz и D=Diz. с некоторой пробной функцией.

Выражение (1) с учетом(2) и (3) определяет статичеДля дальнейшего необходимо исследовать связь поляские свойства нашего флуктуона. Независимая вариация ризации с индукцией, которая важна также и для описа(1) по и P дает следующие уравнения для структуры ния диэлектрического гистерезиса в изучаемых системах флуктуонав случае, когда D — индукция внешнего электрического поля. Перейдем к исследованию этого явления.

- D|| -CP+ P C 2. Диэлектрический гистерезис d2 sin(P1E0()) exp(F1()) - d = 0, V0 sh(/2) В безразмерных переменных уравнение (6) имеет вид (z - z1) - - eP() (r1) d3r1 = 0. (4) exp(-2g1(x)) 2m |r - r1|3 D = P1 -4 sin(2P1g2(x)) dx, (7) sh(22 x) Система (4) должна быть решена при дополнительном условии нормировки где D = C1V0D/4d, = nrc, = T /TcMF, kBTcMF = 4nd2/30, x = d2/0rc, функции g1(x) и ||2d3r = 1. (5) g2(x) связаны с функциями F1() и E0(), записанными в безразмерных переменных. В приближении среднего Система интегродифференциальных уравнений в частполя (7) упрощается и может быть записано как ных производных (4) является основным теоретическим результатом работы. Она очень сложна и имеет много Pклассов решений; одно из них отвечает носителю лоD = P1 - th. (8) кализованному на различных неоднородностях P типа доменных стенок. Многие физически важные заключения могут быть сделаны из анализа случая макроскопически Зависимость P1(D) (8) показана на рис. 1 для различоднородной поляризации, т. е. когда P = 0. В этом ных. Видно, что эта зависимость имеет s-образную случае связь между D и P становится алгебраической, а форму при < 1 (T < TcMF), т. е. в сегнетоне дифференциальной, так что мы имеем электрической фазе. Ниже будет показано, что часть кривой P1(D), где dP1/dD < 0 отвечает максимуму 4 d2 sin(P1E0()) exp(F1()) энергии (а не минимуму как при dP1/dD > 0), т. е.

P D = - d. (6) C1 V0 sh(/2)E0() неустойчивому флуктуону. Таким образом, в сегнетоэлектрической фазе зависимость P1 от внешнего электрического поля (в нашем случае это электрическая Отметим, что при P1 = L, т. е. в равновесии, выраиндукция D) имеет вид обычного гистерезиса. Ситуация жение в скобках (6) равно нулю, так что D = 0 и качественно подобна и вне приближения среднего поля флуктуон не существует. Это означает, что несмотря на пренебрежение членом, содержащим P, флуктуон по- (рис. 1, b).

прежнему существенно нелинейное явление. Более того, Отметим, что, если рассматривать D как функцию включение P внесет только неоправданные усложвнешнего электрического поля, гистерезисные зависинения, так как в неупорядоченных системах наиболее мости P(E) могут быть использованы для описания важные флуктуации возникают из-за беспорядка; они экспериментально наблюдаемых петель диэлектрическоописываются уравнением (6).

го гистерезиса в KTN и других виртуальных сегнетоэлектриках с дипольными примесями (см., наприЗдесь необходимо помнить, что для основного состояния флуктуона есть действительная функция. мер, [10,12,14,15]).

9 Физика твердого тела, 1998, том 40, № 724 М.Д. Глинчук, В.А. Стефанович, Л. Ястрабик 3. Неподвижный флуктуон Зависимости P1(D) (рис. 1) позволяют сделать важное наблюдение: как ”устойчивые”, так и ”неустойчивые” части гистерезисной кривой могут быть хорошо аппроксимированы прямыми линиями; максимальная ошибка имеет место вблизи точек, где dP1/dD = 0. Такое приближение не влияет на качественные результаты и в то же время позволяет достаточно легко проанализировать структуру флуктуона аналогично случаю полярона Пекара (см. [1]).

Аппроксимация прямыми линиями гистерезисной зависимости (7) может быть сделана разложением ее в ряд вблизи P1 = P0, D(P0) =0 до первой степени по D, D dPP1 = P0 +, (, ) =, (9) (, ) dD P=Pгде P0 определяется уравнением exp(-2g1(x)) P0 = 4 sin(2P0g2(x)) dx. (10) sh(22 x) В явном виде (, ) =1 -Рис. 1. Гистерезисная зависимость P1(D). Числа у кривых соответствуют значениям. a — приближение среднего поля:

exp -2g1(x) штриховые линии отвечают ”неустойчивой” части гистерезис xg1(x) cos 2P0g2(x) dx. (11) sh(22 x) ной кривой, а также ее аппроксимации прямыми линиями, вертикальные линии со стрелками показывают движение по кривой гистерезиса; b — вне приближения среднего поля:

Данное разложение для ”устойчивой” части гистерезиса nv3 = 1 (сплошные линии) и 0.05 (штрих–пунктирные линии).

c может быть легко сделано, если положить в (11) P0 = 0.

Отметим, что в приближении среднего поля явные выражения для указанного разложения следующие:

Пекара (см. [1]). Такой выбор обусловлен тем, что ch2 P0/ эта функция дает низшую энергию основного состояния P1 = P0 + D (12) ch2 P0/ - по сравнению со всеми другими однопараметрическими пробными функциями. Она имеет вид для ”устойчивой” и 1 r r P1 = D = 1 + exp -, (15) 3/ - r0 r7rдля ”неустойчивой” частей гистерезиса.

где r0 — вариационный параметр.

С учетом (9)–(11) функционал энергии флуктуона Подстановка (14) и (15) в (13) дает принимает простой вид 2d3 2 e2CW = |()2|d3r - D2d3r, (13) W = - 0.428332. (16) 2m C1V0 (, ) 14mr0 6(, )r(, ) определяется (11). Можно видеть, что выраЛегко показать, что для ”неустойчивой” части гистежение (3) для D = Dz для сферически-симметричной резиса энергия W имеет максимум (рис. 2), в то время функции = (r) может быть тождественно переписано как для ”устойчивой” она имеет минимум, так что в виде r 6 (, ) e rmin =, D(r) =4cos r1|(r1)|2dr1. (14) me2CrДля получения энергии основного состояния флуктуона me4CWmin = -0.0054946. (17) выберем однопараметрическую пробную функцию в виде 2(, ) Физика твердого тела, 1998, том 40, № Автолокализованные состояния носителей и диэлектрический гистерезис... флуктуонной (а не поляронной) природы локализации носителя в неупорядоченных сегнетоэлектриках. Действительно, рост спонтанной поляризации с уменьшением температуры означает подавление флуктуаций, что в свою очередь уменьшает вероятность образования флуктуона. Это же поведение следует из (17) и рис. 3, так как |Wmin| 1/rmin. Точки, где (, ) = 0, отвечают температуре сегнетоэлектрического фазового перехода [11]. В этих точках rmin 0, а Wmin -.

Это означает, что в точке фазового перехода флуктуон коллапсирует, а в пара- и сегнетоэлектрической фазе он имеет конечный радиус. В параэлекрической фазе спонтанная поляризация отсутствует и локализация Рис. 2. Схематическая зависимость W(r0) (16) на ”устойчиносителя обусловлена как флуктуациями поляризации, вой” (1) и ”неустойчивой” (2) частях гистерезисной кривой.

индуцированными случайными электрическими полями, так и обычным поляронным эффектом. В пределе носитель локализуется только из-за поляронного эффекта. Это следует из уравнений (9) и (16), где при и/или 0 оказывается, что = 1 и мы получаем случай полярона Пекара [1].

Поскольку асимптотика 0 также справедлива для фазы дипольного стекла, которая реализуется при < cr 0.0184 [11], здесь мы снова имеет полярон Пекара. Однако при cr и низких температурах поляронный вклад существен также и для состояния дипольного стекла.

4. Эффективная масса и подвижность флуктуона Эффективная масса флуктуона, как обычно, может быть вычислена из его энергии при движении с малыми скоростями. Поскольку флуктуон связан с примесной подсистемой, его движение будет носить диссипативный характер.

Уравнения движения флуктуона могут быть легко получены с помощью свободной энергии (2) как уравнения Ландау–Халатникова dP1 F = -, (18) dt PРис. 3. Безразмерный радиус локализации (a) иабсолютное где F — свободная энергия (2), взятая при C = 0, значение энергии основного состояния флуктуона -2 (b) как — кинетический коэффициент, связанный со временем функции безразмерной температуры. Числа около кривых релаксации поляризации [16].

отвечают значениям nrc.

Явный вид уравнения (18) следующий:

dP1 4d= D-Pdt C1VЗависимости (, ) (безразмерный радиус локализа ции) и 1/2 (абсолютное значение безразмерной энерexp(-2g1(x)) гии основного состояния) показаны для различных на + sin(2P1g2(x)) dx. (19) sh(22 x) рис. 3 для параэлектрической, сегнетоэлектрической и фазы дипольного стекла в неупорядоченном сегнетоэлекПроцедура линеаризации вблизи P0 может быть приметрике (о фазовой диаграмме см., например, [11,15]). Виднена и к (19). Полагая P = P0 + P, получим но, что в сегнетоэлектрической фазе радиус локализации имеет температурную зависимость, качественно подоб- dP 4d= - [-D +P], (20) ную спонтанной поляризации. Это типичное проявление dt C1VФизика твердого тела, 1998, том 40, № 726 М.Д. Глинчук, В.А. Стефанович, Л. Ястрабик где определено (11). Решение (20) имеет вид t P1 - P0 = exp(-t) D(t1) exp(t1)dt1, 4d =. (21) C1VЭто решение справедливо при произвольных скоростях флуктуона. Исследование движения флуктуона с произвольными скоростями (например во внешнем электрическом поле) интересно с точки зрения описания кинетических явлений (таких как фотопроводимость [9]) в исследуемых веществах. Такое исследование может быть сделано аналогично работе Давыдова и Энольского [17] для полярона Пекара. Мы же ограничимся изучением движения флуктуона с малыми скоростями.

Пусть флуктуон движется вдоль оси x. В этом случае D = D(x - vt, y, z), v — скорость. При малых v из (21) получим 1 D 2D P1(, y, z)-P0 D + + +..., d v =x-vt, =. (22) Рис. 4. Безразмерная эффективная масса флуктуона -6 (a) и подвижность 6 (b) как функции безразмерной температуры Для получения (22) из (21) мы положили в (21) t-t1 = t2. Числа около кривых отвечают значениям nrc.

и разложили результирующее выражение по t2 с учетом /t = -v/.

Pages:     || 2 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.