WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     || 2 | 3 |
Физика и техника полупроводников, 2002, том 36, вып. 6 Смешанные оптические моды колебаний в нанокристаллитах PbTe ¶ † © А.И. Белогорохов, Л.И. Белогорохова, Д.Р. Хохлов, С.В. Лемешко Государственный научный центр „Гиредмет“, 109017 Москва, Россия Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова (Физический факультет), 119899 Москва, Россия † Государственный научно-исследовательский институт физических проблем им. Ф.В. Лукина (NT-MDT Co.), Зеленоград, Россия (Получена 4 октября 2001 г. Принята к печати 17 октября 2001 г.) Исследованы спектры отражения в дальней инфракрасной области спектра (область частот 20-700 см-1) и комбинационного рассеяния света в образцах пористого теллурида свинца. Форма полученных спектральных зависимостей значительно отличается от наблюдаемых в случае объемного монокристаллического PbTe.

Кроме продольной оптической (LO) и поперечной оптической (TO) фононных мод, частоты которых близки к частотам в объемном материале, в спектрах обнаружены дополнительные колебательные моды.

Их количество и спектральное положение удовлетворительно согласуются с результатами теоретических расчетов, выполненных для нахождения частот колебательных мод нанокристаллитов с учетом граничных условий на их поверхности. Использование данной модели позволяет рассчитать частоты колебаний смешанных фононных мод в квантовых точках при взаимном рассмотрении амплитуды смещений атомов и вызванного этим изменения электростатического потенциала. Экспериментально подтвержден вывод о смешанном (LO-TO) характере обнаруженных дополнительных мод колебаний. Использование методов атомно-силовой микроскопии позволило оценить значение среднего радиуса квантовых точек, формирующих нанорельеф слоя пористого PbTe.

1. Введение том случае, когда существенным оказывается влияние эффектов размерного квантования на свойства пористых полупроводниковых материалов.

Оптические и электронные свойства полупроводниПроцесс образования пор в монокристаллическом маковых нанокристаллитов, часто называемых „квантовые териале в течение реакции электрохимического травлеточки“, в последнее время интенсивно исследуются. Тем ния начинается в том месте поверхности, где локализоне менее значительно меньше информации получено о ван избыточный носитель заряда — дырка. Как правило, колебательных свойствах подобных объектов. Интерес это происходит в области дефекта кристаллической исследователей к вопросу о влиянии эффектов размеррешетки или примесного атома. Логично предположить, ного квантования на оптические свойства нанокристалчто кристаллический остов, сформированный в процессе литов, формирующих слой пористого полупроводника, данной реакции, должен иметь структуру с меньшим давно вышел за рамки кремниевых структур [1]. Это количеством нарушений упаковки.

обусловлено как чисто научной стороной проблемы [2], так и практической потребностью в подобных матери- Объем нанокристаллитов, средний радиус которых алах [3]. Используя пористые слои различных полу- составляет десяток нанометров, формирует кристаллическая решетка исходного полупроводникового материпроводников в качестве промежуточных слоев, можно ала. При этом волновые функции электронов и дыконструировать новые типы гетеропереходов. В последрок оказываются существенно локализованными. Часто нее время предприняты успешные попытки в этом размерное квантование фононных мод не принимается направлении [3]. Все чаще слои пористых полупрово внимание, колебательные свойства нанокристаллитов водников стали использоваться в качестве подложек (НК) аппроксимируются с использованием значений для получения материалов с улучшенными структурнычастот объемных фононов. В ряде случаев были сделаны ми характеристиками [4]. Чтобы иметь возможность и попытки рассчитать ограниченные объемом квантовой дальше продвигаться в этом направлении, необходимо точки фононные колебания [5]. Если форма квантовой детально изучить колебательные свойства кристаллитов, точки близка к сферической, то имеет место смещение составляющих пористую структуру, в частности, повечастоты продольного фонона и появление поверхностдение оптических фононов при значительном уменьных колебательных мод. Для корректного описания пошении среднего радиуса этих кристаллитов (до 10 нм ведения фононной подсистемы в НК необходимо учесть и менее). Это в свою очередь позволит получить дограничные условия в задаче расчета поля механичеполнительные сведения при проведении исследований ских смещений атомов решетки и электростатического электрон-фононного взаимодействия в наноструктурах в потенциала, вызванного этими смещениями. Это, как ¶ показано в [6], приводит к появлению смешанных мод, E-mail: belog@mig.phys.msu.su Fax: (095)4387664 сформированных продольными оптическими (LO) и по702 А.И. Белогорохов, Л.И. Белогорохова, Д.Р. Хохлов, С.В. Лемешко перечными оптическими (TO) фононами. Появление в 3. Обсуждение результатов оптических спектрах подобных мод в нанокристаллитах Теллурид свинца относится к классу полупроводникоPbS наблюдали авторы работы [7]. Пористый PbTe вых материалов, у которых наблюдается существенная служит удобным уникальным наноструктурированным дисперсия оптических фононных мод [10]. При рассмотматериалом, исследование оптических свойств которого рении вопроса о степени влияния эффектов размерного может подтвердить правильность теоретических расчеквантования на изменение его колебательных свойств тов колебательных мод в полупроводниковых низкоразнеобходимо учитывать граничные условия в уравнениях, мерных кристаллах.

описывающих смещения атомов решетки и изменение Методы комбинационного рассеяния света (RS) и ее локальной поляризуемости на границе кристаллитов.

инфракрасной спектроскопии (FTIR) наиболее чувствиРешение подобной задачи выполнено в [6], где, помительны к изменению колебательных свойств кристаллов.

мо проведенного расчета значений частот оптических Поэтому в данной работе для проведения сравнения фононов в квантовых точках, введены в рассмотрение теоретических и экспериментальных данных использусмешанные моды колебаний, состоящие из продольных и ются результаты, полученные с помощью названных поперечных фононных мод объемного материала. Своим методов.

появлением они обязаны совместному решению уравнений, описывающих механические смещения атомов из положений равновесия и изменение электростатиче2. Образцы и методика эксперимента ского потенциала кристаллической решетки. Последнее, согласно [6], приводит к тому, что эти моды являются Слои пористого теллурида свинца получали метооптически активными. Для CdS было показано, что при дом электрохимического травления [8] на пластинах уменьшении радиуса кристаллитов до R0 1.5нм (здесь исходного монокристаллического PbTe (111), как нелеR0 — радиус квантовой точки) начинают превалировать гированного, так и легированного галлием на уровне смешанные моды, состоящие из частот оптических фоно0.4 ат%. Время травления выбиралось равным 10, нов объемного материала. При проведении расчетов ави 25 мин, плотность тока через образец составляла торы [6] сделали предположение, что электронные состо15 мА/см2. Толщина пористого слоя получалась равяния полупроводника описываются двухзонной моделью, ной 1-3мкм.

что, строго говоря, неприменимо к случаю материала Спектры отражения R() при комнатной темпераCdS, валентная зона которого, как хорошо известно, туре регистрировались с помощью фурье-спектрометра вырождена. В работе [7] сообщается о результатах IFS-113v (Bruker, Germany) в частотном диапазоне экспериментальных исследований оптических свойств = 10-700 см-1 со спектральным разрешением не квантовых точек PbS, имеющих размеры 2 нм. Было хуже 0.2 см-1. Обработка полученных спектральных запоказано, что для адекватного моделирования диспервисимостей R() проводилась с использованием комбисионных зависимостей фононных мод в пределах зоны нированного подхода, включающего в себя соотношения Бриллюэна PbS к квадратичным членам в соотношениях, Крамерса–Кронига и дисперсионный анализ [9].

приведенных в работе [6], ( q2) необходимо добавить Исследование микроструктуры и морфологии поверхлинейные члены q. Тем не менее условие равенности нанокристаллитов проводилось с использованием ства нулю амплитуды фононных колебаний на границе электронного сканирующего микроскопа JEOL 840A квантовая точка / окружающая среда осталось без с системой элементного анализа LINK и методами изменений. В случае, если кристаллиты имеют форму, атомно-силовой микроскопии.

близкую к сферической, такой подход вполне оправдан.

Спектры комбинационного рассеяния света были поВ [6] показано, что фононные моды, рассчитанные в лучены в геометрии обратного рассеяния при перпредположении, что их угловой момент равен нулю, вичном воздействии с помощью Ar+-лазера на длиявляется чисто радиальными, продольными и сходятся нах волн 488 и 514.5 нм. В состав установки входил к значениям частот объемных LO-фононов центра зодвойной монохроматор Jobin-Yvon T64000 и охлажданы Бриллюэна при увеличении радиуса сферы. В том емый до 78 K GaAs-фотоумножитель. Для исследоваслучае, если угловой момент равен единице, активны и ния микроструктуры образцов использовался металло- TO-, и LO-моды колебаний с такой же асимптотикой их графический микроскоп Olympus. В этом случае ла- поведения при R0.

зерный луч фокусировался на образце в пятно диа- В [6] в рамках макроскопической модели изотропной метром 0.7 мм. Во избежание необратимых тепловых среды был проведен расчет частот полярных оптичевоздействий на образец или его деградации варьиро- ских фононов с учетом влияния механических смещевалась мощность накачки Ar+-лазера от 3 до 100 мВт.

ний атомов из положений равновесия на изменение Совмещенная с микроскопом CCD-камера позволяла электростатического потенциала кристаллита. Согласна мониторе визуально наблюдать за состоянием по- но проведенным расчетам, значения частот смешанных верхности объекта в процессе регистрации оптических LO-TO-фононных мод (1 и 2), располагающихся RS-спектров. между продольным и поперечным оптическими фононаФизика и техника полупроводников, 2002, том 36, вып. Смешанные оптические моды колебаний в нанокристаллитах PbTe Результаты расчета, проведенные в соответствии с уравнениями (1)–(4) для частот смешанных решеточных колебаний с угловым моментом, равным единице, в квантовых точках PbTe, приведены на рис. 1. Можно видеть, что при увеличении радиуса кристаллитов частоты смешанных мод стремятся к частотам соответствующих оптических фононов в объемном кристалле теллурида свинца.

4. Инфракрасная спектроскопия Экспериментальные спектры отражения R() трех образцов пористого PbTe (por-PbTe), полученных при различных временах травления (10, 15 и 25 мин), представлены на рис. 2. Здесь же для сравнения поРис. 1. Рассчитанные значения частот комбинированных фо- казана спектральная зависимость R() объемного мононных колебаний. В верхней части рисунка — 1(R0), расчет нокристаллического теллурида свинца, на поверхности согласно (3), в нижней —2(R0), расчет согласно (4).

которого были получены пористые слои. Из сравнения приведенных кривых можно видеть, что в спектре R() por-PbTe появляется целый ряд дополнительных особенностей, отсутствующих в спектре исми объемного (трехмерного) PbTe, можно найти, решив ходной подложки, в то же время практически единследующее секулярное уравнение:

ственный минимум отражения на зависимости R() [2z cos z +(z - 2) sin z ] кристалического PbTe размывается. Данный минимум располагается на частоте, соответствующей смешанной 3 2 плазмон-фононной моде (+ 183 см-1). Его форма - - 1 + 1 + 1 - sin x x2 x2 xи ширина определяются параметром затухания подобных колебаний [11]. В спектрах por-PbTe имеют место 3 1 дополнительные глубокие минимумы, располагающиеся + - + 1 + cos x x3 x на частотах 50-70 см-1, которые отсутствуют в спектре отражения объемного PbTe. Этим минимумам соответ1 2 =[sin z - z cos z ] -1 - + cos x ствуют частоты колебаний, равные для образцов 1–3:

x x55.3, 61.1 и 53.6 см-1 соответственно. Их сдвиг друг относительно друга обусловлен различными значениями 1 3 + 1 - + 1 + sin x, (1) среднего радиуса нанокристаллитов. Частоты ограниченx2 xных продольных оптических фононов в указанных образгде цах por-PbTe, полученные из зависимостей R(), приве2 LO - TO денных на рис. 2, равны соответственно 103.4, 101.9 и = R2, (2) T 102.7 см-1. В объемных кристаллах PbTe TO = 31 см-1, z 2 2 1 = LO - L, (3) Rx 2 2 2 = TO + T. (4) RЗдесь R0 — радиус квантовой точки;, TO, LO — высокочастотная диэлектрическая проницаемость и значения частот поперечного и продольного оптических фононов объемного кристалла PbTe соответственно. T и L являются параметрами, обусловливающими дисперсию TO- и LO-фононных мод в объемном PbTe; x и z — безразмерные переменные, зная которые для данного R0 можно найти частоты смешанных фононных колебаний, располагающихся по энергии ниже LO- и Рис. 2. Экспериментальные спектры отражения при комнатвыше TO-фононов теллурида свинца. Следует отметить, ной температуре: (1–3) —образцы1–3 por-PbTe соответственчто уравнение (1) написано для случая квантовых точек но; 4 — исходная пластина объемного монокристаллического PbTe, окруженных вакуумом. PbTe (подложка).

Физика и техника полупроводников, 2002, том 36, вып. 704 А.И. Белогорохов, Л.И. Белогорохова, Д.Р. Хохлов, С.В. Лемешко LO 105 см-1 [10]. Сдвиг колебаний продольного фонона в образцах por-PbTe в сторону меньших частот обусловлен влиянием эффектов размерного квантования при уменьшении среднего радиуса нанокристаллитов PbTe [2].

Минимум коэффициента отражения, расположенный на частоте + 183 см-1 в спектре объемного теллурида свинца (подложка) (рис. 2), обусловленный смешанными плазмон-фононными колебаниями (±), смещается в область больших длин волн в случае por-PbTe.

Причина появления этого сдвига заключается в том, что в пористых пленках частота LO-фонона становится меньше. В выражение для ± входят частоты LO и TO [12]:

1 2 2 ± = (LO +2)± [(LO -2)2 +16C2LOp]1/2, (5) p p 2 2 C = [LOp(1 - TO/LO)]1/2. (6) Здесь p — плазменная частота [10,12]. Из (5), (6) следует, что увеличение значения LO ведет к росту +; в случае TO наблюдается обратная картина.

В спектрах R(), приведенных на рис. 2, можно видеть сдвиг вправо длинноволнового края минимума + ( 140-180 см-1) на 4–5см-1 в случае образца (по сравнению с образцами 1 и 3), что объясняется Рис. 3. Спектральные зависимости () и Im(-1/) образимеющими место различиями в значениях среднего рацов 2 (a) и 3 (b) por-PbTe. (1–4) — основные экстремумы диуса нанокристаллитов, составляющих пористый слой. зависимостей.

Pages:     || 2 | 3 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.