WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     || 2 |
Физика твердого тела, 2006, том 48, вып. 4 Исследование радиационных дефектов в синтетическом кварце методом малоуглового рассеяния нейтронов © В.М. Лебедев, В.Т. Лебедев, С.П. Орлов, Б.З. Певзнер, И.Н. Толстихин Петербургский институт ядерной физики им. Б.П. Константинова Российской академии наук, 188300 Гатчина, Ленинградская обл., Россия ОАО „Лаборатория свойств стекла“, 199053 Санкт-Петербург, Россия Институт геологии Кольского научного центра Российской академии наук, 184209 Апатиты, Мурманская обл., Россия E-mail: lebedev@pnpi.spb.ru (Поступила в Редакцию 4 июля 2005 г.) Исследована надатомная структурая монокристаллов синтетического кварца с плотностями дислокаций = 54 и 570 cm-2 в исходном состоянии и после облучения быстрыми нейтронами энергией En > 0.1MeV в реакторе ВВРМ ПИЯФ РАН в диапазоне флюенсов F = 0.2 · 1017-5.0 · 1018 n/cm2. Если слабое облучение F = 0.2 · 1017 n/cm2 практически не вызывает структурных изменений, то при F = 7.7 · 1017-5.0 · 1018 n/cm2 происходит заметная генерация дефектов с радиусами инерции rg 1-2nm, RG 40-50 nm, а далее по мере увеличения флюенса растут число и объемная доля точечных, протяженных (каналы радиусом 2nm) и глобулярных дефектов — зародышей аморфной фазы.

PACS: 61.12.Ex, 61.80.Hg, 61.82.Ms 1. Введение изотопов, а также достаточно долгое время хранения „запертых“ атомов.

Кварциты — важная составляющая земной коры:

Недавно Лехман и Толстихин [5] предложили новый обычные горные породы и граниты содержат до 20% подход в гидрологии, когда измерение концентрации этого минерала. Некоторые из широко используемых гелия, захваченного в „ловушки“ кварцем, отделенном руд, например железные кварциты, имеют еще больот песчаника, использовалось для определения времени шее содержание кварца. Высококачественные кристаллы хранения гелия в системе „твердые породы–жидкость“.

кварца гидротермального или магматического происхоТакой подход подразумевает установление равновесной ждения также нередки в континентальной земной коре;

концентрации гелия между жидкостью и крупинками они используются в качестве основного материала в кварца; время выравнивания концентраций оценивается высокотехнических технологиях, в ювелирном производв 104 лет. В настоящее время кварц с довольно малым стве и т. д. Синтетические кристаллы кварца, включая содержанием захваченного в ловушки гелия представмодифицированные облучением протонами, нейтронами ляет собой полезный образец для гелия, захваченного и -лучами, также широко используются в современной кварцем из окружающей жидкости.

технике.

Большинство из указанных выше применений требует Среди прочих геологических материалов кварц — оценки скорости миграции посторонних ядер через естеодин из самых подходящих для исследований в каственный и синтетический кристаллы кварца. Кристалчестве модельного вещества, в первую очередь излические структуры кварца, построенные из кремнийза изменчивости и довольно простой структуры. Ракислородных тетраэдров, характеризуются тем, что в нее распространенный в природе чистый прозрачный направлении осей симметрии высшего порядка (тригокварц использовался в геологии для изучения в нем нальной для -кварца и гексагональной для -кварца) газовых и жидких включений, т. е. захваченных в лов них имеются сквозные каналы, поперечные размеры вушку посторонних веществ. Эти исследования позкоторых превышают размеры тетраэдров. Из-за этого в волили понять их происхождение и роль в магмакварце может наблюдаться эффективная диффузия притических, гидрологических и рудообразующих процесмесей по каналам, параллельным рассмотренным осям сах [1,2].

симметрии [6]. Миграция атомов и их „захоронение“ Кроме этого, концентрация собственных радиоактивможет происходить также в структурах, которые образуных изотопов в кварце крайне мала. По этой причине, ются в кварце в результате облучения его электронами, кристаллы кварца и/или кварца, отделенного от горных нейтронами, ионами и -лучами [7,8]. Однако скорости пород, используются нередко для датировки возраста миграции сильно различаются, и физические механизмы этих пород путем измерения концентрации захваченных в ловушки атомов, образовавшихся в радиоактивном этого явления изучены недостаточно [9]. Например, 10 21 распаде (3He, Be, Ne, Al) [3,4]. Конечно, для скорость миграции гелия через естественные кварцы выполнения подобных исследований необходим низкий изменяется более чем на 10 порядков по величине фон от заключенных в ловушки атомов и радиоактивных для разных образцов [10,11]. Миграция атомов в несо638 В.М. Лебедев, В.Т. Лебедев, С.П. Орлов, Б.З. Певзнер, И.Н. Толстихин вершенных синтетических кристаллах, а также кварца рядка больше смещенных атомов, чем -лучи [7,8]. Посильно затруднена из-за различной формы дефектов. следние стимулируют диффузию точечных дефектов — Чтобы создать упрощенную физическую модель раз- их отжиг и коагуляцию в более крупные дефекты.

вития радиационных дефектов для природного (так же, В исследованиях механизма фазового перехода от как и несовершенного синтетического) кристалла квар- -кварца к -кварцу при облучении -кварца быстрыми ца, мы облучили ряд образцов синтетического кварца, нейтронами (флюенсы выше 1019 n/cm2) было показано, имеющих изначально малую плотность дефектов, бычто выделение зародыша другой фазы начинается с стрыми нейтронами реактора с различными флюенсами.

минимального размера Rmin 1.5-3.0 nm, причем при Исследование дефектной структуры синтетических криразмерах ниже Rmin зародыш нестабилен [8]. „Пики сталлов кварца после облучения нейтронами показывает смещения“ и считаются зародышами новой фазы. Это общие закономерности развития радиационных повреобласти локального плавления радиусом Rmin с выждений в нем. Результаты этих исследований можно бусокой температурой и давлением, появляющиеся равнодет использовать для рассмотрения процессов миграции мерно в объеме кристалла и остывающие от расплава до химических элементов в кварце, находящемся в земной средней температуры мишени за 10-10-10-11 s. Кроме коре.

того, вокруг таких расплавленных областей возникают Для исследования вида и количества исходных и значительные механические напряжения [8].

вновь образовавшихся после облучения дефектов был При флюенсах менее 1019 n/cm2 в кристалле -кварца использован метод малоуглового рассеяния нейтронов.

возникают зародыши новой фазы, растущие за счет приДалее приводятся результаты этих исследований.

соединения точечных дефектов. Происходит анизотропное расширение структуры кварца без заметного разупорядочения при накоплении точечных дефектов. В диа2. Эволюция надатомной структуры пазоне нейтронных флюенсов 3 · 1019-5 · 1019 n/cmкристаллов кварца при облучении перестройка структуры аналогична фазовому нейтронами переходу в кварце. При дозе 8 · 1019 n/cm2 проявляются дефекты, образующиеся за счет локализации большого Быстрые нейтроны с энергиями En > 0.1 MeV повречисла ионов кислорода в структурных каналах кварца.

ждают практически равномерно большой объем криПолная аморфизация происходит при флюенсах сталла [7,8]. Можно представить следующую картину F = 1 · 1020-2 · 1020 n/cm2 и вызвана большим числом пространственного распределения дефектов после облуразорванных связей „кислород–кремний“ [8].

чения нейтронами [7,8,12]. В кварце быстрый нейтрон Для количественного описания зарождения дефектов выбивает атомы кремния и кислорода из узлов решетки в кварце, их развития в процессе облучения нейтров междоузлия с образованием пар Френкеля — „междонами и исследования начальной аморфизации были узельный атом–вакансия“. Эти атомы отдачи (выбитые выбраны синтетические кристаллы кварца размером атомы кислорода и кремния), получив при столкновении 1 1 1cm3 с малыми начальными плотностями дисс нейтроном высокую энергию, сначала оставляют за локаций = 54 и 570 cm-2. Флюенсы нейтронов измесобой дорожку из достаточно удаленных друг от друга нялись от 0.2 · 1017 до 50 · 1017 n/cm2.

пар, состоящих из атома в междоузлии и вакансии.

По мере уменьшения энергии ионов расстояние между столкновениями будет уменьшаться до тех пор, пока 3. Облучение образцов и структурные не приблизится к своему нижнему пределу — межисследования атомному расстоянию; при этом область вокруг траектории будет сильно возмущена. В месте остановки Облучение образцов кварца проводилось в канале Bиона образуется область неупорядоченной структуры — реактора ВВРМ ПИЯФ при температуре 60C при „пик смещения“ (или термический пик). Каждый из плотности потока быстрых нейтронов 2 · 1010 n/(cm2 · s).

вторичных атомов отдачи, получив достаточную энерРаспределение интенсивности нейтронов по энергии гию, будет в миниатюре воспроизводить эту картину.

в области En > 0.1 MeV показано на рис. 1. При Для ионов кислорода и кремния в кварце (энергии облучении нейтронами кристаллы кварца находились 20-100 keV) максимум распределения смещенных атов кадмиевой фольге, поглощавшей низкоэнергетичемов вдоль пробега находится на расстоянии 36-130 и скую часть спектра нейтронов и -лучи. В четы18-80 nm соответственно [7,8].

рех сериях облучений нейтронами достигнуты следуюВ общем случае в кристаллах, облученных быстрыми щие флюенсы: F1 = 0.2 · 1017 n/cm2, F2 = 7.7 · 1017 n/cm2, нейтронами, рождаются точечные дефекты (пара „выбитый атом–вакансия“), протяженные дефекты и глобу- F3 = 1.7 · 1018 n/cm2, F4 = 5 · 1018 n/cm2. Время облучения изменялось от 10 часов до 4-5 недель.

лы — „пики смещения“. Генерация дефектов зависит от свойств материала и температуры при облучении Надатомная структура кварца до и после облунейтронами [7]. чения нейтронами исследовалась на дифрактометре В реакторе образец находится в поле нейтронного и „МЕМБРАНА-2“ методом малоуглового рассеяния теп-излучений. При этом нейтроны генерируют на 2-3 по- ловых нейтронов (длина волны = 0.3nm, / = 0.3) Физика твердого тела, 2006, том 48, вып. Исследование радиационных дефектов в синтетическом кварце методом малоуглового рассеяния... 4. Обсуждение результатов В синтетическом кварце до облучения нейтронами наблюдалось практически одинаковое для всех образцов слабое рассеяние; разброс интенсивностей рассеяния Iinit для различных образцов кварца с начальными плотностями дислокаций = 54 и 570 cm-2 составлял менее 10% [13].

Далее рассматривается прирост интенсивности рассеяния I(q) =Iirr-Iinit в зависимости от флюенса нейтронов, где Iirr — интенсивность рассеяния от облученного кварца. Результаты обработки приведены на рис. 3 и 4.

По оси абсцисс отложен переданный импульс в nm-1, по оси ординат — прирост интенсивности рассеяния I(q).

Приведены также сплайн-функции.

Следует отметить, что облучение нейтронами измеРис. 1. Спектры быстрых нейтронов (En > 0.1MeV) в кананяет не только структуру, но и оптические свойства ле B1 реактора BBPM.

образцов. При флюенсе нейтронов F2 = 7.7 · 1017 n/cmначинает темнеть кварц с плотностью дислокаций = 570 cm-2, что обусловлено примесями алюминия, который всегда содержится в кварце и замещает атомы кремния в узлах решетки [7].

На рис. 3 показана разность интенсивностей рассеяния между облученными и исходными образцами I(q) =Iirr-Iinit для кварца с малым числом дислокаций Рис. 2. Дифрактометр „МЕМБРАНА-2“: P —поляризатор, W — магнитный монохроматор, F — флиппер, A —анализатор, S — образец, D — детектор (41 He3-счетчик).

При рассеянии нейтрона: k0 — начальный, k1 —конечный, q = k1 - k0 — переданный импульс, — угол рассеяния.

в диапазоне переданных импульсов q =(4/) sin(/2)= = 0.03-0.8nm-1, где — угол рассеяния нейтронов (рис. 2). Рассеянные образцом нейтроны регистрировались детектором, состоящим из 41 He-счетчика в диапазоне углов -2 +2. Расположенные перед образцом два He-счетчика (мониторы) измеряли интенсивность падающего пучка.

После нормировки измеренных интенсивностей рассеяния за счет мониторов, учета доли нейтронов, не испытавших рассеяние на исследуемом кварце (трансРис. 3. Прирост интенсивностей нейтронного рассеяния I(q) миссии), и вычитания фона получались распределения для кварца с начальной плотностью дислокаций = 54 cm-интенсивностей рассеяния I(q), характеризующие струк- после облучения его быстрыми нейтронами флюенсом F.

туру образцов. Линии — сплайн-функции.

Физика твердого тела, 2006, том 48, вып. 640 В.М. Лебедев, В.Т. Лебедев, С.П. Орлов, Б.З. Певзнер, И.Н. Толстихин = 54 cm-2. При флюенсе F1 = 0.2 · 1017 n/cm2 наблюдается небольшой прирост интенсивности рассеяния, при больших флюенсах F2, F3 и F4 интенсивность рассеяния существенно выросла, что свидетельствует о значительном увеличении количества дефектов. Подобная же картина в кварце наблюдается и для кварца с начальной плотностью дислокаций = 570 cm-2 при тех же флюенсах (рис. 4).

Рис. 5. Описание экспериментальных данных нейтронного рассеяния функцией (1) для кварца с плотностью дислокаций = 54 cm-2, полученных после облучения образцов быстрыми нейтронами.

Рис. 4. Прирост интенсивностей нейтронного рассеяния I(q) для кварца с начальной плотностью дислокаций = 570 cm-после облучения его быстрыми нейтронами флюенсом F.

Линии — сплайн-функции.

Были проанализированы радиационные повреждения в кварце в диапазоне флюенсов нейтронов F1 = 0.2 · 1017 n/cm2-F4 = 5 · 1018 n/cm2 с учетом точечных рассеивателей (вакансии, атомы в междоузлиях), протяженных структур (дорожки из достаточно удаленных друг от друга пар, состоящих из атома в междоузлии и вакансии) и крупных глобулярных дефектов (пики смещения или термические пики) с помощью функции рассеяния I(q) =q-1AL · exp -(q · rg)2/+ BP + I0 · exp -(q · RG)2/3. (1) Здесь BP = const характеризует интенсивность некогеРис. 6. Описание экспериментальных данных нейтронного рентного рассеяния от точечных дефектов. Вклад протярассеяния функцией (1) для кварца с плотностью дислокаций женных дефектов с поперечным радиусом инерции rg = 570 cm-2, полученных после облучения образцов быстрыопределяется параметром AL, а вклад пиков смеще- ми нейтронами.

Физика твердого тела, 2006, том 48, вып. Исследование радиационных дефектов в синтетическом кварце методом малоуглового рассеяния... ния (аморфных областей) с радиусом инерции RG — интенсивностью I0 при q 0. Результаты анализа по формуле (1) приведены на рис. 5 и 6. Для удобства по оси ординат интенсивности рассеяния представлены в виде q · I(q). Левая часть спектра (q < 0.1nm-1) относится к рассеянию на глобулярных дефектах, правая (q > 0.2nm-1) — на точечных, переходная область — к рассеянию на протяженных структурах.

Динамика изменения параметров дефектов при облучении синтетического кварца нейтронами показана на рис. 7 и 8. Отметим, что для образцов кварца с различными начальными плотностями дислокаций = и 570 cm-2 эволюция параметров дефектов при облучении нейтронами подобна (рис. 7 и 8).

Pages:     || 2 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.