WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     || 2 |
Физика твердого тела, 2003, том 45, вып. 3 Высокотемпературные свойства манганитов. Проявление неоднородности парамагнитной фазы © Н.А. Бабушкина, Е.А. Чистотина, К.И. Кугель, А.Л. Рахманов, О.Ю. Горбенко, А.Р. Кауль Российский научный центр „Курчатовский институт“, 123182 Москва, Россия Институт теоретической и прикладной электродинамики Российской академии наук, 127412 Москва, Россия Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова, 119992 Москва, Россия E-mail: babushkina@imp.kiae.ru (Поступила в Редакцию 20 июня 2002 г.) Проанализированы магнитная восприимчивость, сопротивление и магнитосопротивление образцов 18 (La1-y Pry )0.7Ca0.3MnO3 с различным содержанием Pr и обогащением изотопом кислорода O. В области высоких температур все образцы были парамагнитными диэлектриками, а при температурах ниже 60 K часть из них переходила в ферромагнитное металлическое состояние. Поведение восприимчивости, сопротивления и магнитосопротивления всех образцов в высокотемпературной области практически идентично, несмотря на заметное отличие свойств в низкотемпературной области, а именно в широком интервале температур и магнитных полей магнитосопротивление квадратично растет с магнитным полем и падает с температурой 5 по закону, близкому к 1/T. Совместный анализ магнитной восприимчивости и магнитосопротивления указывает на возможность существования неоднородного состояния со значительными ферромагнитными корреляциями в парамагнитной области.

Работа выполнена при поддержке Российского фонда фундаментальных исследований (проекты № 01-02-16240, 02-02-16078 и 00-15-96570), CRDF (проект N RP2-2355-MO-02), INTAS (проект N 01-2008) и NWO(проект N 047-008-017).

5 Для манганитов характерно большое разнообразие вает сильную температурную зависимость a(T) 1/T.

типов упорядочения (зарядового, орбитального, маг- Экспериментальные данные проанализированы с испольнитного). Взаимосвязь различных параметров порядка зованием имеющихся в литературе модельных предприводит к ряду эффектов, наиболее ярким из которых ставлений об электронном транспорте в манганитах.

является колоссальное магнитосопротивление [1]. Для Показано, что наблюдаемые эффекты могут быть интерфизики манганитов важную роль играет также тенден- претированы в предположении о существовании неодноция к фазовому расслоению и образованию неодно- родного состояния со значительными ФМ-корреляциями родных состояний. Фазовое расслоение наиболее су- парамагнитной области. Учет спин-зависимого туннелищественно вблизи линий фазовых переходов. Однако рования электронов между коррелированными областяимеются указания на то, что даже в парамагнитной об- ми позволяет естественным образом объяснить сильную ласти состояние системы является неоднородным и ха- температурную зависимость магнитосопротивления.

рактеризуется значительными ферромагнитными (ФМ) корреляциями [2–4].

1. Образцы В данной работе нами проанализированы магнитосопротивление и магнитная восприимчивость манганиОбразцы системы (La1-y Pry )0.7Ca0.3MnO3 с различтов (La1-y Pry )0.7Ca0.3MnO3 (0.5 y 1). В этой об16 ными значениями y (0 y 1) и разной степенью ласти концентраций Pr замещение O на O привообогащения изотопом O были достаточно подробно дит к существенным изменениям свойств рассматриваохарактеризованы в предыдущих работах [5,6]. Образцы емой системы [5,6], что использовалось для увеличеприготовлялись в виде брусков длиной 7 mm и имели ния разнообразия образцов без изменения их химичепоперечный размер 1 1 mm. Для исследования были ского состава. Изучалась область высоких температур выбраны пять образцов с различным низкотемператур(80 < T < 30 K) и магнитных полей (H < 4T), в коным поведением электросопротивления (T ).

торой наши образцы не обладали дальним ФМ-поряд1) (La0.25Pr0.75)0.7Ca0.3MnO3 с O, имеющий переход ком и характеризовались неметаллическим поведеметалл–диэлектрик при TMI = 87 K.

нием проводимости (T ). Однако даже в неме2) (La0.25Pr0.75)0.7Ca0.3MnO3 с 30% Oи TMI = 58 K.

таллической фазе магнитосопротивление манганитов MR = (H) - (0) / (0) довольно велико и может до- 3) (La0.25Pr0.75)0.7Ca0.3MnO3 при полной замене O стигать 100%, при этом в широком диапазоне парамет- на O.

ров оно растет квадратично с полем: MR = a(T)H2. Для 4) Pr0.7Ca0.3MnO3 с O.

всех изученных образцов коэффициент a(T ) обнаружи- 5) Pr0.7Ca0.3MnO3 с O.

Высокотемпературные свойства манганитов. Проявление неоднородности парамагнитной фазы Образцы № 3–5 остаются диэлектриками вплоть до самых низких температур.

2. Экспериментальные результаты На рис. 1 представлена температурная зависимость (T ) в нулевом магнитном поле для пяти указанных образцов. Измерения электросопротивления проводились на постоянном токе стандартным четырехзондовым методом в интервале температур от 4.2 до 300 K.

Приведенные данные согласуются с опубликованными ранее [5]. Отметим, что в высокотемпературной области зависимости (T ) для всех образцов весьма схожи и могут быть описаны термоактивационным законом Eg (T ) =0T exp. (1) kBT В пределах точности эксперимента энергия активации Eg практически не зависит от выбора. Зависимость (1) Рис. 2. Температурная зависимость обратной магнитной воссогласуется с данными других авторов, полученными приимчивости 1/(T ). Сплошные линии — эксперимент, штридля аналогичных образцов [7,8]. Отметим также, что поховая линия — теоретическая кривая при концентрации ФМдобный закон следует из теоретического описания трансобластей 5%, S = 2, g = 2, Nef = 130, удельный вес материала портных свойств неметаллических фазово-расслоенных 6.2 g/cm3.

манганитов [9].

Измерения низкочастотной магнитной восприимчивости проводились ранее на аналогичных образцах [5,10].

Анализ этих результатов [10] позволил сделать вывод ми [6] различия в структуре низкотемпературного соо наличии неоднородного состояния в парамагнитной стояния. Так, согласно [6], при y = 0.75 наблюдается области. Графики 1/(T ) для исследуемых образцов однородное антиферромагнитное (АФМ) состояние для приведены на рис. 2. Кривые 1/(T ) в высокотемпе- образца с O и расслоение на макроскопические ФМратурной области оказываются качественно схожими, и АФМ-области для образца с O. Кривая (T ) монесмотря на выявляемые нейтронными эксперимента- жет быть аппроксимирована законом типа Кюри–Вейса = C/(T - ) с положительной и растущей с температурой величиной. Положительное значение и большая по сравнению с типичными антиферромагнетиками магнитная восприимчивость указывают на наличие значительных ФМ-корреляций, которые, по-видимому, и вносят основной вклад в.

Измерения магнитосопротивления изучаемых образцов проводились в интервале температур 80–273 K в магнитных полях до 4 T. При этом ток и магнитное поле были направлены вдоль длинной стороны образца. Для всех исследованных образцов проводимость росла с увеличением приложенного магнитного поля H. Практически во всей области магнитных полей и температур относительное изменение проводимости подчинялось универсальному квадратичному закону MR = a(T )H2. Заметные отклонения от квадратичного закона возникают в области малых температур вблизи перехода диэлектрик–металл. Для иллюстрации на вставке к рис. 3 показана зависимость MR(H) для образца Pr0.7Ca0.3MnO3 с O в интервале температур T = 80-273 K. На рис. 3 приведена температурная зависимость коэффициента a. Как видно из рисунка, для всех Рис. 1. Температурная зависимость электросопротивления образцов величина a(T ) является быстро убывающей (T ) в нулевом магнитном поле для пяти исследованных образцов. функцией (по закону, близкому к 1/T ).

7 Физика твердого тела, 2003, том 45, вып. 482 Н.А. Бабушкина, Е.А. Чистотина, К.И. Кугель, А.Л. Рахманов, О.Ю. Горбенко, А.Р. Кауль например, s-d-модели), магнитосопротивление можно представить как квадратичную функцию магнитного момента M, что было подтверждено и в ряде экспериментальных работ (см., например, [1]). Это согласуется и с нашими результатами в области малых полей, где M = H. При MR 1 из простых размерных соображений (2) можно переписать в виде 2H2 Eg Eg(M2) - Eg MR = -, Eg =, (3) M2kBT (M/Ms)s где Ms — магнитный момент насыщения. Подставляя в (3) экспериментальные значения MR и и положив для оценок 4Ms = 1 T, для Pr0.7Ca0.3Mn16Oпри T = 150 K, например, получим Eg 0.1eV, что значительно выше энергии любого магнитного упорядочения в расчете на один магнитный атом. Отметим, что оцененное здесь значение Eg типично для манганитов подобного состава в рассматриваемой области температур [1]. Уже такая грубая оценка указывает на то, что механизм магнитосопротивления должен опреРис. 3. Температурная зависимость коэффициента a из форделяться областями достаточно большого размера. Это мулы MR = a(T )H2 для различных образцов. Точки — 16 отражает некую общую физическую ситуацию. Если эксперимент (1 — O, y = 0.75; 2 — 30% O, y = 0.75;

18 16 3 — O, y = 0.75; 4 — O, y = 1; 5 — O, y = 1), штриховая система находится в состоянии с некоррелированными линия — расчет по формуле (8) при S = 2, g = 2, Z = 6, магнитными атомами, то при температуре 100 K и выше Nef = 130, J/kB = 15 K, Ha = 0.5T и cos = 1. На вставке энергия взаимодействия атомов с магнитным полем показана полевая зависимость магнитосопротивления образца µBSgH (где µB — магнетон Бора, g — фактор Ланде, Pr0.7Ca0.3MnO3 с O при различных температурах.

S —спин атома) слишком мала по сравнению с kBT, чтобы вызвать заметные изменения состояния системы и ее транспортных свойств. Отметим также, что кроме относительно большой величины магнитосопротивления 3. Обсуждение результатов необходимо объяснить также его сильную температурную зависимость, которая не следует очевидным обраИтак, в высокотемпературной области показанные на зом из (3).

рис. 1–3 температурные зависимости сопротивления, Опишем теперь магнитосопротивление в высокотеммагнитной восприимчивости и магнитосопротивления пературной области, основываясь на достаточно простой для всех изученных образцов весьма схожи как качемодели электронного транспорта в системе с сильными ственно, так и количественно. Это с очевидностью укаФМ-корреляциями. В соответствии с обычным подходом зывает на сходный механизм, определяющий траспортк проводимости манаганитов (например, в рамках моденые свойства данных материалов в неметаллической фали двойного обмена) [1] ФМ-коррелированные области зе. Как уже отмечалось выше, анализ современных теообладают более высокой проводимостью. Поэтому в отретических представлений о свойствах манганитов [1–4] сутствие перекрытия между этими областями основной и данные по магнитной восприимчивости свидетельвклад в сопротивление определяется туннелированием ствуют о возможном наличии сильных ФМ-корреляций носителей тока между ними. Соответствующая веров наших образцах в парамагнитной области. Другим ятность зависит, в частности, от взаимной ориентации возможным указанием на наличие коррелированных обспина электрона и спинов атомов областей, между котоластей служит относительно большая и сильно зависярыми происходит туннелирование. Простые оценки пощая от температуры величина магнитосопротивления.

казывают, что в области полей порядка 1 T направление Действительно, поскольку измеренное сопротивление спина электрона практически не меняется при туннелиподчиняется активационному закону (1), естественно ровании на расстояние в несколько постоянных решетки.

предположить, что магнитосопротивление манганитов в Электрон, выходящий из одной ФМ-коррелированной неметаллической области связано с изменением ширины области, переходит в другую со своим спином. Поэтому щели в подвижности носителей тока Eg(H) с ростом вероятность перехода зависит от взаимной ориентации магнитного поля [1]. Тогда магнитных моментов коррелированных областей. Ориен тация ФМ-коррелированных областей в магнитном поле MR = exp[- Eg(H) - Eg)/kBT ] - 1. (2) приводит к повышению вероятности перехода и тем Согласно известным представлениям о зонной струк- самым к снижению сопротивления с ростом магнитного туре магнитоупорядоченных материалов (в рамках, поля, что и наблюдается в эксперименте.

Физика твердого тела, 2003, том 45, вып. Высокотемпературные свойства манганитов. Проявление неоднородности парамагнитной фазы Представим проводимость системы в виде (H) = под углом к исходному, где cos = cos 1 cos = 0 (H), где (H) — „спиновой“ вклад в веро- + sin 1 sin 2 cos(1 - 2), а индексы 1 и 2 нумеруют ятность туннелирования электрона, а угловые скобки капли. Тогда работа по перемещению электрона из обозначают усреднение по объему. При таком опреде- первой капли во вторую равна Es = Es(1 - cos ).

лении MR = (H) / (0) - 1. Для частного случая Соответственно вероятность перехода из капли в каплю рассматриваемой модели 0 была рассчитана в [9].

пропорциональна exp(- Es/kBT ). Теперь, учитывая Рассмотрим N идентичных неперекрывающихся обла- все вероятностные множители и усредняя по каплям, стей (капель) с преимущественной ориентацией атом- запишем искомое выражение в виде ных моментов внутри каждой из них. Обозначим 2 эффективный магнитный момент такой капли как Mef = µBgNefS, где Nef — эффективное число магнитных (H) = d1 d2 sin 1dатомов в капле (SNef 1). Пренебрегая магнитным вза0 0 имодействием капель, представим свободную энергию капли в магнитном поле в виде [11] sin 2d2P(1, 1)P(2, 2) U(H) =U(0) - Mef(H cos + Ha cos2 ), (4) где — угол между приложенным полем H и на Ps (1) exp(- Es/kBT ). (7) правлением Mef, Ha — поле анизотропии; — угол s=±1/между осью анизотропии и направлением магнитного момента капли (мы полагаем для простоты, что аниВ области высоких температур с помощью (5)–(7) зотропия одноосная). Отметим, что обычная магнитная получаем анизотропия, связанная с кристаллическим полем, в 3 манганитах мала [12]. Тогда величина Ha в основном 2 µBS5NefZMR = (cos2 - 1/3) g3J2HaH2. (8) определяется эффектом формы [13]. Например, для 225 (kBT )эллипсоида Ha = mef(1 - 3), где mef — магнитный момент единицы объема капли, а — соответствую- Z имеет смысл числа ближайших соседей магнитного щий размагничивающий фактор. Уже при относительно атома. Это выражение формально справедливо, когда небольшой степени несферичности для характерных kBT много больше характерных энергий Es: зеемановзначений параметров Ha оказывается порядка 1 T.

ской энергии µBgSNefH и энергии магнитной анизоПусть H параллельно оси z, а ось анизотропии тропии µBgSNefHa. Численный расчет показывает, что лежит в плоскости (x, z ) под углом к вектору H.

(8) остается справедливым и при kBT порядка и даже Тогда cos = sin sin cos + cos cos, где —угол несколько меньше этих энергий.

Pages:     || 2 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.