WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     || 2 |
Физика твердого тела, 2005, том 47, вып. 2 Особенности кинетики поляризации фоточувствительного релаксорного сегнетоэлектрика © В.В. Гладкий, В.А. Кириков, Т.Р. Волк, Е.С. Иванова, Л.И. Ивлева Институт кристаллографии им. А.В. Шубникова Российской академии наук, 119333 Москва, Россия E-mail: glad@ns.crys.ras.ru (Поступила в Редакцию 28 апреля 2004 г.) Приводятся результаты исследований переполяризации в переменных квазистатических электрических полях частотой 10-4 Hz и релаксации поляризации в постоянных полях фоточувствительного релаксорного сегнетоэлектрика ниобата бария-стронция, легированного La и Ce. По экспериментальным данным для термоактивационной стадии релаксации восстановлены спектры распределения времени релаксации. Сравниваются кинетические характеристики поляризации освещаемого и неосвещаемого кристалла. Показано, что при освещении кристалла за счет фотопроводимости, компенсирующей случайные внутренние электрические поля и поля деполяризации, растут амплитуда петель диэлектрического гистерезиса зависимости поляризации от поля и времена релаксации полязирации или величина потенциальных барьеров, разделяющих стабильные и метастабильные состояния.

Работа выполнена при финансовой поддержке Российского фонда фундаментальных исследований (проект № 02-02-16823) и INTAS (проект № 01-173).

1. Введение ными носителями заряда (равновесными или неравновесными), т. е. от электрической проводимости [9].

Релаксорные сегнетоэлектрики (релаксоры) — У фоточувствительных релаксорных сегнетоэлектриков кристаллы твердых растворов магнониобата свинца экранирование неоднородно распределенного в объеме (PMN) [1] или ниобата бария-стронция (SBN) [2] — кристалла внутреннего поля Ei должно определять спеявляются существенно неупорядоченными системами.

цифику фотоиндуцированных эффектов. Разумеется, в В отличие от обычных однородных сегнетоэлектриков равновесном состоянии поле Ei полностью экранирорелаксоры имеют специфические особенности [3]. Фазовано равновесными (темновыми) носителями. В нераввый переход в полярное состояние и температурные изновесной ситуации, например под действием внешнего менения всех физических свойств при фазовом переходе поля или при фотовозбуждении, появляется дополнисильно размыты в широкой области температур (область тельный вклад свободных носителей и кинетические Кюри). Квазистатические петли диэлектрического характеристики процесса поляризации должны зависеть гистерезиса имеют ярко выраженные аномалии; первые от проводимости. В [6] приведено сравнение кинетики их циклы не замкнуты и не совпадают друг с другом, поляризации двух составов SBN с различной темнои воспроизводимые траектории петель появляются вой проводимостью и показано, что увеличение протолько после нескольких циклов переполяризации [4–7].

водимости приводит к уменьшению характерных для Отсутствует однозначное коэрцитивное поле, которое релаксоров аномалий поляризации и петель гистерераспределено по объему кристалла в широком зиса. В [10] получены данные, свидетельствующие о интервале значений [8]. Спектры распределения времен том, что при фотовозбуждении в фоточувствительном релаксации при поляризации и деполяризации чрезрелаксорном сегнетоэлектрике SBN : Ce замедляются вычайно широки и включают гигантские значения процессы деполяризации. Исследование влияния фотовремен [6–8]. Перечисленные специфические диэлекпроводимости на кинетику поляризации в кристаллах трические свойства релаксоров, которые являются SBN представляет интерес не только с точки зрения признаком и мерой их структурного беспорядка, могут физики релаксоров, но имеет практическое значение быть следствием внутреннего электрического поля Ei, для изучения механизма фиксации голограмм, котослучайно распределенного по направлению и величине рая реализуется в кристаллах SBN именно благодаря в объеме неоднородного кристалла [3]. В результате взаимодействию процессов переполяризации с полями под воздействием этих полей размывается фазовый пространственного заряда, возникающими при записи переход [1–3], а локальная свободная энергия кристалла голограммы [11–13].

искажается, приобретая вид асимметричной двухмиВ настоящей работе приводятся результаты детальнимумной функции [3] с параметрами, зависящими от ного исследования влияния фотоактивного света на величины локального Ei, что и приводит к наблюдаемым аномалиям петель и процессов поляризации [6,8]. кинетику поляризации фоточувствительного релаксорКак известно, свойства сегнетоэлектриков зависят от ного сегнетоэлектрика Sr0.61Ba0.39Nb2O6 (SBN-0.61) с процессов экранирования поля деполяризации свобод- двойным легированием ионами La и Ce.

Особенности кинетики поляризации фоточувствительного релаксорного сегнетоэлектрика 2. Кристаллы и методика измерения Кристалл SBN выращен по модифицированной методике Степанова в НЦЛМиТ ИОФ РАН [14]. Кристалл легирован 1 wt.% La2O3 и 0.1 wt.% Ce2O3 в расплаве, а по данным измерения на микроанализаторе Comebax концентрация примесей в кристалле составляет 0.44 at.% La и 0.023 at.% Ce. Образец для исследования представлял собой полированную пластину кристалла размером 3 2 0.9 mm. На поверхность образца, перпендикулярную полярному направлению, вдоль самого короткого ребра (ось Z) наносились электроды из серебряной пасты. Все измерения проводились при комнатной температуре.

Поляризация кристалла P и ее зависимость от времени t и электрического напряжения E определялись из величины заряда Q, измеряемого с помощью электрометрического моста прецизионным автоматическим компенсационным методом, подробно описанным в [15].

Электрический заряд Q, скапливающийся на электродах кристалла при балансировке моста компенсирующим напряжением v(t), равен Q(t) =Cv(t) =P(t) +Qc, (1) Рис. 1. Спектр поглощения кристаллов SBN-0.61 (La + Ce).

где Qc — заряд за счет электропроводности, VSt Qc =, (2) d При исследовании влияния фотопроводимости в качестве источника излучения использовалось белое изd — толщина образца, S — площадь электродов, — лучение от ртутной лампы ОИ-18 с фильтром C3Cудельная проводимость, C — эталонная емкость. При (спектральный интервал 400-700 nm) с интенсивностью малой проводимости вторым членом Qc в (1) можно в интервале 0.3-25 mW/cm2. Во избежание эффектов пренебречь, и тогда весь измеренный заряд связан тольэкранирования внешнего поля площадь пучка света ко с изменением поляризации P. В экспериментах, предзначительно превышала площадь входной плоскости ставленных в настоящей работе, влияние проводимости кристалла. На рис. 1 приведен спектр поглощения исслена величину заряда Q существенно, поэтому поправка дуемых кристаллов SBN-0.61(La + Ce); широкая полоса на проводимость необходима.

поглощения в видимой области спектра обусловлена Заряд Q регистрировался в трех режимах измерения:

фотоактивной примесью Ce. Повышение температуры в переменном пилообразном квазистатическом элекобразца за счет поглощения света согласно оценке, трическом поле (петли диэлектрического гистерезиса), сделанной на основе измерения диэлектрической пропри включении постоянного поля (релаксация процесницаемости 33 на частоте 1 kHz при освещении, не са поляризации), при выключении постоянного поля превышает 2C, т. е. все описанные далее эффекты (релаксации процесса деполяризации). При измерении обусловлены вкладом фотопроводимости, а не нагревом.

петель диэлектрического гистерезиса подавалось пилообразное напряжение V, изменяющееся в интервале +300 --300 V, с шагом, кратным 1 V, и промежутком 3. Экспериментальные результаты времени, кратным 1 s; максимальное количество шагов составляло 1200. Регистрировалось несколько циклов 3.1. Квазистатические петли диэлектрипереполяризации. При измерении релаксации регистра- ч е с к о г о г и с т е р е з и с а. На рис. 2 приводятся квация проводилась через интервалы времени от 0.25 зистатические петли диэлектрического гистерезиса, редо 1 min. гистрируемые при включении и выключении освещения Электрический заряд Q, накапливаемый на электродах различной интенсивности. При включении света резобразца за счет его проводимости, и электрическая про- ко возрастает проводимость кристалла, которая вносит водимость образца оценивались по временным зависи- в измеряемую плотность заряда Qc заметный вклад, мостям Q при длительных измерениях, когда релаксация определяемый уравнением (2). Поскольку E изменяется P практически останавливается и зависимость Q от пилообразно, т. е. возрастает линейно по времени t, времени, согласно равенству (2), представляет собой E = E0t до максимального значения Em = E0tm и затем прямую линию. уменьшается также линейно по t, E = Em-E0t, вклад Физика твердого тела, 2005, том 47, вып. 288 В.В. Гладкий, В.А. Кириков, Т.Р. Волк, Е.С. Иванова, Л.И. Ивлева Рис. 2. Петли диэлектрического гистерезиса зависимостей измеряемого заряда Q (a) и поляризации P (b, c, d) от переменного электрического поля E фоточувствительного релаксорного сегнетоэлектрика SBN-0.61 (La + Ce) при включении и выключении освещения. Сплошные линии — траектории без освещения. Штриховые — траектории с освещением. Цифры у кривых обозначают последовательность изменения Q и P.

Qc =(Emtm/2)(E/Em)2 и Qc =(Emtm/2)(2 - E/Em)2 поправкой на проводимость, показана на рис. 2, b. Цифры все время растет параболически при увеличении и на рисунках нумеруют последовательность изменения Q уменьшении E соответственно. За полпериода поля и P. Светлые кружки — момент включения освещения.

2tm = T/2 суммарный вклад равен Qc = Emtm и еще Штриховые линии — траектории Q и P освещенного за полпериода Qc = 0. По этой причине зависимость образца, сплошные линии — неосвещенного. Плотполного заряда Q(E) от поля на участках уменьшения ность мощности освещения 20 ± 5 mW/cm2 и соотполя E имеет форму купола. Зная величину проводи- ветствующая ей электрическая проводимость образца мости образца, можно рассчитать зависимость P(E) 2 · 10-12 ( · cm)-1. На рис. 2, c, d приводятся петли поляризации P от поля E. Оценка по данным ре- гистерезиса с другой последовательностью включения гистрации Q в постоянных полях приводится далее. и выключения света и с меньшей мощностью освещеЗависимость P(E), полученная из данных для Q с ния 2 mW/cm2.

Физика твердого тела, 2005, том 47, вып. Особенности кинетики поляризации фоточувствительного релаксорного сегнетоэлектрика Параметры релаксации поляризации E, I, P0, Pe,, m,, Процесс a, min n kV/cm mW/cm2 µC/cm2 µC/cm2 -1cm-1 min min 2 0 0.137 ± 0.006 0.083 ± 0.006 5.65 7.9 ± 0.1 2 · 10-14 0.127 ± 0.006 0.Поляризация 2 2 ± 1 6.2 ± 0.9 0.21 ± 0.08 7.22 19.7 ± 3.4 2 · 10-13 5.0 ± 1.1 16.2.8 0 0.2100 ± 0.0002 0.1040 ± 0.0002 6.85 0 0.1900 ± 0.0002 0.Деполяризация 2.8 2 ± 1 3.1 ± 0.1 0.350 ± 0.005 7.27 0 2.32 ± 0.08 5 2 ± 1 5.1 ± 0.3 0.46 ± 0.02 9.45 0 3.5 ± 0.2 Все петли гистерезиса, которые имеют характерный стем с неэкспоненциальной релаксацией, поскольку при для релаксорных сегнетоэлектриков вид, можно наблю- некоторых значениях параметров a, n он практически не отличается от наблюдавшихся ранее в экспериментах дать различными методами [4–7,16]: траектории первых линейных [18], логарифмических [19] или степенных циклов петель — не замкнутые и не совпадающие кривые с уменьшающейся амплитудой — после несколь- зависимостей [18]. В отличие от давно известного закона Кольрауша [18] степенной закон (3), во-первых, правильких циклов переполяризации петли начинают совпадать нее описывает релаксацию на малых временах, когда и повторяться. Из сравнения кривых на рис. 2, a– ее скорость максимальна, но имеет конечные значения, d очевидно, что независимо от последовательности и, во-вторых, закону (3) строго соответствует простая циклирования в темноте и при освещении амплитуда функция распределения f ( ) времени релаксации, петли гистерезиса P(E) (амплитуда переполяризации) связанная с ним интегральным преобразованием Лаплапри освещении возрастает, причем эффект усиливается са. В приближении независимых центров релаксации с ростом интенсивности, т. е. фотопроводимости. Качеих вклад в общую поляризацию должен быть аддитивственно похожее влияние фотоактивного света на петли ным и безразмерная поляризация p(t) является суммой гистерезиса наблюдалось для SBN : Ce в [10].

экспонент 3.2. Релаксация поляризации в постоян ных электрических полях. Релаксация поля- ризации релаксорного сегнетоэлектрика в постоянных p(t) = f ( ) exp(-t/ )d.

полях проходит, как правило, две стадии [6–8]: быструю („скачок“), которая в основном является результатом Если p(t) — степенная функция (3), то, согласно [20], надбарьерного движения доменных стенок кристалла без однозначного коэрцитивного поля, и медленную f ( ) ={an/ (n)}(1/ )n+1 exp(-a/ ), (4) (термоактивационную) через барьеры, разделяющие стабильные и метастабильные состояния.

где (n) — гамма-функция. Функция f ( ) является норАнализ релаксации поляризации в постоянных элек- мированной, т. е. f ( )d = 1. Часто удобнее пользотрических полях и деполяризации после отключения приложенного поля может дать некоторые количественваться безразмерной нормированной функцией распреные сведения о структуре разделяющих метастабильделения g( ) = f ( ), которая характеризует плотность ные и стабильные состояния энергетических барьеров распределения ln, или энергии барьеров U в образце, кристаллов. Величина барьеров зависит от нескольких так как ln(/0) =U/kT (0 — кинетический коэффипараметров релаксации. Точность определения этих пациент). Максимумы распределения для этих функций раметров тем выше, чем больше промежуток времени, находятся при m = a/(1 + n) для f ( ) и при m = a/n в течение которого проводится регистрация релаксадля g( ) [6].

ции [17]. Как было неоднократно показано в релаксорных Таким образом, эффекты влияния освещения на кисегнетоэлектриках [4–8], кинетика медленной поляризанетику полярзиации и деполяризации описываются в ции P(t), идущей по термоактивационному механизму, терминах изменения спектра распределения энергии удовлетворительно следует степенному закону барьеров (или, что то же, спектра распределения времен релаксации). Свободные параметры Pe, a, n, а также Pe - P(t) величины проводимости и некоторые другие характериp(t) = =, (3) Pe - P0 (1 + t/a)n стики приведены в таблице.

Pages:     || 2 |



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.