WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Физика и техника полупроводников, 1997, том 31, № 5 Фотолюминесценция в пористом кремнии при интенсивном лазерном возбуждении © Е. Шатковский, Я. Верцинский Институт физики полупроводников, 2600 Вильнюс, Литва (Получена 9 марта 1996 г. Принята к печати 9 октября 1996 г.) Исследована интегральная фотолюминесценция в пористом кремнии p-типа при интенсивном возбуждении импульсами второй гармоники ( = 532 нм) лазера на АИГ : Nd3+. Установлено, что в области интенсивностей, соответствующих условиям квазистационарного возбуждения, излучение характеризуется степенной зависимостью Irad I2/3. С ростом интенсивности возбуждения квантовый выход падает I-1/3. Показано, что основное излучение пористого кремния вызвано бимолекулярным рекомбинационным процессом.

Несмотря на интенсивные исследования пористого Для описания характеристик излучения por-Si в рамкремния (por-Si), до сих пор нет однозначного ответа ках механизма квантового ограничения привлекаются модели рекомбинации различной кратности. Одна из на вопрос о природе видимой люминесценции в этом них, как упоминалось, представляет собой модель 3-х материале. Существуют две основные спорные модели.

Согласно первой, причиной возникновения люминесцен- уровневой мономолекулярной рекомбинации [6]. Мономолекулярная рекомбинация, ограниченная туннелиции в видимом диапазоне являются квантовые размеррованием через потенциальный барьер, предлагается и ные эффекты [1,2], являющиеся следствием характерных в работах [16,17]. В других работах авторы придернанометровых размеров пористой структуры. Согласно живаются мнения, что излучение por-Si представляет второй модели, видимое излучение por-Si обусловлено собой бимолекулярный процесс, т. е. оно является реобразующимися в процессе анодного травления комплекзультатом рекомбинации свободных или связанных в сами Si : O: H, H: Si : H, силоксеном Si6H3O6 и его модиэкситон электрона и дырки [12,14,18,19]. Тем не менее фикациями [3–7]. Первая гипотеза подтверждается иснет согласованности результатов и выводов в рамках следованиями сдвига края полосы поглощения [2,3,8–10].

модели. Наиболее очевидно это при сравнении работ [14] Однако она не может достаточно полно объяснить повеи [18], где в одном случае рассматриваются прямые, а в дение спектра люминесценции. Во-первых, люминесцендругом — непрямые межзонные переходы.

ция возникает только в образцах значительной степени Данная работа посвящена определению кратности изпористости. Во-вторых, нет сколько-нибудь определенлучательного процесса в por-Si. С этой целью мы ной зависимости между формой и положением спектра провели измерения интенсивности интегрального излулюминесценции и размерами наночастиц [10,11], хотя, чения в зависимости от интенсивности возбуждения.

как это следует из сдвига края поглощения, такая завиПористый кремний был получен путем анодного трасимость должна быть. В последнее время, однако, намевления пластин монокристаллического кремния p-типа, чается тенденция сближения этих двух моделей. Так, в = 10 Ом · см, ориентации {111} в течение 15 мин, работе [12] установлено, что сферические наночастицы током в 50 мА/см2 при комнатной температуре [23]. Возкремния, покрытые окисью кремния, излучают в той буждение осуществляли импульсами второй гармоники же области спектра, что и por-Si. Показано, что это ( = 0.532 мкм) лазера на АИГ : Nd3+ с модулированизлучение может быть объяснено аннигиляцией эксиной добротностью. Длительность импульсов 16 нс.

тона, пространственно ограниченного (захваченного) в Максимальная интенсивность возбуждения достигала вепромежуточной области между ядром сферы и оксидным личины I = 1024 кв./см2 · c. Регистрацию импульсов слоем на поверхности. С другой стороны, в работе [13] фотолюминесценции осуществляли фотоумножителем показано, что в сложных комплексах типа силоксенов ФЭУ-28, работавшем в линейном режиме, защищенном возможно образование кластеров из плоскостей атосветофильтрами КС-11 и КС-12. Излучение регистримов кремния. В таких кластерах имеет место эффект ровали в спектральном диапазоне (1.2-0.6) мкм, ограквантового ограничения. Не исключено также, что оба ниченном с одной стороны спектральной характеристиэтих механизма, а может и еще более сложная система кой чувствительности фотоумножителя и пропусканием переходов формирует интегральное излучение por-Si в светофильтров — с другой стороны. Регистрация осущевидимой области. Основной для такого предположения ствлялась по максимуму импульса фотолюминесценции.

служат наличие очень развитой поверхности с эффектом Оптическая связь между ФЭУ и образцом осуществляквантового ограничения. Кроме того, при низких темпе- лась при помощи световода. Сигналы фотоответа региратурах проявляется сложная структура спектра [14,15] стрировались широкополосным осциллографом (полоса и сдвиг полосы излучения во времени, формально опи- пропускания f = 250 МГц). Измерения проводили при санный трехуровневой схемой в работе [6]. комнатной температуре.

6 594 Е. Шатковский, Я. Верцинский Здесь i — показатель степени (кратность) рекомбинационного процесса, Ai — соответствующие коэффициенты рекомбинации. В зависимости от соотношения коэффициентов Ai и величины концентрации n возможно преобладание того или иного процесса. При этом измерение зависимости r = r(n) позволяет однозначно определить кратность, а следовательно, и модель, которой удовлетворяет доминирующий рекомбинационный процесс. Кроме того, если преобладающий рекомбинационный процесс известен, то, измеряя в стационарных условиях зависимость скорости излучательного процесса rrad = Irad от скорости генерации, можно установить характер излучательного процесса. Ранее нами было показано [23], что в пористом кремнии, как и в моРис. 1. Зависимость интегральной интенсивности Irad нокристаллическом, в условиях сильного возбуждения и квантового выхода от интенсивности возбуждения I преобладает межзонная оже-рекомбинация. Характерной (I0 = 1024 кв.см2 · с).

ее особенностью является кубическая зависимость скорости рекомбинации rA от концентрации n:

rA = CA(n)3. (3) Зависимость интенсивности излучения от мощности возбуждения представлена на рис. 1. Как и ожидалось, до Здесь CA A3. В качестве иллюстрации этого на рис. интенсивностей возбуждения I1 = 10-2I0 возбуждение приведена эдс фотомагнитоэлектрического эффекта U нестационарно. Эта область малоинформативна, поэтому тех же образцов пористого кремния в зависимости от при дальнейшем рассмотрении мы будем иметь в виду интенсивности возбуждения, аналогичная полученной в только интервал интенсивностей I > I1, где возбуждение работе [23]. В нашем эксперименте эдс определялась квазистационарно [22,23]. Как видно на рис. 1, в этом концентрацией неравновесных носителей заряда на возинтервале интенсивностей излучение характеризуется буждаемой поверхности n(0), так что степенной зависимостью Irad I2/3. Здесь же представлена зависимость квантового выхода излучения U n(0). (4) от интенсивности возбуждения, рассчитанная согласно соотношению Скорость генерации неравновесных носителей заряда = Irad/I. (1) g() I(). Поэтому ход U(I) отражает зависимость концентрации неравновесных носителей заряда от скоКак видно из рис. 1, квантовый выход излучения падает с ростом интенсивности возбуждения. Из этого в соот- рости генерации. С учетом условия квазистационарности возбуждения, имевшего место при I > 10-2I0, наблюдаеветствии с результатами измерения фотопроводимости и фотомагнитоэлектрического эффекта [23] следует, что мая на рис. 2 зависимость n(0) I1/3 соответствует куконцентрация неравновесных носителей заряда контро- бичной зависимости скорости рекомбинации носителей лируется не излучательным, а более сильно зависящим заряда от концентрации. Она, как известно, реализуется от концентрации нелинейным безызлучательным процессом. Такой вывод подтверждается и относительно небольшим ( 3%) численным значением квантового выхода излучения [17,18].

Условия наших экспериментов принципиально отличаются от большинства работ экстремально большой интенсивностью возбуждения. Этой цели служит и выбранный импульсный режим возбуждения. Известно, что обычно при аналогичных условиях в полупроводниках концентрация неравновесных носителей заряда n = p n0, p0, Здесь n0, p0 — равновесные концентрации электронов и дырок. В таком случае суммарная скорость рекомбинации носителей заряда r с учетом известных моделей моно-, бимолекулярной и трехчастичной межзонной оже-рекомбинации запишется в следующем виде:

Рис. 2. Зависимость эдс фотомагнитоэлектрического эффекта 3 U и концентрации неравновесных носителей заряда n(0) на возбуждаемой поверхности пористого кремния от интенсивноr = Ai(n)i. (2) сти возбуждающего лазерного излучения.

i=Физика и техника полупроводников, 1997, том 31, № Фотолюминесценция в пористом кремнии при интенсивном лазерном возбуждении в случае межзонной оже-рекомбинации. В той же работе излучение пористого кремния представляет собой бинами показано, что в уравнении непрерывности, описы- молекулярный рекомбинационный процесс, б) вероятвающем кинетику носителей заряда, диффузией можно нее всего, имеет место процесс рекомбинации через пренебречь. Тогда в стационарных условиях скорость квантово-ограниченные экситонные состояния, хотя межрекомбинации и скорость генерации равны между собой: зонные переходы также не исключаются, в) излучение r() =g(). Учитывая (3), имеем наблюдается на фоне преобладающей межзонной ожерекомбинации, г) квантовый выход излучения в спек1/g() тральном диапазоне (1.2–0.6) мкм падает с ростом возn() = I1/3. (5) CA буждения. Быстрая составляющая релаксации соответствует времени жизни неравновесных носителей заряда В случае мономолекулярного излучательного процесса в кремнии, определяемому оже-рекомбинацией [22].

для излучения имеем Irad = rrad = Arn I1/3, (6) Список литературы а для квантового выхода из (1)–(3) следует [1] L.T. Canham. Appl. Phys. Lett., 57, 1046 (1990).

[2] V. Lehmann, U. Goselle. Appl. Phys. Lett., 58, 856 (1991).

= Irad/rA I1/3/I = I-2/3. (7) [3] D.J. Ljjckwood, A. Wong, B. Bryskiewicz. Sol. St. Commun., 89, 587 (1994).

В случае бимолекулярной излучательной рекомбинации, [4] M. Stutzmann, M.S. Brandt, M. Rosenbauer, J. Weber, когда rrad n2, имеем H.D. Fuchs. Phys. Rev. B, 47, 4806 (1993).

[5] S. Banerjee, K.L. Narasimhan, P. Ayyub, A.K. Srivastava, Irad = Brad(n)62 I2/3. (8) A. Sardesai. Sol. St. Commun., 84, 691 (1992).

[6] R. Laiho, A. Pavlov, O. Nori. Appl. Phys. Lett., 63, 275 (1993).

Здесь, как обычно, A2 Brad. Квантовый выход:

[7] A. Roy, A. Channani, D.D. Sarma, A.K. Sood. Appl. Phys.

Lett., 61, 1655 (1992).

I2/3/I I-1/3. (9) [8] H. Koyama, M. Araki, Y. Yamamoto, N. Koshida. Jpn. J. Appl.

Сравнивая выражения (6)–(9) с полученной нами экспе- Phys., 30, 3606 (1991).

риментальной зависимостью (рис. 1), видно что экспе- [9] I. Sagnes, A. Halimaoui, G. Vincent, P.A. Badoz. Appl. Phys.

Lett., 62, 1155 (1993).

риментальная зависимость свидетельствует о наблюде[10] Y. Kanemitsu, H. Uto, Y. Masumoto. Phys. Rev. B, 48, нии бимолекулярного излучательного процесса на фоне (1993).

преобладающей межзонной оже-рекомбинации. Таким [11] S.M. Prokes. J. Appl. Phys., 73, 407 (1993).

процесом, на наш взгляд, может быть либо рекомби[12] Y. Kanemitsu, T. Ogawa, R. Shirashi, K. Takeda. Phys. Rev.

нация зона–зона, либо рекомбинация через экситонные B, 48, 4883 (1993).

состояния. Имея в виду непрямой характер переходов [13] P. Deak, M. Rosenbauer, M. Stutzmann, J. Weber, в кремнии между экстремумами зон проводимости и M.S. Brandt. Phys. Rev. Lett., 69, 2531 (1992).

валентной и малую силу осциллятора для таких перехо[14] G.W.’tHooft, Y.A.R. R. Kessener, G.L.J.A. Rikken, A.H.J. Venдов [24], более вероятной представляется рекомбинация huizen. Appl. Phys., Lett., 61 2344 (1992).

через состояния экситона, пространственно ограничен- [15] S. Sinha, S. Banerjee, B.M. Arora. Phys. Rev. B, 49, ного в промежуточном слое наночастиц, предложенная (1994).

[16] L.R. Tessler, F. Alvarez, O. Teschke. Appl. Phys. Lett., 62, Канемитсу в работе [12]. Мы не исключаем, однако, и 2381 (1993).

более сложной схемы излучательных переходов. Заме[17] J.C. Vial, S. Billat, G. Fishman, F. Gaspard, R. He’rino, тим в связи с этим, что нами проведены интегральные M. Ligeon, F. Made’ore, I. Michlcescu, F. Muller, R. Romenпо спектру измерения основного канала излучения. Наstain. Physica B, 185, 593 (1993).

блюдаемый сдвиг положения спектра во времени после [18] P. Maly’, F. Troja’nek, A. Hospodkova’, V. Kohlova’, I. Pelant снятия возбуждения [6], сложная структура спектра при Sol. St. Commun., 89, 709 (1994).

низких температурах [14], а также наблюдавшаяся нами [19] J.P. Proot, C.Delerue, G. Allan. Appl. Phys. Lett., 61, кинетика излучения заставляют предположить возмож(1992).

ное наличие и других, неосновных каналов излучения. По [20] С.М. Рывкин. Фотоэлектрические явления в полупромере приближения интенсивности возбуждения к максиводниках (М. Физматгиз, 1963) с. 494.

мальной (I > 0.1I0), наряду с быстрой составляющей [21] L. Dapkus, D. Gulbinaite, V. Jasutis, D. Leinskas, I. imkjeene. Liet. Fiz. urnalas, 33, 145 (1993).

(40–60) нс мы наблюдали появление более медленной, [22] Л.М. Блинов, Е.А. Боброва, В.С. Вавилов, Г.Н. Галкин. ФТТ, (150–200) нс, составляющей релаксации. Отметим, что 9, 3221, (1967).

быстрая составляющая релаксации соответствует време[23] Е. Шатковский, Я. Верцинский, И. Шмикене. Liet. Fiz.

ни жизни неравновесных носителей заряда в кремнии, urnalas, 35, 222 (1995).

определяемому межзонной оже-рекомбинацией [22].

[24] Y.H. Xie, Hybertsen, William L. Wilson. Phys. Rev. B, 49, Таким образом, в результате измерения зависимости 5386 (1994).

интенсивности излучения пористого кремния от интенРедактор В.В. Чалдышев сивности возбуждения установлено, что: а) основное 6 Физика и техника полупроводников, 1997, том 31, № 596 Е. Шатковский, Я. Верцинский Photoluminescence in porous silicon under intense laser excitation E. Shatkovskij, J. Vercinskij Semiconductor Physics Institute, 2600 Vilnius. Lithuania

Abstract

The integrated photoluminescence of porous silicon was investigated under exciting the sample by the second harmonic ( = 532 nm) radiation of YAG : Nd3+ laser. It was found, that under quasi-steady conditions the luminescence depends on excilation intensity by power law i.e. Irad I2/3. With increasing excitation intensity the quantum efficiency decreases as I-1/3.

It was shown, that the main part of radiation of porous silicon is caused by a bimolecular recombination process.




© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.