WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Физика твердого тела, 1999, том 41, вып. 3 Кинетика фрактальных кластеров при фазовых превращениях в релаксорной PLZT-керамике © В.Я. Шур, Г.Г. Ломакин, В.П. Куминов, Д.В. Пелегов, С.С. Белоглазов, С.В. Словиковский, И.Л. Соркин Институт физики и прикладной математики Уральского государственного университета, 620083 Екатеринбург, Россия E-mail: Vladimir.Shur@usu.ru (Поступила в Редакцию 27 июля 1998 г.) С использованием фрактального формализма исследовалась эволюция гетерофазного состояния (состоящего из полярных нанообластей в неполярной матрице) при поляризации в электрическом поле в области размытого фазового перехода в прозрачной релаксорной сегнетоэлектрической керамике PLZT 8/65/35. Из результатов измерений упругого рассеяния проходящего света определены зависимости от времени фрактальных размерностей полярных кластеров при поляризации и самопроизвольном обратном переключении при различных температурах. Предложены сценарии эволюции гетерофазного и нанодоменного состояний в релаксорах при изменении температуры и воздействия электрического поля.

Релаксорное состояние в сегнетоэлектриках в послед- Для определения изменения фрактальной размерности нее время интенсивно исследуется. Интерес к этому системы могут обрабатываться результаты как косвенклассу веществ обусловлен тем, что в этих материалах в ных интегральных, так и прямых измерений. Прямые широком температурном интервале существуют анома- методы измерений заключаются в регистрации последолии восприимчивостей, которые в обычных сегнетоэлек- вательностей мгновенных изображений системы на оттриках наблюдаются только вблизи точки фазового пере- дельных этапах ее эволюции. Их использование связано со значительными экспериментальными трудностями и хода. Наличие рекордных восприимчивостей открывает сложной математической обработки огромных объемов широкие возможности для разнообразных практических информации. Значительными преимуществами обладают применений [1].

интегральные методы, среди которых особое место приИзвестно, что гетерофазное состояние, существующее надлежит измерению малоуглового рассеяния, широко в широком температурном интервале в сегнетоэлектрииспользуемого для определения фрактальных размерноках с размытым фазовым переходом, состоит из сегнестей статических структур [9–12]. Наиболее доступным тоэлектрических (полярных) областей нанометрических для изучения быстрых кинетических процессов является размеров (polar nanoregions), внедренных в параэлекin situ измерение угловой зависимости рассеянного светрическую (неполярную) матрицу. Отдельные полярные та [13]. К несомненным достоинствам метода следует нанообласти можно наблюдать только с помощью элекотнести универсальность (измерения в проходящем и тронного микроскопа высокого разрешения [1,2]. При отраженном свете), оперативность (частота измерений охлаждении доля полярной фазы возрастает, что приводо 200 Hz), локальность (диаметр зонда до 100 µm), дит к слиянию нанообластей и образованию полидомена также высокую чувствительность и пространственное ных кластеров сложной формы. Спонтанная поляризация разрешение (до 100 nm) [6,7,13].

(Ps) отдельных полярных нанообластей и нанодоменов В работе для определения пространственного распрев кластерах ориентирована беспорядочно, что приводит деления рассеивающих центров в релаксорах из анализа к полному отсутствию усредненной по макрообъему Ps.

угловых зависимостей интенсивности рассеянного света Только при воздействии внешнего электрического поля использован фрактальный формализм.

можно упорядочить ориентацию Ps в нанообластях.

Сверхмалые размеры нанообластей не позволяют использовать оптические методы визуализации для ис1. Эксперимент следования кинетики их перестройки при поляризации.

Вместе с тем в релаксорной керамике в электрическом В качестве объектов исследования была использована поле резко возрастает интенсивность рассеянного све- горячепрессованная прозрачная крупнозернистая (разта [3]. Высокая чувствительность рассеяния света к мер зерен 4-7 µm) керамика цирконата–титаната свинлокальным значениям спонтанной поляризации позво- ца, легированного лантаном PLZT 8/65/35, демонстриляет получать информацию о кинетике процесса поля- рующая классическое релаксорное поведение в широком ризации из in situ измерений. Фрактальный подход к температурном интервале. Анализировалось изменение анализу экспериментальных данных по рассеянию света продольного рассеяния монохроматического света при на кластерах полярной фазы в релаксорах позволяет воздействии прямоугольных импульсов поля. На поверхполучать количественную информацию о кинетике роста ности плоскопараллельных пластин керамики толщиной и ориентации ”невидимых” объектов в электрическом менее 100 µm напылялись сплошные прозрачные элекполе [4–8]. троды на основе окислов индия и олова. Для поляризации 506 В.Я. Шур, Г.Г. Ломакин, В.П. Куминов, Д.В. Пелегов, С.С. Белоглазов, С.В. Словиковский...

Рис. 1. Оптическая схема установки. 1 — лазер, 2 — фотодиод, 3, 7 —линзы, 4 —диафрагма, 5 — образец в термостате, 6 — сменная кольцевая диафрагма, 8 —ФЭУ.

использовались однополярные прямоугольные импульсы Из набора зависимостей от времени интенсивности поля длительностью 0.001–1 s с частотой следования света I(t), рассеянного на фиксированные углы (рис. 4), 0.1–0.5 Hz и амплитудой до 400 V. определялись угловые зависимости интенсивности рассеянного света I()t для различных моментов времени При циклическом воздействии импульсов поля деталь(фаз переключения) (рис. 5). При обработке эксперино воспроизводилась зависимость от времени интенсивментальных данных предполагалось, что рассеивающие ности света I(t), рассеянного на угол. Эта особенцентры являются фрактальными кластерами.

ность позволила определять мгновенные индикатрисы рассеяния I()t (для момента времени t) из серии последовательных измерений I(t) для света, рассеянного на различные углы (выделенные с помощью набора кольцевых диафрагм).

Оптическая схема установки для измерений угловых зависимостей рассеянного света приведена на рис. 1.

Источником света служит гелий-неоновый лазер 1 мощностью 3 mW и длиной волны 0.63 µm. Интенсивность излучения контролируется фотодиодом 2. Сформированный линзой 3 и выделенный диафрагмой 4 параллельный луч основной моды излучения проходит через образец 5, помещенный в оптический термостат. Сменные кольцевые диафрагмы 6 позволяют измерять интенсивность света при углах рассеяния от 20 до 10 с разрешением около 20. Линза 7 фокусирует рассеянный свет на фотокатод ФЭУ 8. Автоматизированная установка на базе Рис. 2. Типичное изменение интегральной интенсивности IBM PC позволяет регистрировать интенсивность лазера рассеянного света при подаче прямоугольных импульсов наи рассеянного света. Разрешение системы регистрации пряжения (E = 10 kV/cm, длительность импульса 1.5 ms, по времени менее 1 µs. T = 60C).

2. Результаты измерений Изменение интегральной интенсивности рассеянного света при воздействии прямоугольного импульса поля может быть разделено на две части: ”переключение” (switching), при котором интенсивность увеличивается и достигает максимального значения Imax, и самопроизвольное ”обратное переключение” (backswitching), при котором восстанавливается исходное прозрачное состояние с фоновым рассеянием Imin (рис. 2). Из температурной зависимости амплитуд рассеянного света (рис. 3) видно, что индуцированное полем изменение рассеяния наблюдается в интервале температур от до 120C, где Tmax = 120C — температура максимума диэлектрической проницаемости, а Tph = 45C — темРис. 3. Температурная зависимость параметров рассеяннопература фазового перехода из релаксорного состояния го света (1 — Imin, 2 — Imax, 3 — I) при охлаждении в сегнетоэлектрическое. (E = 10 kV/cm, длительность импульса 1.5 ms).

Физика твердого тела, 1999, том 41, вып. Кинетика фрактальных кластеров при фазовых превращениях в релаксорной PLZT-керамике модифицированная зависимость [9–1] Isc(q) (D - 1)D 1 + q22 -(D-1)/2(q)-1/ sin (D - 1) arctan(q), (2) где (x) — гамма-функция, — фрактальная длина корреляции.

Экспериментальные точки аппроксимировались во всем угловом диапазоне зависимостью (2) с фиксированным значением, что позволило надежно определять фрактальную размерность.

Рис. 4. Изменение интенсивности рассеянного света для углов = 0.72 (1), 1.03 (2), 1.82 (3), 2.29 (4), 2.33 (5) и 2.93 (6) 3. Обсуждение результатов при подаче прямоугольных импульсов напряжения (T = 60C).

Изменения фрактальной размерности при поляризации и обратном переключении для двух температур приведены на рис. 6. Видно, что кинетику гетерофазного состояния при воздействии импульса поля можно рассматривать как эволюцию фрактального объекта. Значительное уменьшение фрактальной размерности при воздействии внешнего поля подобно тенденции, наблюдаемой при понижении температуры. Анализ D(t) позволяет проследить за кинетикой процесса: начальное уменьшение свидетельствует об изменении структуры рассеивающих центров при поляризации релаксора, значение D на линейном участке характеризует структуру поляризованного состояния, а последующее увеличение фрактальной размерности описывает кинетику возвращения системы в исходное состояние.

Рис. 5. Мгновенные угловые зависимости интенсивности рас- Природа рассеивающих центров изменяется при охласеянного света. t (ms): 1 — 1.59, 2 — 1.72, 3 — 1.85, 4 — 2.17. ждении по мере приближения к точке перехода в сегнетоРезультаты эксперимента аппроксимированы формулой (2).

электрическую фазу. Вдали от Tph в неполярной матрице существуют только изолированные разупорядоченные полярные нанообласти (рис. 7, a). При включении поля они постепенно ориентируются в одном направлении, Известно, что кластеры полярной фазы в релаксорах образуя при этом ”динамические полярные кластеры”, представляют собой объекты со сложной структурой, для анализа угловых зависимостей упругого рассеяния света на которых успешно используют фрактальный формализм [14–16]. Кроме того, на примере классических релаксоров PST и PMN было показано, что и индуцированные полем полярные кластеры являются фрактальными объектами [14,15] и для них выполняется классическая зависимость амплитуды рассеянного света Isc от волнового вектора q [12] Isc(q) q-D, (1) где q = (4/) sin(/2), — угол рассеяния, — длина волны, D — фрактальная размерность.

Очевидно, что зависимость (1) в нашем случае не выполняется во всем диапазоне углов (размеров) (рис. 5).

Поэтому при обработке экспериментальных данных мы Рис. 6. Изменение моментальных значений фрактальной учитывали ограниченные размеры (upper length scale размерности при воздействии прямоугольного импульса поля.

cutoff) исследуемых кластеров. При этом использовалась T (C): 1 — 47, 2 — 60.

Физика твердого тела, 1999, том 41, вып. 508 В.Я. Шур, Г.Г. Ломакин, В.П. Куминов, Д.В. Пелегов, С.С. Белоглазов, С.В. Словиковский...

Рис. 7. Схема эволюции гетерофазной структуры, существующей в релаксорной фазе, при различных температурах под действием электрического поля: a–c — значительно выше Tph, d, e —вблизи Tph, f, g —при Tph; a, d, f — без поля, c, e, g —в поле, b —в процессе поляризации. Темные и светлые точки — полярные нанообласти с различной ориентацией поляризации, темные и светлые квадраты — нанодомены с различной поляризацией, серая область серого цвета — неполярная матрица. ”Динамический кластер” выделен на b.

состояние из соседних нанообластей с одинаковым на- Непосредственно вблизи температуры полного переправлением поляризации (рис. 7, b). ”Динамические хода в сегнетоэлектрическую фазу (рис. 7, f ) после перколяционного перехода формируются ”бесконечные” кластеры” с достаточно большими размерами служат центрами рассеяния. В поляризованном образце рассе- полидоменные кластеры, размеры которых равны размеру зерен. В этом случае рассеяние после поляризации яние наблюдается только на границах зерен (рис. 7, c).

происходит на границах зерен и неполярных ”окон” В окрестности Tph при слиянии полярных нанообла(рис. 7, g).

стей образуются полидоменные кластеры с доменами наноразмеров (рис. 7, d). Однако и в этом случае без Таким образом, в работе исследованы статика и киполя отсутствует макрополяризация и среда оптически нетика гетерофазного состояния, содержащего области однородна, поскольку спонтанная поляризация в соседполярной фазы наноразмеров со случайной ориентацией них нанодоменах ориентирована хаотически. Линейные спонтанной поляризации, существующего в области разразмеры полидоменных кластеров достаточно велики, мытого сегнетоэлектрического фазового перехода. Исхопоэтому на них наблюдается рассеяние после монодо- дя из предположения, что рассеивающие центры (кламенизации под действием внешнего поля (рис. 7, e). стеры, образующиеся из нанообластей полярной фазы и Физика твердого тела, 1999, том 41, вып. Кинетика фрактальных кластеров при фазовых превращениях в релаксорной PLZT-керамике нанодоменов при воздействии поля) могут быть рассмотрены как фрактальные объекты, получены зависимости от времени их фрактальных размерностей при воздействии импульсов поля при различных температурах.

Показано, что использование фрактального формализма позволяет определять сценарии эволюции гетерофазного и нанодоменного состояния в релаксорах при изменении температуры и воздействии электрического поля.

Приведенные исследования выполнены при частичной поддержке Российского фонда фундаментальных исследований (грант № 98-02-17562).

Список литературы [1] L.E. Cross. Ferroelectrics 151, 305 (1994).

[2] X. Dai, Z. Xu, D. Viehland. Phil. Mag. B70, 33 (1994).

[3] M.D. Ivey, V.W. Bolie. IEEE Trans. UFFC 38, 579 (1991).

[4] V.Ya. Shur, V.P. Kuminov, G.G. Lomakin, S.S. Beloglazov, A. Sternberg, A. Krumins. Abstracts of Int. Symp. on Ferroic Domains and Mesoscopic Structures. Vienna, Austria (1996).

P. 110.

[5] V.Ya. Shur, V.P. Kuminov, G.G. Lomakin, S.S. Beloglazov, S.V. Slovikovski, A. Krumins, A. Sternberg, J. Kor. Phys. Soc.

32, S985 (1998).

[6] V.Ya. Shur. Proc. 10th ISAF. Piscotaway, NJ: IEEE (1996).

P. 233.

[7] V.Ya. Shur, E.L. Rumyantsev, V.P. Kuminov, G.G. Lomakin, S.S. Beloglazov, A. Sternberg, A. Krumins. Ferroelectrics 199, 159 (1997).

[8] V.Ya. Shur. Phase Trans. 65, 49 (1998).

[9] S.K. Sinha. Physica D38, 310 (1989).

[10] A. Hasmy, M. Foret, J. Pelous, R. Jullien. Phys. Rev. B48, (1993).

[11] R. Vacher, T. Woignier, J. Pelous, E. Courtens. Phys. Rev. B37, 11, 6500 (1988).

[12] Е. Федер. Фракталы. М. (1991). 254 с.

[13] А.Л. Корженевский. ФТТ 26, 4, 1223 (1984).

[14] V.Ya. Shur, S.A. Negashev, E.L. Rumyantsev, A.L. Subbotin, S.D. Makarov. Ferroelectrics 169, 63 (1995).

[15] А.Л. Корженевский, Л.С. Камзина, О.Ю. Коршунов. Письма в ЖЭТФ 61, 3, 2765 (1995).

[16] Л.С. Камзина, Н.Н. Крайник, О.Ю. Коршунов. ФТТ 37, 9, 2765 (1995).




© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.