WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     || 2 |
Физика и техника полупроводников, 2005, том 39, вып. 6 Влияние адсорбированных молекул на спектр носителей в полупроводниковом нанопроводе +¶ +¶¶ © В.А. Лыках, Е.С. Сыркин + Национальный технический университет „Харьковский политехнический институт“, 61002 Харьков, Украина Физико-технический институт низких температур, 61103 Харьков, Украина (Получена 30 июня 2004 г. Принята к печати 8 октября 2004 г.) Рассмотрен полупроводниковый квантовый нанопровод с адсорбированными органическими молекулами.

Показано, что смещение уровней квантования определяется линейным (ориентацией молекулярных диполей и знака носителя) и нелинейным(деформацией молекулярного слоя) механизмами. В случае длинного нанопровода продольное квантование носителя описано самосогласованно нелинейным уравнением Шредингера с граничными условиями. Спектр определяется системой трансцендентных уравнений во всем диапазоне изменения нелинейного параметра взаимодействия. Показано, что влияние нелинейного взаимодействия усиливается для низших энергетических уровней, более тяжелого носителя и менее жесткого молекулярного слоя, возможна локализация носителя (увеличение сопротивления в эксперименте). Рассмотренные процессы могут быть существенны в хемосорбционных датчиках, чипах на основе нанотрубок и ДНК или других адсорбированных слоистых органических структур.

1. Введение моментами молекул и имеющей малую механическую жесткость. Получены нелинейные нелокальные уравнения, описывающие такую систему. С учетом деформации Создание новых мезоскопических объектов и перспекмолекулярного слоя вычислены линейные и нелинейные тивы их применений в наноэлектронике вызывает инвклады в сдвиг энергетических уровней носителя в затерес к исследованию фундаментальных свойств таких висимости от поляризации молекул. В случае длинного объектов. Оптические свойства и проводимость нанонанопровода и тонкого молекулярного слоя продольное объекта обусловлены набором энергетических квантоквантование сведено к спектральной проблеме для неливых уровней носителей [1]. Влияние структуры уровней нейного уравнения Шредингера. В полученном решении на проводимость обнаружено в металлических нанопросущественно проявляется нормировка волновой функводах [2] и в нанотрубках [3]. Квантовый нанопровод ции, что качественно отличает его от известного решеможет быть обычным собственным полупроводником ния для нелинейных классических колебаний ограниченили углеродной нанотрубкой со средней длиной свободной цепочки [10]. Определение параметра нелинейности ного пробега носителя, превышающей 10 мкм [4], что и энергии квантового уровня носителя через параметр является важным фактором для обеспечения квантоваего нелинейного взаимодействия с молекулами сведено к ния вдоль оси нанопровода [5]. На физические свойства системе двух трансцендентных уравнений. Проведенный нанопровода существенное влияние оказывает та среда, анализ указывает на возможность локализации движения которая находится с ним в контакте. Так, проводимость носителя вдоль нанопровода. Физически рассмотренная нанопровода чрезвычайно чувствительна к наличию адситуация является одним из возможных проявлений сорбированных слоев молекул NH3 [6] и более сложных полярона, но сказывается специфика одномерности и молекул пленок Ленгмюра-Блоджетт [7]. Рассматриваограниченности движения носителя.

ется возможность создания чипов на основе нанотрубок и ДНК [8] или самоорганизующихся на поверхности слоистых органических структур [9].

2. Модель системы Данной работой мы хотим привлечь внимание к тому факту, что при взаимодействии с мягкой (soft) средой, Стационарное уравнение Шредингера для дополнисостоящей из органических молекул, изменяется фун- тельного носителя внутри нанопровода — собственного даментальная характеристика нанопроводника — энер- полупроводника может быть записано как [1,11] гетический спектр носителя. Этот спектр оказывается чрезвычайно чувствительным к состоянию молекуляр- + U(r) = W, (1) ной подсистемы. Рассмотрено проявление взаимодей- 2mef ствия нескомпенсированного заряда носителя, находящегде (r) — волновая функция, mef — эффективная гося внутри квантового нанопровода, с соседней средой, масса носителя, —оператор Лапласа, W —полная обладающей собственными электрическими дипольными энергия, U(r) — потенциальная энергия, r(x, y, z ) — ¶ радиус-вектор частицы. В случае глубокой потенциальE-mail: lykah@ilt.kharkov.ua, lukah@kpi.kharkov.ua ¶¶ E-mail: syrkin@ilt.kharkov.ua ной ямы применяется аппроксимация прямоугольной Влияние адсорбированных молекул на спектр носителей в полупроводниковом нанопроводе ямы бесконечной глубины: U(r) U0(r), где U0(r) =внутри и U0(r) = снаружи полупроводника. При учете взаимодействия со средой Uint(r) потенциал имеет вид U(r) =U0(r) +Uint(r). (2) Это взаимодействие может проявляться при адсорбции молекул с собственным электрическим дипольным моментом d на поверхности квантового нанопровода.

Просуммировав вклады всех диполей, получим потенциальную энергию взаимодействия Uint = e в точке rвнутри нанопровода:

r0 - r e Uint(r0) =e dr n(r ) d(r ), (3) |r0 - r |где n(r ) — объемная концентрация молекул, e — заряд носителя, d(r ) — среднее значение дипольного Рис. 1. Цилиндрический квантовый провод с адсорбированнымомента в точке r, — относительная диэлектрическая ми полярными молекулами. Стрелки указывают направление проницаемость среды. Потенциал взаимодействия может вектора электрической поляризации.

быть записан и в терминах вектора электрической поляризации P [12] после замены n(r ) d(r ) P(r ) в уравнении (3). В свою очередь напряженность электрического удовлетворяют, например, жидкие кристаллы слоистого поля E(r ), создаваемого носителем, определяет потенсмектика A [13]. Считаем, что система молекул является циальную энергию взаимодействия между носителем и жесткой в направлении вдоль поверхности нанопровода индивидуальным молекулярным диполем:

(плотная упаковка в слое длинных линейных молекул) и мягкой в направлении его радиуса (упругие молекулы e|(r0)|2(r - r0) d Uint(r ) =-d(r ) dr0. (4) или связи между слоями) (гл. 10 в [13]), так что |r - r0|оси молекул перпендикулярны слою (гл. 5 в [13], [9]).

Электрический дипольный момент в этих молекулах Необходимо дополнить систему (1)–(4) материальными возникает из-за наличия групп атомов, нарушающих уравнениями зарядовую симметрию ([14], гл. 10 в [13], [9]). Будем n(r ) =n E(r ) ; d(r ) =d E(r ). (5) для упрощения считать дипольный момент направленным вдоль оси молекул. Возможны как сегнето-, так Взаимодействие (3), (4) — нелокальное и существени антисегнетоэлектрическое упорядочение диполей или но зависит от геометрии системы. Уравнение Шреразупорядоченная фаза [14]. Отличная от нуля поляризадингера (1) с потенциалами (2)-(4) преобразуется в ция может возникнуть вследствие флексоэлектрического нелинейное интегро-дифференциальное уравнение. Таэффекта (гл. 6 в [13]).

кие уравнения могут быть решены только методами Покажем, что в приближении длинного нанопровоаппроксимации [11]. Разумно предположить, что все да интегральные вклады можно свести к локальным.

размеры нанопровода и адсорбированного слоя намного Запишем интеграл (3) в цилиндрических координатах.

меньше, чем его длина: r, R 2L; это условие выполПределы интегрирования r и R совпадают с внешними няется в эксперименте (см. фото в [7]). Рассмотрим радиусами нанопровода и молекулярного слоя (рис. 1).

цилиндрическую геометрию системы (рис. 1), в котоВ отсутствие заряда или в жесткой молекулярной сирой при сделанном предположении координаты могут стеме концентрация в (3)-(5) постоянна, n(r ) =n0, и быть разделены: (r) =(x)(y, z ) и W = Wx + W вместе с d может быть вынесена за знак интегрирования.

(x — координата вдоль оси провода). Возможно измеИнтегрирование по x (координате вдоль оси провода) нение (y, z ) и W за счет более легкого туннелиуже на длинах x0 - x 3R сводится к интегрированию рования носителя в область, занимаемую молекулами, в бесконечных пределах. Воспользовавшись [15], полупо сравнению с вакуумом. Мы предполагаем также, что чим потенциальную энергию взаимодействия носителя все изменения (x) происходят на масштабах порядка L.

заряда с дипольной подсистемой:

Укажем вариант, в котором, по нашему мнению, предeсказываемые эффекты могут проявиться наиболее ярко.

Uint = -4dne(R - r). (6) Воздействие поля заряда максимально, если молекулы уже имеют электрический дипольный момент d, а сама Для аналитических оценок потенциальной энергии взамолекулярная система — мягкая. Однако для расче- имодействия между носителем и индивидуальным мотов удобна система молекул, в которой только часть лекулярным диполем заменяем в (4) пространственное степеней свободы является мягкой. Этим требованиям интегрирование нахождением потока, чтобы не конкреФизика и техника полупроводников, 2005, том 39, вып. 712 В.А. Лыках, Е.С. Сыркин тизировать вид радиального распределения, т. е. локаль- 50, т. е. r L (см. [16]). В осесимметричном ное значение радиальной составляющей напряженности случае u = 0. Поэтому в дальнейшем член с K11 опусзаменяем значением для бесконечно длинной нити при каем. Воспользуемся приемом, применяемым при полулокальном значении волновой функции: чении барометрической формулы: прирост давления при увеличении радиуса слоя на r есть p = -(EP) r.

2 d d Используя выражения для E, P и связь одноосного Uint(x) =-Ed = -, (7) r давления с концентрацией n = n0(1 + p/B), получим после интегрирования 2 (x) =e (x) F, F = (y, z ) dy dz, (8) n(r ) =n0 exp rd(r -1 - R-1), (14) где (x) — локальная линейная плотность заряда.

Здесь учтено, что положительное направление дипольrd = 2 n0d/B, (15) ного момента d совпадает с направлением к центру нанопровода (3). Погрешность приближения определим где R1 — внешний радиус молекулярного слоя, депо теореме Остроградского–Гаусса „утечкой“ потока формированного электрическим полем носителя, |rd| — вектора напряженности через основания цилиндра, соос- эффективный радиус деформированного слоя. Здесь исного нанопроводу. Оценить ее можно как произведение пользовано граничное условие n(R1) =n0, т. е. отсутплощади основания S R2 на величину составляющей ствие давления на внешней границе. Для дальнейшего напряженности вдоль провода Ex L-2, т. е. погреш- получения аналитических оценок рассмотрим случай ность при определении потока составляет величину малого эффективного радиуса, |rd| r, R1. Тогда (R/L)2 1, в то время как поток через боковую поверхность цилиндра 1.

n(r ) n0 1 - rd(r -1 - R-1). (16) Вид материального уравнения (5) для тонкого слоя молекул найдем, связав условие равновесного упругого После подстановки (16) в (3), интегрирования, насмещения = 2 d/kr 2 одиночного диполя при втя- хождения R1 из условия постоянства числа молекул (аналог (9)) и линейного разложения по rd получим гивании (выталкивании) его в область (из области) d более сильных полей Fi = -k = -Uint с условием 8(n0de)2 r r Rсохранения числа молекул G = - F 2 - - + ln. (17) B R0 R0 r (R2 - r2)n0 = (R2 - r2)n1. (9) 0 Тогда уравнение (1) может быть написано для одЗдесь индексы 0 и 1 отвечают случаям отсутномерного движения носителя внутри нанопровода в ствия и наличия поля носителя соответственно, приследующем виде:

чем R1 = R0 +. Тогда, подставляя в (6) выражение (R1 - r)n1 из (9) вместо n(R - r) и разлагая его по 2(x) e- + Uint - G (x) (x) =Wx (x). (18) /R0 1, получим потенциальную энергию носителя в 2mef xсамосогласованном поле упруго смещающихся диполей:

eЗдесь -L < x < +L, а Uint, введенное в (6), и G e e0 eUint = Uint + Uint, (10) в (12), (17) определяют параметры линейного и нелиe1 нейного взаимодействия носителя с упругой молекулярUint = -G|(x)|2, (11) ной подсистемой. Знак линейного параметра взаимодей8n0d2e2F ствия зависит от знака заряда и направления диполей.

G = (R0 - r). (12) kRНелинейное взаимодействие из-за упругой подстройки молекулярного слоя в любом случае обеспечивает В случае пленки, состоящей из нескольких слоев, объемуменьшение энергии системы, поэтому в параметр G ная плотность свободной энергии в континуальном привходят четные степени заряда и диполя.

ближении [16] может быть записана для цилиндрического расположения слоев вдоль поверхности нанопровода как 3. Анализ энергетического спектра 1 w = B(ur )2 + K11 u + uxx - PE, (13) Введем стандартные для квантовой механики [11] 2 rпеременные:

где ur, uxx, u — пространственные производные смещения слоя из равновесного положения, B и K11 — 2mef 2mef ek2 =(Wx - Uint ), 2g = G, (19) p модули упругости при изменении межслоевого рас- 2 стояния и изгибе слоя в жидком кристалле соответственно. Смещение вдоль слоя пренебрежимо где k — составляющая волнового вектора частицы p мало [16], а K11u2 /B 2u2/L4 u2 u2/r2, где вдоль квантового проводника, g — перенормированный xx r Физика и техника полупроводников, 2005, том 39, вып. Влияние адсорбированных молекул на спектр носителей в полупроводниковом нанопроводе и (24)) позволяют вывести уравнения для km и b:

2LbE(km) - k 2 K(km) = 1, (25) m k2 K(km) m где E(km) — полный эллиптический интеграл второго рода. Уравнения (22)-(25) образуют замкнутую систему для параметров b,, km, k. Исключая b и, удается p найти решение для k, которое имеет следующий вид:

p K2(km) k2 =(1 - 2k2 ) n2, (26) p m Lгде km является корнем уравнения 2 K(km) E(km) - k 2 K(km) =. (27) m gL nПараметр k2 — квадрат квазиимпульса — определяет p энергетический спектр носителя (19), который может быть исследован экспериментально.

Применим для анализа зависимости k2 от параметров p системы графическое представление. Уравнение (27) определяет связь между параметром km, характеризующим нелинейность, и параметром нелинейного взаимодействия gL, она показана на рис. 2. Из вида зависимости Рис. 2. Графическое изображение уравнения (27). a —связь можно сделать следующие выводы: 1) большему gL между безразмерным параметром взаимодействия gL и элсоответствует большая нелинейность k(n), 2) наиболее m липтическим модулем k(n) для n = 1-6 (кривые снизу вверх).

m сильно нелинейное взаимодействие влияет на низшие b — форма волновой функции носителя для первого и втоуровни.

рого уровней согласно уравнению (21): эллиптический модуль Рассмотрим проявление этих особенностей в поведеkm = 0 для g = 0 (синусоида) и km = 0.99 (острая форма) для нии энергетического спектра (19). На рис. 3, a преднелинейного взаимодействия с упругими молекулами.

ставлены энергетические уровни как функция модуля эллиптического интеграла. При km = 1/ 2 энергетические уровни проходят значение нуль. На рис. 3, b параметр взаимодействия. Тогда (18) примет вид дана зависимость энергетических уровней от параметра взаимодействия. Нелинейность четко видна для первого (x) +k2(x) +2g (x) (x) =0. (20) p уровня.

Pages:     || 2 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.