WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!


 

На правах рукописи

ПОТАПОВ Виктор Николаевич

Разработка радиометрических систем и методов полевых и дистанционных измерений радиоактивного загрязнения

Специальность 01.04.01 – приборы и методы экспериментальной физики

А В Т О Р Е Ф Е Р А Т

диссертации на соискание ученой степени

доктора физико-математических наук

Москва – 2010

Работа выполнена в Российском научном центре «Курчатовский институт»

Официальные оппоненты:

д.т.н.                                Б.А. Бенецкий, ИЯИ РАН

д.ф-м.н.                        И.М. Капитонов, НИИЯФ МГУ

д.т.н.                                В.Т. Самосадный, НИЯУ МИФИ

Ведущая организация:        ГНЦ РФ ТРИНИТИ, г. Троицк, Московская область

Защита состоится «_____» _________________________ 2010 г. в ______ часов на заседании диссертационного совета Д 002.119.01 Института ядерных исследований РАН по адресу: 117312, Москва, проспект 60-летия Октября, 7а.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Института ядерных исследований РАН

Автореферат разослан «____» ______________________ 2010 года.

Ученый секретарь

диссертационного совета Д 002.119.01

к.ф.-м.н.                                                                        Б.А. Тулупов

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ



Актуальность темы. В процессе становления и отработки технологий, используемых на предприятиях ядерно-топливного цикла (ЯТЦ) бывшего СССР, были загрязнены пойменные ландшафты рек: Течи, Исети, Енисея, Томи. Так, например, в результате имевших место радиационных аварий и инцидентов на объектах ПО «Маяк» к концу 1960-х гг. произошло радиоактивное загрязнение не только территории промышленной площадки, санитарно-защитной зоны вокруг предприятия, но и части территорий Челябинской, Свердловской и Курганской областей. Наибольшие радиоэкологические и радиологические последствия имели сбросы ЖРО в Течу и авария 1957 г. – взрыв емкости-хранилища РАО (Восточно-Уральский радиоактивный след). В результате только аварии 1957 г. в окружающую среду (за пределами промплощадки) поступило около 2 МКи. В 1949–1956 гг. жидкие радиоактивные отходы радиохимического производства сбрасывались непосредственно в малую реку Теча.

В результате испытаний ядерного оружия в 60-х годах на поверхности земли северного полушария присутствует большое количество радиоактивных веществ, определяющее так называемое глобальное фоновое загрязнение. К 1986 году (до Чернобыльской аварии) общая активность 137Cs и 90Sr, находившаяся на территории северного полушария, составила десятки МКи.

Авария на ЧАЭС, произошедшая 26 апреля 1986 г., по масштабам радиоактивного загрязнения окружающей среды превзошла все предшествующие радиационные инциденты. На основе аэрогамма-съемки и наземных обследований были созданы и изданы карты загрязнения Европейской части России радионуклидами 137Cs, 90Sr и 239Pu. Наиболее загрязненными в России являются Брянская (11 800 км2 загрязненных территорий), Калужская (4 900 км2), Тульская (11 600 км2) и Орловская (8 900 км2) области.

Радиоактивное загрязнение рек и озер обусловлено, главным образом, смывом радионуклидов с поверхности почвы территории водосбора, причем влияние смыва особо ощутимо в зонах, загрязненных после аварий на ЧАЭС и ПО "Маяк". Однако, загрязнение воды и донных отложений практически во всех реках и водоемах России не представляет опасности для водопользования, т.к. в целом происходит довольно интенсивный процесс самоочищения поверхностных вод и донных отложений.

Радиоэкологическая обстановка загрязненных территорий является важным элементом системы радиационной безопасности. Как правило, радиоэкологические работы включают в себя детальное картирование уровней загрязнения и проведение систематических наблюдений за радиационной обстановкой. Очевидно, что выполнять исследования наземных и водных экосистем необходимо с использованием современных подходов и методов, которые требуют постоянного совершенствования и развития.

Анализ потребления энергии в мире показывает, что в ближайшие десятилетия глобальное производство энергии может быть увеличено в 2 – 3 раза, поэтому на первое место выходит вопрос о сырьевом ресурсе топлива. Ядерная энергетика способна к расширенному воспроизводству топлива, что обеспечивает ее неисчерпаемыми ресурсами при замкнутости топливного цикла и, по-видимому, приведет к крупномасштабному использованию атомной энергии в будущем. Однако наращивание ядерных мощностей требует обеспечения ядерной и радиационной безопасности на всех этапах жизненного цикла ядерных установок. Это относится и к конечной стадии жизненного цикла ядерных установок – их выводу из эксплуатации и обращению с радиоактивными отходами, образующимися в процессе работы ядерных объектов. В результате многолетней производственной деятельности научно-исследовательских центров страны, обладающих ядерно-техническими установками, также накопилось большое количество радиоактивных отходов, которые помещались в специально сооруженные временные хранилища. Все эти события и процессы привели к изменению радиоэкологической обстановки на некоторых территориях страны, которые требуют, в зависимости от ситуации, проведения обследования загрязненных территорий или осуществления реабилитационных работ, радиационного контроля или вывода из эксплуатации объектов использования атомной энергии.

Цель и задачи исследования. Для проведения широкомасштабного обследования загрязненных территорий, повышения эффективности реабилитационных работ на объектах использования атомной энергии потребовалась разработка приборов, систем и новых методов измерений. Такие средства и методы должны не только обеспечить эффективное и безопасное проведение работ по реабилитации, но также сделать обследование загрязненных территорий оперативным, дешевым, т.е. экономически целесообразным. В аварийных ситуациях, например, таких как обследование центрального зала IV блока ЧАЭС, для уменьшения вредного воздействия на персонал должны применяться дистанционные методы измерений и мониторинга ионизирующего излучения, аппаратные и программные средства, позволяющие оценивать радиационную обстановку, давать оценку активности распределенных источников излучения, определять их изотопный состав и другие характеристики.

Совершенствование и обновление технологий, используемых при выполнении работ по выводу из эксплуатации ядерных реакторов, требуют развития новых технических решений с применением более совершенных методов и средств радиационных измерений. Подобные средства также должны обеспечивать получение различного вида информации (визуальной, графической или цифровой) в реальном масштабе времени в виде, удобном для дальнейшего использования, обеспечивать повышение чувствительности и оперативности измерений, осуществлять прогноз радиационной обстановки в различных рабочих или аварийных ситуациях.

Объекты и предмет исследования. Авария 1986 г. на ЧАЭС явилась крупнейшим радиационным инцидентом прошлого столетия и привела к разрушению объектов IV блока и крупномасштабным радиоактивным загрязнениям окружающей среды. Ряд территорий Брянской области оказался в зоне высокого уровня загрязнения, что привело даже к отселению жителей некоторых населенных пунктов. Для таких населенных пунктов требовалось детальное обследование на предмет определения как уровней, так и характера их загрязнения, что позволило бы дать оценку путей и способов реабилитационных мероприятий на этих территориях. Вопросы обследования являлись актуальными и для разрушенных объектов IV блока ЧАЭС. Эти чернобыльские объекты в силу своей специфики тоже нуждались в обследовании с использованием нестандартных приборов и систем радиационного контроля, что потребовало их разработки. Они оказались востребованными и при выполнении других работ, в частности, при ликвидации временных хранилищ радиоактивных отходов.

Пойменные участки рек Течи и Енисея, загрязненные в результате сброса в их гидросистему радиоактивных отходов предприятиями ЯТЦ, являются объектами постоянного радиоэкологического мониторинга, для обследования которых также необходимы разработка методов и создание на их основе приборов оперативного измерения радиоактивных загрязнений.

РНЦ «Курчатовский институт» – один из крупнейших научно-исследовательских центров страны, обладает комплексом ядерно-физических установок. Экспериментальная база РНЦ «Курчатовский институт» состояла из 12 исследовательских установок с реакторами различного типа, 19 критических стендов и других радиационно опасных объектов, включая горячие лаборатории, облучательные установки, временные хранилища ядерного топлива и радиоактивных отходов. В результате многолетней производственной деятельности на его территории накопилось значительное количество радиоактивных отходов, которые направлялись во временные хранилища, расположенные на территории центра. Эти временные хранилища отходов образовались на начальном этапе работ института, и по современным меркам они не соответствовали нормам и правилам радиационной безопасности. С развитием Москвы территория института оказалась со всех сторон окруженной жилой застройкой и площадки с размещением хранилищ оказались расположенными в нескольких десятках метров от жилых домов. В рамках проекта «Реабилитация» в 2002-2007 годах были проведены работы по ликвидации временных хранилищ радиоактивных отходов на территории института.

В настоящее время в РНЦ «Курчатовский институт» продолжают эксплуатироваться шесть из двенадцати реакторных установок. Остальные шесть остановлены для вывода из эксплуатации и частично или полностью демонтированы. В рамках работ по Федеральной целевой программе «Обеспечение ядерной и радиационной безопасности России на 2008 год и на период до 2015г.» осуществляется вывод из эксплуатации многоцелевого петлевого материаловедческого реактора МР, одного из наиболее сложных ядерных объектов. Другой важной и актуальной задачей является радиационное обследование объектов топливного цикла. В 2007-2008 гг. специалистами РНЦ «Курчатовский институт» были проведены обследования радиоактивно загрязненных объектов и территории Кирово-Чепецкого химического комбината (КЧХК), на котором осуществлялась переработка уранового сырья. Загрязнение территории и производственных объектов происходило на ранних стадиях отработки технологии переработки гекса- и тетрафторида урана. Радионуклидное загрязнение любого объекта или территории проще всего обнаружить по регистрации гамма-излучения. Трудности обследования объектов и территории КЧХК заключались в том, что их загрязнение было обусловлено, в основном, мелкодисперсной фракцией неравновесного урана. Уран и его ближайшие дочерние радионуклиды (торий и протактиний), находящиеся с ним в равновесии, либо не являются гамма-излучающими, либо выход гамма-квантов на распад у них очень мал. Поэтому в этих ситуациях требуется развитие новых методов и подходов при радиационном обследовании подобных объектов.

Методы исследований. Традиционными методами обследования загрязненных радионуклидами территорий являются авиационная гамма-съемка (аэрогамма-съемка), метод пробоотбора и методы полевой радиометрии.

Аэрогамма-съемка широко используется при обследовании загрязненных территорий. Начиная с середины 50-х годов, аэрогамма-съемка использовалась при обследовании территорий, прилегающих к полигонам испытания ядерного оружия. Так, например, в 1956 г. была проведена аэрогамма-съемка прилегающих к Семипалатинскому полигону районов на расстояниях до 500 км от центра опытного поля, аналогичные исследования проводились при испытаниях на Новой Земле и позже – после аварии на ЧАЭС. И в настоящее время этот метод широко используется в ведущих научных и научно-производственных организациях и структурах и совершенствуется на базе развития новых приборных средств.

Авиационная гамма-съемка имеет ряд достоинств и предназначена, в основном, для проведения крупномасштабных измерений огромных территорий, загрязненных в результате испытаний ядерного оружия или аварийных инцидентов. Однако для обследования загрязнения населенных пунктов, пойменных участков рек аэрогамма-съемка не всегда подходит, т.к. пространственное разрешение этого метода невысокое и недостаточное для получения детальной информации, необходимой для проведения реабилитационных мероприятий на этих территориях.

Методы полевой радиометрии тоже применяются при обследовании загрязненных радионуклидами территорий. Недостатком ранее известных методик полевой гамма-радиометрии была необходимость получения предварительной дополнительной информации о характере заглубления радионуклидов в почве в окрестности 10-15 м от спектрометрического детектора, расположенного на высоте ~1м над поверхностью почвы. Здесь предполагалось осуществление процедуры отбора пробы с последующим спектрометрическим анализом ее на предмет оценки характера распределения радионуклидов по глубине, для того чтобы учитывать самопоглощение излучения заглубленных в почве радионуклидов. Для этого предполагается наличие мобильного передвижного спектрометрического комплекса, с помощью которого в полевых условиях (in-situ) осуществлялись бы процедура отбора пробы и ее анализ. Это обстоятельство делало этот подход трудоемким и неэффективным. Поэтому развитие методов полевой радиометрии, которые обеспечивали бы измерения в полевых условиях без какой-либо предварительной информации о характере заглубления радионуклидов в почве, – актуальная задача при проведении обследований загрязненных территорий населенных пунктов, пойменных участков рек и т.п.

Метод пробоотбора является классическим способом определения характеристик загрязнения почвы. Как правило, традиционным является измерение активности гамма-излучающих радионуклидов счетных образцов почвы спектрометрическими полупроводниковыми или сцинтилляционными детекторами в геометриях сосуда Маринелли, «геологического кольца» или «Дента».

Метод пробоотбора включает в себя три этапа: 1 – отбор проб (счетных образцов) на местности; 2 – радиохимическое выделение и концентрирование определяемого радионуклида (при необходимости); 3 – спектрометрический анализ счетных образцов и определение активности находящихся в них радионуклидов. Такой подход является достаточно трудоемким, требующим длительного времени и достаточно дорогостоящим. Наиболее ярким примером этого может быть определение 90Sr, являющегося β-излучающим радионуклидом, требующим радиохимического выделения из исследуемых образцов. 90Sr занимает особое место из-за своей высокой подвижности в водной и почвенных средах. Являясь химическим аналогом стабильного кальция, 90Sr может через пищевые цепочки попадать  в организм человека и накапливаться в костных тканях (90Sr – остеотропный радионуклид), что делает его достаточно опасным с радиологической точки зрения. Это обстоятельство требует постоянного контроля над содержанием 90Sr в почве и воде на загрязненных территориях.

Альтернативой традиционным радиохимическим методам может служить радиометрический метод определения содержания 90Sr. Основным недостатком радиометрического метода является его низкая чувствительность, однако он вполне конкурентно способен, если измеряемые уровни активности 90Sr выше предела его чувствительности.

При эксплуатации различных ядерных реакторов возникает необходимость определения радиационных характеристик ОЯТ как в процессе пребывания его в реакторе, так и в процессе хранения после выгрузки. Знание радиационных характеристик ОЯТ также важно при его транспортировке и утилизации, при радиохимической и металлургической переработке ТВЭЛов. Поскольку ОЯТ представляет собой высокоактивный материал, обращение с которым не позволяет проводить какие-либо операции по оценке его характеристик разрушающими методами, перспективным представляется применение спектрометрического метода, относящегося к методам неразрушающего анализа. Основой спектрометрического метода является измерение аппаратурного спектра излучения как материалов самого ядерного топлива, так и продуктов деления. Для этих целей необходимо использовать спектрометрическую аппаратуру высокого разрешения, т.к. в облученном топливе могут содержаться радионуклиды со сложным спектром излучения, требующие предварительной идентификации для количественной оценки. Однако получение аппаратурного спектра является необходимым, но не достаточным условием для определения характеристик топлива. Как правило, нужна дополнительная информация (значения различных калибровочных констант, необходимых зависимостей и т.д.), позволяющая по результатам спектрометрических измерений получать количественную оценку основных характеристик облученного топлива (глубины выгорания, времени выдержки, величины обогащения и т.д.). Такая дополнительная информация может быть получена расчетным путем с использованием метода Монте-Карло для условий реальной геометрии спектрометрического измерения. Метод Монте-Карло порой является единственным способом получения дополнительной информации, т.к. создание эквивалентного калибровочного источника либо не представляется возможным, либо не является универсальным в силу постоянно изменяющейся геометрии измерения (изменение формы, размера, структуры источника излучения). Поэтому использование метода Монте-Карло позволяет существенно расширить возможности спектрометрического способа оценки характеристик ОЯТ.

Методологический подход

В основу методологического подхода положены разработка и применение математических моделей радиометрических приборов и систем, созданных с использованием метода Монте-Карло. Эти модели позволили оперативно разрабатывать не только радиометрические приборы и системы (априори определять их метрологические характеристики и параметры), но и создавать для них методики измерения на основе анализа данных моделирования.

Основные положения, выносимые на защиту:

  1. Разработка метода радиометрического определения характеристик загрязнения почвы радионуклидами 137Cs в полевых условиях с помощью коллимированного спектрометрического детектора. Такой метод позволит без какой-либо априорной информации измерять поверхностную активность 137Cs в дозообразующем слое почвы (~3дсп) от уровней загрязнения ~ 20кБк/м2, определять толщину слоя, в котором находится свыше 80% общего содержания 137Cs, выявлять и оценивать толщину верхнего чистого слоя почвы.
  2. Создание радиометрического прибора и разработка метода оперативного измерения поверхностной активности радионуклидов 137Cs в донных отложениях с использованием водного погружного детектора. Этот способ позволит исключить применение процедуры пробоотбора.
  3. Разработка аппаратурного и методического обеспечения для измерения удельной активности 137Cs и60Со(152Eu) вдоль технологических скважин, с использованием погружных детекторов, работающих в спектрометрическом и токовом режимах. Такие приборы позволят определить характер распределений радионуклидов по глубине почвы, загрязненной в результате аварийных выпадений (авария на ЧАЭС), вблизи временных хранилищ радиоактивных отходов или сброса радиоактивных отходов в гидросистему рек (пойма р. Течи, Енисея).
  4. Разработка экспресс-метода для измерения удельной эффективной активности ЕРН в стройматериалах в полевых условиях (контроль на объекте).
  5. Разработка методов расчета мощности дозы на загрязненных территориях с учетом влияния естественного ландшафта, лесного покрова по данным радиометрической съемки и способы оценки радиационной обстановки аварийных объектов по данным дистанционных измерений системы радиационного контроля (гамма-локатор).
  6. Разработка способа определения уровня загрязнений бетона радионуклидами 137Сs и 60Со с использованием спектрометрических систем высокого разрешения.
  7. Разработка спектрометрического метода оценки характеристик отработавшего ядерного топлива (ОТВС) для идентификации ТВС по типу твэлов с применением мобильных спектрометрических систем с ОЧГ детектором.
  8. Создание аппаратурного и методического обеспечения для определения активности 90Sr(90Y) и неравновесного 238U(234mPa) в присутствии техногенных радионуклидов 137Сs и 60Со при проведении обследований загрязненных территорий, производственных объектов использования атомной энергии и реабилитационных работ (в полевых условиях).
  9. Разработка математических моделей спектрометрических детекторов гамма- и нейтронного излучения с кремниевыми фотоприемниками (фотодиоды и твердотельные фотоумножители) и создание на их основе детекторов для использования в приборах и системах радиационного контроля.

Личный вклад. Автор принимал непосредственное участие в создании математических моделей радиометрических приборов и разработке на их основе методик измерений, аппаратных средств, программного обеспечения для обработки результатов измерений; в разработке методов калибровки и их проведении для разработанных средств измерений; в осуществлении лабораторных испытаний, верификации и тестировании как методов, так и самих приборных средств. Автор разработал алгоритмы и способы оценки радиационной обстановки по результатам радиометрической съемки и дистанционных измерений радиоактивных загрязнений, которые нашли применение при проведении обследований территорий ряда населенных пунктов, пострадавших от аварии на ЧАЭС; при обследовании аварийных объектов ЧАЭС; при решении ряда радиоэкологических задач для пойменных участков рек, в которые осуществлялся сброс радиоактивных отходов; при проведении реабилитационных работ по ликвидации временных хранилищ радиоактивных отходов.

Разработал спектрометрический способ оценки характеристик отработавшего ядерного топлива, который нашел применение при выполнении работ по транспортировке ОТВС и выводу из эксплуатации объектов использования атомной энергии.

Лично принимал участие в некоторых экспедициях по обследованию загрязнений пойменных территорий рек и обследованию донных отложений, в проведении измерений при выполнении работ по ликвидации временных хранилищ радиоактивных отходов. Проводил расчеты и измерения, осуществлял анализ полученных результатов. Разработал математические модели сцинтилляционных детекторов, созданных на основе кремниевых фотоприемников, принимал участие в их разработке, испытаниях и оценке метрологических характеристик.

Практическая значимость работы состоит в том, что

  1. разработанные радиометрические средства измерений и методы были использованы в ходе работ по обследованию ряда территорий населенных пунктов Белоруссии и России, пострадавших в результате аварии на Чернобыльской АЭС.  Эти средства и методы также использовались при обследовании пойменных участков рек Течи, Енисея, в гидросистему которых осуществлялся сброс радиоактивных отходов. Наиболее важной разработкой было создание гамма-локатора, с помощью которого дистанционным методом измерялась радиационная обстановка на 4-ом блоке ЧАЭС, на основе чего проводились дезактивационные работы.
  2. В 2002-2007 годах в рамках проекта «Реабилитация» при проведении работ по реабилитации объектов и территории РНЦ «Курчатовский институт» использовались приборы, системы и методики для определения состояния хранилищ РАО, для подготовки РАО к отправке в МосНПО «Радон», для измерения загрязнений грунта и объектов хранилищ. Разработанные методы и приборы использовались также в работах по подготовке и вывозу ОЯТ исследовательских реакторов Центра.
  3. В 2007-2008 гг. при обследовании радиоактивного загрязнения объектов и территории Кирово-Чепецкого химического комбината, на котором осуществлялась переработка гекса- и тетрафторида урана, использовался разработанный бета-радиометр для определения поверхностной и удельной активности 238U по регистрации бета-излучения равновесного 234mPa.
  4. Совместно со специалистами из Комиссариата по атомной энергии Франции, специалистами Германии, Дании, Норвегии был разработан и усовершенствован ряд аппаратных и программных средств, которые были использованы на объектах Европейского сообщества, а также при выполнении ряда совместных проектов.

Научные программы, в рамках которых были получены результаты диссертации. Диссертационная работа основана на результатах многолетних исследований (1992-2009 гг.), выполненных автором в рамках проекта «Реабилитация» в 2002-2007 годах при проведении работ по ликвидации временных хранилищ радиоактивных отходов на территории «Курчатовского института»; в рамках работ по Федеральной целевой программе «Обеспечение ядерной и радиационной безопасности России на 2008 год и на период до 2015г.»; при выполнении международных проектов INTAS agreement No.–INTAS-93-2288 , INCO-COPERNICUS agreement No.–IC15-CT96-00807 (DG12-CDPE); проектов INCO-COPERNICUS Project ERB IC15-CT98-0219 («STREAM»); по программам МНТЦ «Радиационное наследие бывшего СССР» (RADLEG, RADINFO), в которых автор был исполнителем и научным руководителем («STREAM»).

Апробация работы. Основные положения диссертационной работы докладывались на следующих конференциях и симпозиумах: VI Российская научная конференция по защите от ионизирующих излучений ядерно-технических установок, 1994, Обнинск; Всероссийская конференция "Радиоэкологические, медицинские и социально-экономические последствия аварии на Чернобыльской АЭС. Реабилитация территорий и населения". 1995, Москва; Всероссийская научно-практическая конференция «Чернобыль: 10 лет спустя. Итоги и перспективы. 1996, Брянск; International Conference «International and National aspects of Ecological Monitoring». St.Petersberg, 1997; VII Российская научная конференция «Защита от ионизирующих излучений ядерно-технических установок». 1998, Обнинск; IEEE Nuclear Science Symposium-Medical Imaging Conference: 1997, Albuquerqe, New Mexico, USA; 2000, Lyon, France; 2008 Dresden, Germany; Международная конференция «Радиоактивность при ядерных взрывах и авариях». 2000, Москва. - СПб;5th International Conference on Environmental Radioactivity in the Arctic and Antarctic. St. Petersburg, Russia, 2002; Second AMAP International Symposium on Environmental Pollution of the Arctic. Rovaniemi, 2002; 6-я Международная конференция, Радиационная безопасность: Атомтранс-2003, Транспортирование радиоактивных материалов. Санкт-Петербург, 2003; Международная научно-практическая конференция «Физико-технические проблемы атомной энергетики и промышленности», Томск, 2004; WM'04 Conference, 2004, Tucson, AZ, USA; WM'06 Conference, 2006, Tucson, AZ, USA; Radioecology & Environmental Radioactivity Bergen, Norway, 2008; 7-я Международная конференция «Безопастность ядерных технологий: обращение с РАО» Санкт-Петербург, 2004; Международная конференция «Ядерная энергетика в Республике Казахстан. ЯЭ-2005», г. Курчатов, Казахстан, 2005; Международная конференция "Моделирование процессов переноса радионуклидов в окружающей среде и вопросы разработки баз метаданных по радиационным объектам Советского ядерного комплекса. РАДЛЕГ-РАДИНФО-2005". Москва, 2005; Международный семинар «Проблемы очистки и реабилитации территорий, загрязненных радиоактивными материалами». Москва, 2007; International Conference «20 years after Chernobyl: strategy for recovery and sustainable development if the affected regionas» Minsk–Gomel, 2006; семинар «Актуальные вопросы радиационной физики» кафедры "Биофизика, радиационная физика и экология" МИФИ, 2007, 2009, (рук. проф. Г.А. Федоров), семинар «Физика ядерных реакторов» (рук. проф. С.М. Зарицкий), 2009, РНЦ «Курчатовский институт».





Публикации.

По теме диссертации опубликовано 35 научных статей в реферируемых отечественных и зарубежных журналах (в том числе в журналах из Перечня ВАК – 19 статей),

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, шести глав, заключения, списка используемых источников из 196 наименований. Общий объем работы 304 страниц, включая 155 рисунков, 21 таблицу.

СОДЕРЖАНИЕ И ОСНОВНЫЕ ПОЛОЖЕНИЯ РАБОТЫ

Во введении обосновывается актуальность темы, определяются цели и задачи исследования, научная новизна и практическое значение результатов работы, формулируются основные положения, составляющие предмет защиты.

Глава I. Радиометрические приборы для полевых измерений радиоактивных загрязнений

Раздел 1.1 посвящен изложению методики измерения характеристик загрязнения почвы радионуклидами 137Cs радиометрическим способом в полевых условиях. Для разработки и обоснования этой методики была создана математическая модель коллимированного спектрометрического детектора (являющегося основным элементом радиометра), основанная на методе Монте-Карло. Отличительной особенностью этого метода является возможность без априорной информации (о характере заглубления в почве) определять поверхностную активность 137Cs при его заглублении в почве до 25-35 см (основной дозообразующий слой), давать оценку величины заглубления радионуклидов в почве, обнаруживать наличие верхнего чистого слоя почвы и оценивать его толщину. Анализ результатов расчетов по указанной модели показал, что для решения такой задачи необходимо использовать несколько энергетических интервалов аппаратурного спектра, при этом не менее важным является их правильный выбор, т.е. определение оптимальных границ этих интервалов. При измерениях в полевых условиях заметное влияние может оказывать излучение естественных радионуклидов, поэтому другими задачами методики являются определение способа учета этого излучения и оценка минимальной измеряемой активности.

Данная методика измерения характеристик загрязнения почвы радионуклидами 137Cs была реализована в серии приборов, получивших название «Корад» (являющееся аббревиатурой выражения коллимированный радиометр). Были созданы различные модификации этого прибора, внешний вид которых показан на рис. 1. Различие в модификациях радиометров обусловлено использованием спектрометрических детекторов, созданных с применением различных фотоприемников (ФЭУ или фотодиодов), и различных переносных спектроанализаторов.

Рис. 1. Внешний вид радиометров «Корад» различных модификаций

В процессе разработки и использования перечисленных выше приборов проводились многочисленные интеркалибровки для сравнения данных измерений радиометрами «Корад» с результатами традиционного метода пробоотбора, полученными российскими и зарубежными исследователями. Результаты сравнений приведены на рис. 2, статистический анализ которых показал, что стандартное отклонение между данными пробоотбора и радиометрии не превышает 22%.

Рис. 2. Сравнения результатов измерений радиометром «Корад» и методом пробоотбора

Эти приборы использовались при обследовании загрязненных территорий ряда областей, пострадавших от аварии на ЧАЭС. В качестве примера результатов обследования на рис. 3 приведены фрагменты карт распределения поверхностной активности 137Cs, глубины его проникновения в почву, наличия и толщины чистого или условно чистого верхнего слоя на территории населенного пункта Заборье (Брянская область).

В процессе становления и отработки технологий, используемых на предприятиях ядерно-топливного цикла (ЯТЦ) бывшего СССР, были загрязнены пойменные участки рек: Течи, Енисея, Томи. Радиометры «Корад» использовались при обследовании поймы Течи и Енисея. На рис. 4 приведены фрагменты карт с информацией о характеристиках загрязнения пойменного участка Течи (район н.п. Бродокалмак, Челябинская область).

                               а)                        б)                                в)

Рис. 3. Фрагменты карт распределения поверхностной активности 137Cs (а), его глубины проникновения в почву (б), толщины чистого слоя (в) в н.п. Заборье (Брянская обл.) Легенда уровней загрязнения представлена в мкКи/м2.

                       а)                                б)                                в)

Рис. 4 Карты пойменного участка Течи. (а) – карта распределения поверхностной активности 137Cs; (б) – глубины проникновения 137Cs в почву; (в) – мощности аллювиальных отложений (толщины чистого слоя). Легенда уровней загрязнения представлена в мкКи/м2.

Для р. Енисей, с ее мощной гидросистемой, русловые процессы определяют характер и особенности радиоактивных загрязнений, которые происходили в результате сбросов отходов Красноярским ГХК в период половодий. Пример результатов профильных радиометрических измерений, ландшафтной съемки и литологии почвы пойменного участка островной системы р. Енисей показан на рис. 5.

Показательным является рис. 6, где приведена оценка мощности аллювиальных отложений на карте с ландшафтной информацией острова на реке Ипути (н.п. Старые Бобовичи, Брянская область). Оценка интенсивности аллювиальных отложений осуществлялась по результатам измерений параметра , который в методике характеризует толщину чистого слоя.

Раздел 1.2 посвящен описанию методики и прибора, предназначенного для измерения донных отложений рек и водоемов, которые оказались загрязненными в результате аварийных выпадений или сброса радиоактивных отходов. В настоящее время для исследования загрязнения донных отложений радионуклидами в качестве основного метода используется отбор проб с дальнейшим лабораторным измерением активности полученных образцов.

Рис. 5 Характер распределения радионуклидов 137Cs вдоль профиля с учетом ландшафтных особенностей и литологии почвы острова Тарыгин (р. Енисей)

Рис.6 Оценка интенсивности осаждения аллювиальных отложений на основе измерений радиометра КОРАД (параметр L0, см)

Однако такой способ является малопроизводительным, трудоемким, что особенно сказывается при изучении донных отложений, находящихся на большой глубине, так как для отбора их образцов требуются специальные пробоотборники. Спектрометрические детекторы, погружаемые на дно водоема или реки, значительно расширяют возможности изучения радионуклидного загрязнения донных отложений

Основные принципы радиометрического измерения характеристик донных отложений близки к указанному выше определению поверхностной активности 137Cs в почве с помощью радиометра «Корад». Спектрометрический детектор был изготовлен в водозащитном варианте и мог опускаться на глубину до 4 м (ограничение не является принципиальным). Детектор был изготовлен из сцинтиллятора CsI(Tl), оптически соединенного с кремневым фотодиодом. Такой подводный спектрометрический детектор при фиксированном стандартном положении (7 см от дна водоема), в основном, регистрировал излучение с площади 0,2 м2, что определяло его пространственное разрешение ~50см. За время экспозиции 5 мин с погрешностью, не превышающей 30%, такой погружной детектор позволял измерять в донных отложениях поверхностную активность 137Сs ~20 кБк/м2 (~0,5 Ки/м2).

На рис. 7 приведены данные распределений плотности загрязнения 137Cs на водном профиле р. Ипути (н.п. Старые Бобовичи, Брянская обл., июль 2000 г.). Данный прибор и методика использовались в аналогичных измерениях при обследовании донных отложений реки Плавы в Тульской области (Чернобыльские загрязнения), на Енисее, в ближней зоне влияния Красноярского ГХК, и дна водного резервуара №10 в районе Метлино (ПО «Маяк», Челябинская область).

Раздел 1.3 посвящен описанию радиометров с погружными коллимированными детекторами, предназначенных для измерения профиля распределения радионуклидов по глубине в почве (радиоэкологические задачи) или вдоль технологических зондирующих скважин (реабилитационные задачи). В таких задачах можно использовать детекторы, работающие как в токовом, так и в спектрометрическом режимах.

Рис.7. Распределение 137Cs в донных отложениях р.Ипути: 1-плотность загрязнения 137Cs; 2- величина заглубления цезия; 3-профиль дна реки.

Для радиоэкологических задач, как правило, используют спектрометрические коллимированные детекторы (СКД), т.к. они имеют более высокую чувствительность, а также возможность измерений в условиях загрязнений различными радионуклидами. В задачах, связанных с ликвидацией временных хранилищ радиоактивных отходов (ВХРАО), приходится иметь дело с измерениями высокоактивных отходов, поэтому в таких ситуациях применение токовых погружных детекторов оказывается целесообразным.

В этом разделе дано обоснование метода определения удельной активности радионуклидов с помощью СКД , который основан на измерении аппаратурного спектра гамма-излучения и дальнейшем использовании энергетических областей, соответствующих пикам полного поглощения наиболее представительных линий определяемых радионуклидов. Спектрометрические коллимированные детекторы были двух типов: с объемом кристаллов CsI(Tl) – 5,7 и 0,064 см3. Объем кристаллов определял их чувствительность, поэтому детектор с объемом 0,064 см3 использовался при обследовании технологических скважин ВХРАО, т.е. с высокими уровнями измеряемых активностей.

Рис. 8 Внешний вид погружного спектрометрического детектора с кристаллом CsI(Tl) объема 5,7см3

Рис. 9 Токовый коллимированный детектор с кристаллом CsI(Tl) объема 0,4см3

СКД с объемом кристалла 5,7см3 использовался в 2000г при обследовании поймы р. Енисей. Измерялись профили распределений удельных активностей 137Cs и 60Со в почве. В качестве иллюстрации на рис.10 представлены результаты измерений СКД (гистаграммы), которые сравнивались с данными измерений послойного пробоотбора.

Рис.10 Распределение удельной активности радионуклидов по глубине почвы. • – послойное измерение 137Cs проб в лабораторных условиях; ∇ – измерение погружным детектором; – измерение 60Co в пробах; – измерение 60Co СКД в полевых условиях.

Рис. 11 Распределения удельных активностей 137Cs и 60Со вдоль технологической скважины. Измерения проводились токовым (ТКД) и спектрометрическим коллимированным детекторами (СКД).

Для измерений в технологических скважинах временных хранилищ радиоактивных отходов (ВХРАО), как правило, не требуется высокой точности определения значений удельных активностей, т.к. в таких задачах важно знать характер распределений и порядок измеряемых активностей. Токовый коллимированный детектор (ТКД) предназначен для оперативного измерения профиля распределения удельной активности 137Cs или 60Со по глубине скважины.

При преобладающей активности одного из радионуклидов показания ТКД и СКД практически совпадают. Типичные результаты измерений профилей распределений удельных активностей вдоль технологической скважины, проведенные ТКД и СКД, представлены на рис.11.

Раздел 1.4 посвящен описанию прибора и метода, предназначенных для определения активности радионуклидов в транспортных контейнерах. При выполнении работ по ликвидации ВХРАО на территории РНЦ «Курчатовский институт» возникла задача оценки активности 137Cs и 60Со в транспортных контейнерах.

Рис. 12 Внешний вид прибора в процессе измерения активности РАО в металлическом контейнере

Для этих целей был разработан радиометрический прибор с набором сменных сцинтилляционных детекторов (полевые спектрометрические коллимированные детекторы (ПСКД)) с объемом кристаллов CsI(Tl) – 5 и 20 см3. Разработанная методика и программа обработки результатов измерений позволяли проводить измерения трех типов контейнеров (металлические, бетонные и бетонно-металлические). Были проведены совместные испытания по измерению активности радионуклидов металлического контейнера с помощью ПСКД и мобильного спектрометрического комплекса ISO-CART фирмы «ORTEC», которые подтвердили хорошее совпадение результатов измерений. Использовать спектрометрические системы высокого разрешения в реальных условиях проведения реабилитационных работ не всегда удобно, т.к. они достаточно громоздки и требуют особой предосторожности, чтобы не допустить загрязнения этого оборудования на технологических площадках, которые, как правило, не отличаются чистотой относительно радиоактивного загрязнения. Поэтому в большинстве случаев такую задачу могут решать более простые компактные системы, созданные на основе сцинтилляционных детекторов. Внешний вид такого прибора показан на рис. 12.

Раздел 1.5 посвящен описанию разработанного экспрессного метода измерения удельной эффективной активности естественных радионуклидов стройматериалов, необходимость определения которой обусловлено действием государственного стандарта ГОСТ 30108-94. Естественными радионуклидами (ЕРН), содержащимися в строительных материалах, являются радионуклиды , и . Биологическое воздействие излучения указанных радионуклидов на организм человека определяется удельной эффективной активностью ЕРН (), которая находится по формуле: , где , и – удельные активности радия, тория и калия.

Экспрессный метод измерения основан на определении энергетического интервала аппаратурного спектра излучения строительных материалов, для которого скорость счета строго пропорциональна удельной эффективной активности ЕРН. Определение такого энергетического интервала позволяет просто и надежно измерять искомую величину и осуществлять это непосредственно в полевых условиях (на стройплощадках, складах, производственных условиях).

Рис. 13. Внешний вид прибора, реализующего экспрессный метод измерения удельной эффективной активности ЕРН строительных материалов.

Достоверность такого способа определения удельной эффективной активности ЕРН проверялась путем сопоставления данных, полученных в лабораторных условиях на спектрометрической установке «Прогресс», с помощью которой определялись покомпонентные удельные активности ЕРН счетных образцов в процессе измерения в геометрии Мариннели, и затем по указанной выше формуле рассчитывалась удельная активность. Как показали результаты анализа, оба метода согласуются между собой в пределах статистической погрешности измерений.

Глава II. Способы расчета дозовых полей по результатам радиометрических измерений радиоактивных загрязнений

Информация о распределении радионуклидов в почве, полученная с помощью радиометрической съемки, позволяет рассчитывать дозовые поля на загрязненных территориях. Для этих целей необходимо иметь предварительную информацию, полученную методом Монте-Карло, т.к. этот метод является практически единственным, который позволяет корректно учитывать рассеянное излучение в условиях неоднородной среды. Метод Монте-Карло является также единственным при создании моделей радиометрических, спектрометрических приборов и систем, с помощью которых разрабатываются методики измерений, определяются калибровочные параметры и зависимости, используемые при реализации той или иной методики измерения выше перечисленных приборов и систем радиационного контроля. Многие из этих задач требуют использования различных модификаций метода Монте-Карло, которые повышают эффективность и сокращают время расчетов.

Раздел 2.1 посвящен описанию тех модификаций метода Монте-Карло, которые использовались в расчетах как полей излучения, так и при создании математических моделей радиометрических приборов и систем. Для увеличения эффективности вычислений показаний детектора или характеристик полей излучения методом Монте-Карло используют как неаналоговое моделирование траекторий, так и различные свойства симметрии уравнения переноса (свойства инвариантности функции Грина уравнения переноса относительно сдвигов и поворотов в пространстве). Различные способы неаналогового моделирования называют модификациями метода Монте-Карло, которые дают одни и те же оценки определяемой величины (их математическое ожидание), но с различными дисперсиями. Задача неаналогового моделирования – выбрать, по возможности, модификацию метода Монте-Карло с наименьшей дисперсией определяемой величины. В этом разделе дано описание как стандартных модификаций метода Монте-Карло, таких как аналитическое усреднение поглощения, экспоненциальное преобразование, «метод максимального сечения» или -рассеяния, различные способы локальной оценки и т.п., так и способы использования свойств симметрии функции Грина уравнения переноса. Если среда, в которой распространяется излучение, обладает некоторой симметрией, то функция Грина уравнения переноса оказывается инвариантной относительно определенных преобразований аргументов, что позволяет установить ряд полезных соотношений для полей излучения в данной среде. Вследствие инвариантности функции Грина относительно смещений и поворотов, используя особенности поля излучения, можно повысить эффективность алгоритмов расчета полей излучения как распределенных, так и точечных источников излучения.

Раздел 2.2 посвящен применению метода рандомизации как способа учета естественного ландшафта поверхности почвы при расчетах основной характеристики поля излучения радиоактивных выпадений – дозовых полей. В результате радиоактивных выпадений радионуклиды со временем проникают в почву, тем не менее для расчета мощности дозы нужно знать не только характер их распределения в почве, но и учитывать естественный ландшафт границы раздела земля- воздух. В этом разделе показано, что задача переноса излучений в среде с неровной границей раздела земля-воздух (естественный ландшафт) сводится к задаче переноса в среде со случайно-неоднородной границей раздела двух сред. Примером такой случайно-неоднородной границы может служить граница раздела воздуха и водной поверхности, на которой образуется рябь, происходит наложение случайных волн и т.п. Указан способ расчета (алгоритм) полей излучения в таких случайно-неоднородных средах, а также форма представления предварительных данных, полученных методом Монте-Карло и необходимых для расчета мощности дозы по данным радиометрической съемки территорий радиоактивных выпадений.

Основным дозообразующим слоем почвы является слой толщиной в 30-40см (это примерно слой в три длины свободного пробега гамма-квантов с энергией 662кэВ), поэтому в качестве исходной информации необходимы данные о распределении радионуклидов вдоль поверхности и по глубине дозообразующего слоя. Как показали результаты анализа этой ситуации, для расчета мощности дозы достаточно упрощенного представления о характере распределения радионуклидов в почве, а именно в той форме, которую предоставляет радиометр «Корад». Получают такую информацию по результатам радиометрической съемки по сетке с переменным шагом (нерегулярная сетка – шаг сетки зависит от особенностей рельефа местности) или регулярной сетке, когда поверхность почвы разбивают на квадратные зоны одинакового размера.

Если выпадение радионуклидов произошло на территории лесного массива, то расчет поля излучения нужно проводить с учетом его влияния. Лесной массив так же, как и неровность границы раздела земля-воздух, оказывает дополнительное ослабление, что может повлиять на характеристики поля гамма-излучения. Показано, что задача переноса гамма-излучения в такой неоднородной среде сводится к задаче переноса в случайно-неоднородной среде, свойства которой однозначно определяются исходной средой и геометрией источника. Для плоского источника, каким является источник радиоактивных выпадений, рассматриваемая случайно-неоднородная среда имеет обычный смысл случайных реализаций статистического ансамбля стволов деревьев с заданной средней плотностью. Кроме того, показано, что помимо ослабляющего влияния лесного покрова на гамма-поле радиоактивных выпадений, необходимо учитывать дополнительный вклад, обусловленный излучением радионуклидов, находящихся в надземной фитомассе (хвоя, листья, древесина ствола, кора, ветви). Приведены примеры влияния каждого из перечисленных факторов на характеристики поля излучения радиоактивных выпадений.

Рис14. Фрагмент карты распределения мощности экспозиционной дозы в населенном пункте Заборье (1994 г.). Легенда уровней МЭД представлена в мкР/ч.

Рис. 15 Фрагмент распределения мощности эквивалентной дозы на острове Атамановский рассчитан по сетке с шагом 10 м (р. Енисей).

По результатам радиометрической съемки с помощью разработанных алгоритмов были проведены расчеты дозовых полей излучения на территории населенных пунктов Брянской области как наиболее пострадавших от аварии на ЧАЭС (г. Новозыбков, н.п. Заборье, Яловка, и др.). Пример расчета мощности дозы в н.п. Заборье показан на рис. 14.

Рис.16 Сравнения данных мощности эквивалентной дозы, полученных расчетным путем и измеренных дозиметром ДРГ-01т. Среднеквадратичное отклонение составляет 12%.

Подобные расчеты мощности дозы были проведены и для пойменных участков р. Енисея. В качестве иллюстрации на рис. 15 приведена карта распределения мощности дозы острова Атамановский, который оказался первым в цепи островов, расположенных ниже по течению Красноярского ГХК, и имеет наиболее высокие уровни загрязнения.

При наличии полной информации о загрязнении местности (полномасштабная радиометрическая съемка) описанный выше способ расчета мощности дозы дает очень хорошие результаты, сравнимые по точности с прямыми дозиметрическими измерениями. На рис.16 показаны результаты сравнений прямых измерений и рассчитанных значений мощности эквивалентной дозы, полученных на загрязненном участке местности площадью 3,1га. (н.п. Хальч, Белоруссия), где приведены данные сопоставления по 185 точкам измерений и расчетов.

Глава III.  Спектрометрические методы определения радиационных характеристик счетных образцов и объектов контроля в лабораторных и полевых условиях

Метод Монте-Карло в последнее время стал тем дополнительным инструментом, который позволяет расширить возможности применения спектрометрических систем по определению радиационных характеристик счетных образцов, оценке загрязнения радионуклидами объектов радиационного контроля. Метод Монте-Карло оказывается весьма полезным при разработке методик выполнения измерений с использованием спектрометрического оборудования, определении метрологических параметров и т.д. Некоторые из таких методик измерений предполагают наличие определенной информации, получить которую можно только расчетным путем.

Существуют даже простые задачи спектрометрии, в которых применение метода Монте-Карло может оказаться полезным. Например, чувствительность детекторов спектрометрических систем можно определялась расчетным путем. Однако даже в этих простых задачах существуют нюансы, которые нужно учитывать при использовании метода Монте-Карло. Например, эффект суммирования каскадных гамма-квантов, который в ряде случаев может заметно повлиять на величину рассчитываемых параметров.

Раздел 3.1 посвящен описанию способа учета эффекта суммирования каскадных гамма–квантов в расчетах калибровочных констант для спектрометрических систем высокого разрешения.

При выполнении работ по ликвидации ВХРАО, выводе из эксплуатации ядерных реакторов в НТК «Реабилитация» РНЦ «Курчатовский институт» применялась мобильная спектрометрическая система ISO-CART с коаксиальным ОЧГ детектором серии GEM (ORTEC), в основном предназначенная для измерения активности контейнеров, бочек с радиоактивными отходами. Однако для этой системы не были предусмотрены измерения в геометрии сосуда Маринелли и аэрозольных фильтров. Разработчиками таких систем предполагалось, что подобные измерения должны проводиться в лабораторных условиях с использованием стационарного оборудования и соответствующего программного обеспечения. Система ISO-CART является очень дорогостоящей, поэтому возникло желание расширить ее возможности и использовать для измерения активности счетных образцов в сосуде Маринелли и в аэрозольных фильтрах.

Если в сосуде Маринелли (или в геометрии аэрозольных фильтров) осуществляются измерения активности радионуклидов, ядра которых испускают каскадные гамма-кванты, то имеет место геометрический эффект, приводящий к снижению скорости счета в пиках полного поглощения аппаратурного спектра. Ядра таких радионуклидов испускают каскадные гамма-кванты с интервалом порядка 1пс, поэтому при близком расположении радионуклидов (источника излучения) к детектору велика вероятность регистрации нескольких квантов, но в силу невозможности временного разрешения детектором этих событий это приводит к наложению импульсов сигнала. Этот эффект чисто геометрический и не связан с активностью источника, когда вероятность одновременной регистрации импульсов пропорциональна квадрату скорости счета на выходе спектрометрического тракта. Такие совпадения приведут к уменьшению скоростей счета в каналах, соответствующих линиям полного поглощения.

В этом разделе показан способ учета таких событий при расчете аппаратурных спектров полупроводниковых германиевых детекторов методом Монте-Карло. Показано, что если не учитывать эффект суммирования каскадных гамма-квантов, то это может привести к занижению значений рассчитанных калибровочных коэффициентов на 15 и более процентов.

Раздел 3.2 посвящен описанию способа и его реализации при определении заглубления радионуклидов 137Cs и 60Со в бетоне с помощью спектрометрических систем высокого разрешения. После извлечения твердых радиоактивных отходов в помещениях (хранилищах) с бетонными стенами и покрытиями часто возникает необходимость удаления верхнего слоя бетона, содержащего радионуклиды, поэтому необходимо иметь предварительную информацию о толщине слоя, который нужно удалять. Если для анализа содержания радионуклидов в этой ситуации использовать метод пробоотбора, то для его реализации нужно применять дополнительное специальное оборудование, что делает такой анализ достаточно трудоемким и дорогостоящим.

Рис. 17 Внешний вид спектрометрической системы «Канберра» в процессе измерения характеристик загрязнения бетона (Grenoble in the LAMA CEA France)

Определение характеристик загрязнения радионуклидов 137Cs в бетоне может быть реализовано с использованием спектрометрической аппаратуры с полупроводниковым детектором (ППД). Высокое энергетическое разрешение ППД позволяет расширить возможности такой методики, в частности, помимо радионуклидов 137Cs, осуществлять характеризацию загрязнений радионуклидов 60Со, по-другому оценивать вклад излучения ЕРН и т.д.

При разработке и реализации методики измерений использовалась спектрометрическая система серии GEM (ORTEC) с коаксиальным ОЧГ детектором размером 69,8х53,9мм и 40% эффективностью по линии 1,33МэВ, а также совместно с сотрудниками Комиссариата по Атомной Энергии (CEA) (Маркуль, Франция), спектрометр «Канберра» с ОЧГ детектором размером 57х60мм. Детекторный блок этих систем имел свинцовую защиту цилиндрической формы с толщиной стенок 50мм. На рис. 17 показан внешний вид этой системы измерения.

Для разработки методики определения характеристик загрязнения бетона радионуклидами была разработана программа расчета аппаратурных спектров полупроводниковых детекторов, основанная на моделировании процесса переноса гамма-излучения методом Монте-Карло в условиях реальной геометрии измерения (см. рис. 17).

В этом разделе приведено обоснование методики измерения, указаны способы учета излучения ЕРН, дана информация по оценке точности определения измеряемых величин.

Первые измерения загрязнения бетона спектрометрической системой «Канберра» были проведены в Бренилизе (EDF Brennilis, France). Полученные значения поверхностной активности сопоставлялись с данными мощности дозы, определенными в точках измерения, что явилось только косвенным подтверждением оценки измеряемой величины. Однако для корректной оценки данных по активности и тем более по заглублению необходимы радиометрические измерения кернов образцов бетона, извлекаемых в процессе бурения скважин в точках измерения. Проведение этих работ планируется на ближайшее время.

Раздел 3.3 посвящен разработке и описанию спектрометрических способов оценки характеристик отработавшего ядерного топлива. Спектрометрический способ оценки характеристик облученного ядерного топлива относится к методам неразрушающего анализа. Часто это обстоятельство является важным и определяющим, т.к. ОЯТ представляет собой, как правило, высокоактивный материал, обращение с которым порой не позволяет проводить какие-либо операции по оценке его характеристик разрушающим способом. Основой такого спектрометрического способа является измерение аппаратурного спектра излучения как материалов самого ядерного топлива, так и продуктов деления. Однако получение аппаратурного спектра является необходимым, но не достаточным условием для определения характеристик топлива. Как правило, в этих случаях нужна дополнительная информация, позволяющая по результатам спектрометрических измерений получать количественную оценку основных характеристик облученного топлива. Такая дополнительная информация (значения различных калибровочных констант, необходимых зависимостей и т.п.) может быть получена расчетным путем с использованием метода Монте-Карло для условий реальной геометрии эксперимента (спектрометрического измерения). Метод Монте-Карло порой является единственным способом получения дополнительной информации, т.к. создание эквивалентного калибровочного источника либо не представляется возможным, либо не является универсальным в силу постоянно изменяющейся геометрии измерения (изменение формы, размера, структуры источника излучения). Поэтому использование метода Монте-Карло позволяет существенно расширить возможности спектрометрического способа оценки характеристик ОЯТ.

В этом разделе, на примере решения ряда конкретных задач, показаны возможности такого подхода определения характеристик ОЯТ. Типичными задачами такого рода являются задачи оценки глубины выгорания топлива, времени выдержки, величины обогащения и ряд других. Решение этих и подобных задач в значительной степени зависит от априорной информации, которая является важной составляющей в общей методологии спектрометрического способа определения характеристик ОЯТ. Поэтому то или иное методическое решение определяется наличием априорной информации конкретно решаемой задачи.

Рис. 18. Спектр излучения облученного ядерного топлива, полученный с помощью спектрометрического комплекса ISO-CART с полупроводниковым германиевым детектором (в нижней части – пики характеристического излучения урана)

Рис. 19. Идентификационные функции для твэлов С-36 () и ЭК-10(-----) для линии характеристического излучения 98,4 кэВ и экспериментальные данные, полученные по результатам спектрометрических измерений твэлов С-36 (), ЭК-10 () и ТВС с твэлами С-36 (), ЭК-10 ().

Наиболее важной оказалась задача по идентификации типов твэлов отработавшего ядерного топлива. При подготовке к вывозу на переработку отработавшего ядерного топлива с территории комплекса исследовательских реакторов и критических стендов РНЦ «Курчатовский институт» возникла необходимость идентификации отработавших тепловыделяющих сборок (ТВС) исследовательских реакторов ВВР-2 и ОР. При эксплуатации этих реакторов использовались ТВС с твэлами двух типов С-36 и ЭК-10, которые находились в бассейне выдержки более 25 лет. По внешнему виду отработавших ТВС и твэлов определить тип твэлов в конкретной сборке не представлялось возможным, т.к. ТВС и твэлы не имели никакой маркировки. В то же время требования отраслевого стандарта исключали возможность смешанной загрузки отработавших ТВС с твэлами разного типа в одну транспортную упаковку. По этой причине для идентификации ТВС по типу твэлов были разработаны две методики идентификации твэлов.

Одна из методик основана на разнице веса твэлов, однако процедура взвешивания не всегда реализуема, так как из некоторых отработавших ТВС твэлы не извлекаются. Это может быть связано как с разбуханием алюминиевой оболочки твэлов при их облучении, так и с длительностью их хранения. Кроме того, из-за конструктивных особенностей ТВС их алюминиевые каркасы не всегда имеют одинаковый вес, поэтому процедура взвешивания сборки может не дать достоверного результата.

Вторая методика основана на анализе спектральных характеристик облученного топлива твэлов и относится к методам неразрушающего анализа. Применение такой методики целесообразно, поскольку отработавшее ядерное топливо является высокоактивным материалом, т.к. активность некоторых отработавших ТВС превышает 2,6х1012 Бк (~70 Ки) по 137Сs.

Разработанная методика предполагает спектрометрические измерения на аппаратуре высокого разрешения и последующий анализ характеристического излучения облученного топлива и продуктов деления. Типичный аппаратурный спектр излучения ТВС показан на рис. 18. Возбуждение линий характеристического излучения облученного топлива происходит за счет процесса фотопоглощения атомами урана собственного излучения продуктов деления – 137Cs. Собственное излучение 137Cs при спектрометрических измерениях облученного топлива можно легко контролировать по скорости счета в пике полного поглощения с энергией 661,6 кэВ так же, как и характеристическое излучение урана.

Отношение скоростей счета в пиках полного поглощения 137Cs и характеристического излучения урана не будет зависеть от интенсивности излучения продуктов деления, а будет определяться только количеством урана в образце, а значит, его глубиной выгорания и типом твэла. Для каждого типа твэла это отношение определяется своей идентификационной функцией: , где и – скорости счета в пиках характеристического излучения К-слоя атомов урана и собственного излучения 137Cs твэла i-го типа. Типичные результаты идентификации типа твэлов показаны на рис.19, где приведены рассчитанные соответствующие идентификационные функции и экспериментальные данные, полученные по результатам спектрометрических измерений твэлов и сборок. Поскольку ТВС содержит несколько твэлов, характеристическое излучение урана возбуждается не только собственным излучением 137Cs измеряемого твэла, но и излучением соседних твэлов. В работе дана оценка влияния излучения соседних твэлов сборки и указан способ его учета.

Глава IV.  Приборы и методы определения характеристик загрязнения бета - излучающими радионуклидами

В процессе выполнения работ по ликвидации временных хранилищ радиоактивных отходов, расположенных на территории РНЦ «Курчатовский институт», помимо основных долгоживущих γ-излучающих радионуклидов 60Со и 137Cs, содержались радионуклиды 90Sr, которые вместе с дочерними радионуклидами 90Y являются чистыми β-излучателями. 90Sr занимает особое место из-за своей высокой подвижности в водной и почвенных средах. Являясь химическим аналогом стабильного кальция, 90Sr может через пищевые цепочки попадать и накапливаться в костных тканях (90Sr – остеотропный радионуклид), что делает его достаточно опасным с радиологической точки зрения. Это обстоятельство потребовало проведения постоянного контроля над содержанием 90Sr в почве, воде и аэрозольных фильтрах.

Традиционным способом определения 90Sr в этих ситуациях является радиохимический анализ, использующий методы выделения и концентрирования радионуклидов с последующим измерением их активности. Этот подход определения активности 90Sr является достаточно трудоемким, долговременным и дорогостоящим. Альтернативой методам радиохимии могут служить радиометрические способы определения содержания 90Sr. Недостатком радиометрического метода, как правило, является их низкая чувствительность по сравнению с методами радиохимии. Однако радиометрические способы измерения являются оперативными, дешевыми, что делает их вполне конкурентно способными, если измеряемые уровни активности 90Sr выше предела их чувствительности.

В разделе 4.1 описан спектрометрический способ определения активности 90Sr, позволяющий проводить измерения в полевых и лабораторных условиях. При разработке такого прибора важным является не только методическое обеспечение, но и особенности конструкции детектора, в регистрирующей части которого используется пластиковый сцинтиллятор с толщиной, которая выбиралась оптимальной для условий полевых измерений. Такой сцинтиллятор, из-за низкой плотности вещества (~1 г/см3 ) и атомного номера материала, имел низкую эффективность регистрации фонового γ-излучения техногенных и естественных радионуклидов. Внешний вид прибора показан на рис. 20.

Проблема определения удельной активности 90Sr и его равновесного дочернего радионуклида 90Y по результатам β-спектрометрических измерений заключается в выделении полезного сигнала, обусловленного регистрацией β-частиц 90Y, на фоне сигнала детектора, связанного с регистрацией γ- и β-излучений ЕРН и техногенных радионуклидов.

Основной задачей разрабатываемой методики являлось определение способа выделения полезного сигнала, что обычно связано с нахождением оптимальных границ рабочих энергетических интервалов в измеряемом спектре и оценкой фоновой составляющей сигнала. Для решения этой задачи была создана математическая модель детектора, позволяющая рассчитывать аппаратурные β- и γ-спектры излучения техногенных и естественных радионуклидов. Такая модель детектора основана на монте-карловском моделировании процессов переноса и взаимодействий β- и γ-частиц в почве и чувствительном объеме детектора.

а)

б)

Рис. 20 Внешний вид прибора для измерения активности 90Sr в полевых и лабораторных условиях. а) – сцинтилляционный детектор и переносной спектрометр «Колибри». б) – общий вид прибора с ПК

Энергетическая разметка шкалы спектрометра осуществлялась с помощью g-излучения источника 22Na. Из-за отсутствия процесса фотопоглощения в пластиковом сцинтилляторе аппаратурный спектр не содержал пиков линий 511 и 1275кэВ, а имел только комптоновские части спектра, соответствующие этим линиям, с положением на энергетической шкале их краев с энергиями 341 и 1062кэВ, которые были размыты, и их положение определялось по точкам перегиба после процедуры сглаживания и дифференцирования спектра программным способом. Калибровка детектора проводилась с помощью раствора 90Sr в воде с известной удельной активностью.

Величина минимальной измеряемой активности (МИА) стронция предложенным методом составляет не менее 60Бк/кг в отсутствии других техногенных радионуклидов и ~75 Бк/кг при наличии в почве только радионуклидов 137Cs с удельной активностью до 100кБк/кг. Присутствие радионуклидов 60Со большой активности в почве (что является редким, но возможным событием) приводит к изменению значения МИА примерно в 2 раза и составляет ~160Бк/кг. Для случая измерения в лабораторных условиях общей активности тонких проб (при отсутствии самопоглощения в ней b-частиц) значение МИА составляет величину не менее 0,5 Бк. При измерениях образцов грунта, бетонных конструкций для исключения влияния гамма-излучения техногенных радионуклидов и ЕРН предполагается проведение двух измерений – основного и дополнительного (с тонким алюминиевым фильтром, задерживающим бета-частицы). Для оценки вклада бета-излучения ЕНР в основной спектр используется корреляционная зависимость гамма-излучения ЕРН дополнительного спектра.

В разделе 4.2 приведены примеры использования прибора при измерениях активности 90Sr в лабораторных и полевых условиях.

Рис. 21. Распределение удельной активности 90Sr на днище хранилища РАО

В лабораторных условиях проводились измерения общей активности аэрозольных фильтров и образцов пыли, грязи, образованной на рабочих поверхностях транспортеров, экскаваторов и другой специальной техники (мазки). Отличительной особенностью этой ситуации является наличие тонкой пробы, в которой практически не происходит поглощения и потери энергии b-частиц 90Sr(90Y). Измерение 90Sr(90Y) в тонких счетных образцах проводились также в процессе совместной работы с коллегами из Центра Гельмгольца (Германия, Мюнхен) для определения его содержания в дентине зубов. Эта проблема связана с разработкой метода оценки дозовой нагрузки, которую получает человек, находящийся длительное время в аварийной зоне, например, проживающий в зоне реки Течи.

Измерения по предложенной методике в полевых условиях проводились в хранилище №6 (ВХРАО, РНЦ «Курчатовский институт») после извлечения из него твердых радиоактивных отходов. Зона обследования представляла собой часть днища хранилища, которая имела грунтовую основу без бетонного покрытия. Ее размер составлял ~4х10м.

В полевых условиях проводились измерения удельной активности почвы пойменных участков реки Течи. В точках измерений (расположенных на ландшафтных профилях) создавались скважины, из которых извлекался почвенный керн. Измеренные активности слоев керна давали информацию о распределении стронция по глубине почвы.

На рис. 22 приведены данные о распределении удельной активности 90Sr по глубине в одной из ландшафтных точек в районе Метлино (санитарно-защитная зона ПО «Маяк»).

На начальной стадии отработки технологии по переработке гекса- и тетрафторида урана на Кирово-Чепецком химическом комбинате (КЧХК) часть технологического оборудования и его территории были загрязнены мелкодисперсной фракцией неравновесного 238U.

Рис.22. Распределения удельной активности 90Sr по глубине в точке ландшафтного профиля измерений (р-н Метлино)

Рис. 23. Аппаратурные -спектры источников 90Sr(90Y) и 238U(234mPa)). Штриховой областью отмечен рабочий диапазон спектра, по которому осуществляется оценка активности стронция и урана.

В 2007-2008 гг. были проведены обследования радиоактивно загрязненных объектов и территории КЧХК. Неравновесный 238U в течение трех, четырех месяцев приходит в равновесие только с дочерними продуктами распада 234Th и 234mPa. Последний из них 234mPa по своим характеристикам, как β - излучатель, практически полностью идентичен 90Y, который находится в равновесии со 90Sr. Поэтому радиометрический способ измерения по спектру излучения β - частиц 234mPa не будет отличаться от измерений характеристик загрязнения 90Sr. Подтверждением этому являются аппаратурные спектры излучения 90Sr(90Y) и эталонного поверхностного источника 238U(234mPa) (К101), представленные на рис. 23.

Глава V.  Способы контроля радиационной обстановки по данным дистанционных измерений гамма-локатора

Гамма-локатор – это автоматизированная система дистанционного измерения радиоактивных загрязнений, предназначенная для оценки радиационной обстановки аварийных объектов, территорий проведения реабилитационных работ по ликвидации временных хранилищ радиоактивных отходов, объектов использования атомной энергии, объектов хранения радиоактивных источников и т.п. Эта система также может быть использована и для мониторинга радиационной обстановки на этих объектах и их территориях. Применение дистанционных методов измерения сокращает дозовые нагрузки на персонал, обеспечивающий радиационный контроль выше перечисленных объектов, поскольку исключает в процессе измерения присутствие персонала внутри аварийных объектов.

Применение систем автоматизированного дистанционного измерения уровней радиоактивного загрязнения – гамма-локаторов – в помещениях, загрязненных в результате радиационных аварий, позволяет получать компьютерную базу данных о распределении плотности активности по всем внутренним поверхностям помещения, что дает информацию для проведения и оптимизации, и моделирования реабилитационных работ с последующей оценкой их эффективности.

Гамма-локатор содержит измерительный блок, который состоит из спектрометрического детектора, имеющего защиту и коллиматор. Измерительный блок располагается на поворотном устройстве, которое обеспечивает сканирование всей поверхности аварийного помещения. Сканирование происходит с заданным угловым шагом с помощью датчиков поворота по двум углам сферической системы координат – полярному и азимутальному. Измерительный блок снабжен также видеокамерой, которая дает видеоизображение элемента объекта обследования при каждом угловом положении коллимированного детектора. В помещениях (объектах) с неизвестной (неполной) информацией о внутреннем строении (например, как следствие аварийной ситуации), применение гамма-локатора возможно с лазерным дальномером, который определяет расстояние до обследуемой поверхности при определенной (угловой) ориентации коллимированного детектора в процессе измерения.

В зависимости от характера загрязнения поверхности обследуемого объекта выбирается тот или иной способ реконструкции мощности дозы внутри него. Самой простой ситуацией является случай, когда загрязнение имеет поверхностный характер.

Раздел 5.2 посвящен описанию и реализации способа восстановления распределения мощности дозы по результатам дистанционных измерений загрязнений поверхностного характера внутри обследуемого объекта. Такой случай восстановления был реализован при обследовании машинного зала 4-ого блока Чернобыльской АЭС, результаты которого представлены на рис.24.

В разделе 5.3 описаны методы расчета мощности дозы внутри обследуемых объектов по данным дистанционного измерения загрязнений объемного характера. Если загрязнения в машинном зале носили поверхностный характер, то в реакторном зале ЧАЭС ситуация существенным образом отличалась. Это было связано с тем, что в результате разрушений, вызванных аварией, загрязнения носили явно выраженный объемный характер.

Рис. 24.  Распределение мощности экспозиционной дозы на уровне 1 м от пола (А) и вблизи потолка (Б) в машинном зале 4-ого блока ЧАЭС

Рис. 25. Распределение мощности эквивалентной дозы в плоскости на уровне расположения гамма-локатора. – место установки гамма-локатора при измерениях в реакторном зале 4-го блока ЧАЭС.

В такой ситуации детектор гамма-локатора регистрирует не только нерассеянное излучение источника, но и многократно рассеянное и отраженное излучение, доля которого может быть достаточна велика. Этим и объясняется иной подход в способе восстановления картины распределения мощности дозы в таком случае. Если в первом варианте (поверхностное загрязнение) допустимым являлось использование детектора, работающего в счетном режиме, то для случая объемного загрязнения восстановить картину распределения мощности дозы возможно только по результатам спектрометрических измерений. При объемном характере загрязнения были рассмотрены и проанализированы различные способы восстановления мощности дозы внутри центрального зала. На рис. 25 представлена картина распределения мощности дозы на одной из горизонтальных плоскостей внутри центрального зала 4-го блока ЧАЭС.

В результате многолетней научно-производственной деятельности РНЦ «Курчатовский институт» накопилось большое количество радиоактивных отходов, которые направлялись во временные хранилища, расположенные на территории института. В конце 2001 г. было принято решение о ликвидации этих хранилищ, реабилитации площадки их размещения и прилегающих участков загрязненной территории института. В 2002-2006 гг. были проведены реабилитационные работы, в ходе которых использовались системы дистанционных измерений (гамма-локаторы) загрязнения территории, что позволило контролировать радиационную обстановку как на площадке временных хранилищ радиоактивных отходов (ВХРАО), так и в ближайшей окрестности (зоне городской жилой застройки).

Рис. 26. Внешний вид гамма-локатора, используемого для оценки радиационной обстановки во время выполнения реабилитационных работ по ликвидации ВХРАО.

Рис. 27. Распределение мощности эквивалентной дозы в горизонтальной плоскости на высоте 1м над территорией площадки ВХРАО, восстановленное по результатам измерений гамма-локатора.

Гамма-локатор располагался на крыше прилегающего к площадке ВХРАО здания, на высоте 25 м от уровня земли. Если загрязнение почвы после аварии на ЧАЭС происходило в результате атмосферных выпадений и в начальный период имело чисто поверхностный характер, то территория на площадке ВХРАО имела объемный характер загрязнения. Это определялось спецификой выполнения работ как в процессе загрузки хранилищ радиоактивными отходами, так и при проведении реабилитационных мероприятий.

Была разработана модель реконструкции радиационной обстановки, в которой все источники излучения (контейнеры с РАО, вскрытые хранилища, загрязненная почва на территории площадки и т.п.) заменялись в горизонтальных направлениях неравномерно распределенными в почве с заглублением в 3 дсп. Таким образом создавался почвенный псевдоисточник с толщиной дозообразующего слоя ~ 30 см, и по результатам сканирования определялась характеристика (поверхностная активность) такого почвенного псевдоисточника.

Такая информация позволяет восстанавливать картину дозового распределения на территории площадки ВХРАО. Особенностью данной задачи являлся тот факт, что дозовые характеристики поля излучения нужно было определять далеко за пределами территории ВХРАО, т.е. на больших расстояниях, а это означало, что роль рассеянного излучения в воздухе становилась определяющей. Решать такую задачу возможно только с привлечением предварительных данных, полученных методом Монте-Карло. В работе рассмотрены как способы представления этих данных, так и метод реконструкции дозовых полей. Реконструкция дозовых полей осуществлялась в горизонтальных плоскостях на различных высотах от 1 до 50 м. На рис. 26 показан внешний вид гамма-локатора, а на рис. 27 приведена картина распределения мощности дозы, восстановленная по результатам сканирования гамма-локатором территории ВХРАО.

В процессе эксплуатации этой системы контроля проводились оценки точности восстановления мощности дозы на загрязненной территории путем сравнений результатов прямых измерений и данных расчетов. В целом, расхождения между результатами измерений и восстановленными данными не превышали 2030%.

Гамма-локатор мог работать не только в режиме сканирования, но и в режиме мониторинга, т.е. осуществлять дистанционный контроль радиационной обстановки конкретного объекта, например, вскрытого хранилища РАО. Информация о спектре регистрируемого излучения коллимированного детектора, изображение видеокамеры и другие данные по каналу Интернета поступала на компьютеры сотрудников и руководителей подразделений, для оперативного вмешательства в случае нештатной ситуации, возникающей в процессе выполнения реабилитационных работ.

Глава VI.  Сцинтилляционные детекторы на основе кремниевых фотоприемников

В большинстве разработанных радиометрических приборов и систем использовались компактные спектрометрические сцинтилляционные детекторы с кремниевыми фотодиодами. В этих радиометрических приборах, как правило, применялись детекторы со свинцовой защитой и коллиматором, поэтому для оптимизации их веса необходимо было иметь детекторы с минимальным объемом. Минимизировать объем детектора позволяют, в отличие от традиционных фотоэлектронных умножителей, компактные кремниевые фотоприемники. Кроме того, помимо компактности, основными преимуществами таких фотоприемников являются отсутствие влияния на их работу магнитного поля, невысокое напряжение питания и другие. В последнее время в качестве фотоприемников сцинтилляционных детекторов, помимо кремниевых фотодиодов, применяют твердотельные фотоумножители, которые также имеют ряд других преимуществ по сравнению с кремниевыми фотодиодами. Все это стимулировало разработку и развитие определенного класса сцинтилляционных детекторов с кремниевыми фотоприемниками, которые нашли свое применение для решения ряда задач радиометрии.

Раздел 6.1 посвящен разработке математической модели сцинтилляционных детекторов, созданных с использованием фотоприемников на основе кремниевых фотодиодов. Основной задачей модели спектрометрических сцинтилляционных детекторов является получение аналитических выражений, определяющих основные характеристики детекторов, например, такие как энергетическое разрешение. В основе модели положено рассмотрение многоступенчатой цепочки преобразований от момента поглощения гамма-кванта в сцинтилляторе до образования электронно-дырочных пар в фотодиоде. Каждый этап преобразования является случайным процессом, поэтому на выходе цепочки число электронно-дырочных пар, рожденных в фотодиоде, будет являться случайной величиной, дисперсия которой и будет определять энергетическое разрешение такого детектора. Полученное аналитическое выражение для энергетического разрешения таких детекторов является многокомпонентным. Каждый компонент имеет свое физическое содержание и связан с различными факторами – от пространственной неоднородности светосбора, внутреннего разрешения сцинтиллятора и так далее, и до аддитивной составляющей шума электроники. Рассмотрены возможные механизмы формирования внутреннего разрешения сцинтилляторов, обусловленные влиянием как неоднородности распределения концентрации атомов активатора, так и непропорциональности световыхода от энергии образованных в сцинтилляторе фотоэлектронов и Оже-электронов. Такая математическая модель позволила осуществлять прогноз предполагаемых характеристик создаваемых спектрометрических детекторов, что в дальнейшем подтвердили результаты измерений метрологических характеристик созданных детекторов с различным объемом сцинтиллятора от 1 до 300 см3.

Раздел 6.2 посвящен разработке математической модели сцинтилляционных детекторов, созданных с использованием фотоприемников нового поколения, так называемых твердотельных фотоумножителей (Solid State Photomultiplier (SSPM)), или кремниевых фотоумножителей (Si Photomultiplier (SiPM)).

Твердотельный ФЭУ представляет собой многопиксельный фотоумножитель. Выходы всех пикселей через нагрузочные резисторы присоединены к общему выходу прибора. Каждый пиксель представляет собой p-n-переход, к которому приложено напряжение обратного смещения, превышающее пробойное (60 В). В этом случае пиксели работают в гейгеровском режиме. Квант света, попадая в активную область пикселя, генерирует первичный электрон, который вызывает в пикселе гейгеровский разряд, прекращающийся при падении напряжения на пикселе ниже пробойного. Коэффициент усиления заряда отдельного пикселя составляет ~106. Несмотря на то, что каждый пиксель работает как независимый гейгеровский элемент, весь прибор может работать как аналоговый, так как величина заряда на выходе такого фотоумножителя определяется суммой зарядов всех его пикселей, сработавших от воздействия световой вспышки сцинтиллятора. Детекторы с твердотельными ФЭУ как правило имеют нелинейную энергетическую шкалу. Это обусловлено наличием у пикселей фотоприемника мертвого времени, т.е. времени необходимого для восстановления работоспособности пикселя после гейгеровского разряда. Это означает, что при поглощении гамма-кванта бльшей энергии в сцинтилляторе также рождается бльшее количество световых фотонов, часть из которых оказывается незарегистрированной, так как попадает на пиксель в тот момент, когда он находится в состоянии гейгеровского разряда или восстановления. В этом случае возникает непропорциональная зависимость между поглощенной энергией и числом фотонов, зарегистрированных фотоприемником, что и приводит к нелинейности энергетической шкалы детектора.

По сравнению с традиционными лавинными фотодиодами (ЛФД) такой фотоприемник имеет ряд преимуществ, в частности: значительно более высокий коэффициент внутреннего усиления (для ЛФД это ~103), невысокое напряжение обратного смещения и слабую зависимость коэффициента внутреннего усиления от изменений напряжения смещения и температуры. Эти преимущества позволяют использовать такой прибор в качестве фотоприемника сцинтилляционных детекторов, предназначенных для решения спектрометрических задач определенного класса.

Значительная часть математической модели детектора с твердотельным ФЭУ повторяет описание детектора с фотодиодом, но и имеет ряд отличительных особенностей. Например, на характеристики сцинтилляционных детекторов с такими твердотельными ФЭУ существенное влияние оказывает процесс рождения инфракрасных фотонов при гейгеровском разряде пикселей, часть из которых через отражение в кристалле сцинтиллятора вновь попадает на пиксели фотоприемника, вызывая дополнительные гейгеровские разряды (effects of crosstalk). В работе показано, что этот дополнительный процесс оказывает влияние на энергетическое разрешение детектора.

Существенным для этого типа фотоприемников являются временные характеристики сцинтиллятора, т.е. его время высвечивания. Условно сцинтилляторы можно разделить на быстрые и медленные. Для быстрых сцинтилляторов отдельные пиксели, в которых произошел гейгеровский разряд, не успевают восстановиться за время высвечивания и выбывают из дальнейшего участия, в то время как у медленных сцинтилляторов за время высвечивания отдельные пиксели успевают восстанавливаться несколько раз. От этого зависит степень линейности энергетической шкалы спектрометрического детектора.

Создание математической модели дает понимание роли и влияния различных процессов на характеристики детекторов, что позволяет делать оптимальным процесс их разработки и изготовления.

На основе кремниевых фотоумножителей были разработаны спектрометрические детекторы со сцинтилляционными кристаллами CsI(Tl), LGSO и LaBr3. При разработке и изготовлении детекторов гамма-излучения использовались твердотельные ФЭУ российского производства с чувствительной площадью размером 1, 4 и 9 мм2 (576, 1764 и 8100 пикселей соответственно), изготовленные в ООО «Центр Перспективных Технологий и Аппаратуры».

На рис. 28 приведены примеры аппаратурных спектров детекторов с кристаллом сцинтиллятора CsI(Tl) при регистрации гамма-квантов различного энергетического диапазона.

Важной характеристикой таких детекторов является их способность сохранять форму спектра при измерениях в мощных радиационных полях гамма-излучения. Для этого детектора также были проведены исследования на предмет влияния загрузки детектора на изменение формы аппаратурного спектра. С этой целью проводились измерения спектров гамма-излучения 137Cs в полях в широком диапазоне экспозиционной дозы до 27 Р/ч (~0,26Зв/ч). Эти результаты исследования показали, что такие детекторы можно использовать для спектрометрических измерений в полях гамма-излучения с экспозиционной дозой в несколько десятков Р/час.

Рис. 28 Аппаратурные спектры излучения изотопа 241Am (а) и 22Na (б). Разрешение  для пиков полного поглощения с энергией 60 кэВ составляет 24%, 511 кэВ – 7.7% и 1275кэВ – 4.7%.

Были проведены исследования влияния температуры внешней среды на характеристики сцинтилляционных детекторов с твердотельными фотоумножителями. Было показано, что такие детекторы хорошо сохраняют свои характеристики до температур 55оС.

В разделе 6.3 описаны нейтронные детекторы, созданные на основе твердотельных кремниевых фотоумножителей. Сцинтилляционные кристаллы для детекторов нейтронного излучения изготавливают из материалов, содержащих изотопы или , т.к. они могут участвовать в экзотермических реакциях типа с выделением энергии, которая в сцинтилляторах преобразуется в световую. Для создания нейтронных детекторов на основе твердотельного ФЭУ были использованы кристалл размером ∅13х13мм и сцинтилляционный экран, созданный из мелкокристаллического порошка на основе .

В таких сцинтилляторах на атомах тепловые нейтроны участвуют в экзотермической реакции :

с выделением энергии 4,8 МэВ, которая распределяется между тритоном и -частицей в соотношении 2,73 и 2,05 МэВ.

Регистрация тепловых нейтронов сопровождается выделением в сцинтилляторе энергии 4,8МэВ, что приводит к образованию пика в амплитудном спектре детектора. На рис. 29 приведены аппаратурные спектры излучения источника, полученные с кадмиевым фильтром и без него (кадмиевое отношение равно 4,5).

Достоинством таких нейтронных детекторов, созданных на основе кремниевых фотоумножителей, является их компактность. Одним из недостатков этого детектора является его высокая чувствительность к гамма–излучению, что ограничивает их применение для случаев, когда высокий фон гамма-излучения. Этот недостаток можно преодолеть, если использовать тонкие сцинтилляционные экраны, чувствительные к тепловым нейтронам. Толщина таких экранов составляет несколько сот микрометров, поэтому эффективность регистрации гамма–квантов невелика, и, кроме того, даже если такое взаимодействие происходит, то высокоэнергетические вторичные электроны имеют пробеги, превышающие толщину экрана. В таких ситуациях электроны оставляют незначительную часть своей энергии, при этом формируется сигнал малой амплитуды, который соответствующим подбором порога дискриминации можно отсекать при формировании счетного режима регистрации нейтронов.

Рис. 29. Амплитудный спектр сигнала детектора, полученный при регистрации нейтронов и гамма – квантов источника . 1 - спектр получен при наличии 20см слоя замедлителя нейтронов из полистирола, 2 – с кадмиевым фильтром толщиной 1мм. В верхнем левом углу показан разностный спектр, обусловленный регистрацией тепловых нейтронов.

Рис. 30. Амплитудное распределение сигнала при регистрации тепловых нейтронов детектором со сцинтилляционным экраном.

Такие детекторы были созданы на основе сцинтилляционных экранов из . Такой экран изготавливают из мелкокристаллического порошка (с размером зерен в соотношении - 1,5/5мкм и весовой смесью - 4:1) с эффективной плотностью 2,4г/см3. Зерна из являются сцинтилляционным материалом, поэтому чувствительны к -частице и тритону, образующимся в реакции и вызывающим свечение с длиной волны 450нм. Для увеличения чувствительной поверхности детектора использовался специальный оптический световод конической формы (фокон) с переходом от диаметра 10 до 2мм, что позволило увеличить чувствительную поверхность в 25 раз. Эффективность регистрации детектора оказалась порядка 13%, а кадмиевое отношение – равным 7.

При использовании сцинтилляционных экранов в аппаратурном спектре не наблюдается пика тепловых нейтронов (см. рис. 30), и обусловлено это сильной пространственной зависимостью величины светосбора. Свет в экране имеет сильное самопоглощение, причем он примерно в два раза ослабляется в слое порошка толщиной в 40мг/см2. Кроме того, в сцинтилляционном экране -частицы и тритон в реакции рождаются в зернах порошка , а регистрируются в зернах . При этом часть своей энергии -частицы и тритоны теряют на пути их движения к сцинтилляционным частицам .

Слабая чувствительность такого детектора к гамма–излучению дает возможность использовать их для измерения нейтронов работающих реакторов и других энергетических установок или при различных поставарийных ситуациях с высоким фоном гамма - излучения.

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ РАБОТЫ

В результате выполненной работы был развит методологический подход, основанный на создании математических моделей, позволяющий разрабатывать приборы и системы для дистанционных и полевых измерений радиоактивного загрязнения, решать специальные измерительные задачи и осуществлять обработку результатов измерений. Созданные модели основаны на использовании метода Монте-Карло, что дает возможность по результатам измерений получать исчерпывающие характеристики загрязнений и проводить расчеты радиационной обстановки. Проведенная работа позволила получить следующие основные результаты.

  1. Разработан метод радиометрического определения характеристик загрязнения почвы радионуклидами 137Cs в полевых условиях с помощью коллимированного спектрометрического детектора. Такой метод позволяет без какой-либо априорной информации о заглублении измерять поверхностную активность 137Cs в дозообразующем слое почвы (~25-35 см (3дсп)) от уровней загрязнения ~ 20кБк/м2, определять толщину слоя, в котором находится свыше 80% общего содержания 137Cs, выявлять и оценивать толщину верхнего чистого слоя почвы.
  2. Созданы радиометрический прибор и метод для оперативного измерения поверхностной активности радионуклидов 137Cs в донных отложениях с использованием водного погружного детектора. Этот способ позволяет исключить применение процедуры пробоотбора, требующей специального оборудования и приспособлений. Минимальная измеряемая активность при времени экспозиции 5 мин составляет 20 кБк/м2(~0,5 Ки/м2). Пространственное разрешение погружного детектора равно ~50см, т.е. площадь обследования в стандартном положении детектора равна 0,2 м2.
  3. Разработаны аппаратурное и методическое обеспечение для измерения удельной активности 137Cs и60Со(152Eu) вдоль технологических скважин, с использованием погружных детекторов, работающих в спектрометрическом и токовом режимах. Такие приборы позволяют определять характер распределений радионуклидов по глубине почвы, загрязненной в результате аварийных выпадений (авария на ЧАЭС), вблизи временных хранилищ радиоактивных отходов или сброса радиоактивных отходов в гидросистему рек (пойма р. Течи, Енисея). Пространственное разрешение коллимированных детекторов по глубине равно 5см. Минимальная измеряемая удельная активность 137Сs (texp=180с, погрешность 50%) – 50Бк/кг (спектрометрический детектор – Vсцин=5,7см3). Для токового детектора минимальная измеряемая удельная активность составляет по 137Сs – 10кБк/кг, по 60Со – 2,5кБк/кг.
  4. Разработан экспресс-метод для измерения удельной эффективной активности ЕРН в сыпучих строительных материалах и изделиях, отходах промышленного производства, используемых в качестве строительных материалов в условиях контроля на объекте.
  5. Разработаны методы расчета мощности дозы на загрязненных территориях с учетом влияния естественного ландшафта, лесного покрова по данным радиометрической съемки и способы оценки радиационной обстановки аварийных объектов по данным дистанционных измерений системы радиационного контроля (гамма-локатор).
  6. Разработан способ определения уровня загрязнений бетона радионуклидами 137Сs и 60Со с использованием спектрометрических систем высокого разрешения.
  7. Разработан спектрометрический метод оценки характеристик отработавшего ядерного топлива для идентификации ТВС по типу твэлов с применением мобильных спектрометрических систем с ОЧГ детектором.
  8. Созданы аппаратурное и методическое обеспечение для определения активности 90Sr(90Y) и неравновесного 238U(234mPa) в присутствии техногенных радионуклидов 137Сs и 60Со при проведении обследований загрязненных территорий, производственных объектов использования атомной энергии и реабилитационных работ (в полевых условиях). Минимальная измеряемая активность стронция в почве составляет 60 Бк/кг, а при наличии радионуклидов 137Cs и 60Со (с удельной активностью до 100кБк/кг) составляет ~75100 Бк/кг. Минимальная измеряемая активность стронция тонких счетных образцов (аэрозольных фильтров) равна 0,5 Бк.
  9. Разработаны спектрометрические детекторы гамма- и нейтронного излучения с кремниевыми фотоприемниками нового поколения (фотодиоды и твердотельные фотоумножители) с использованием результатов математических моделей. Такие детекторы нашли применение в большинстве выше перечисленных разработанных приборов и систем радиационного контроля.

ОСНОВНЫЕ ПУБЛИКАЦИИ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ

Статьи в журналах, рекомендованных ВАК:

1. Говорун А.П., Ликсонов В.И., Потапов В.Н., Уруцкоев Л.И., Чесноков А.В., Щербак С.Б. Метод определения плотности загрязнения и оценка глубины проникновения в почве 137Cs. Атомная энергия. т.78, №3, Март 1995, стр. 199-204.

2. О.П. Иванов, В.Н. Потапов, С.Б. Щербак. Расчет мощности экспозиционной дозы гамма-излучения над плоской поверхностью с неравномерно распределенной активностью радионуклидов. Атомная энергия, т. 79, вып. 2, с. 130-134 (1995).

3. А. П. Говорун, В. И. Ликсонов, В.Н. Потапов, Л. И. Уруцкоев, А. В. Чесноков, С.Б. Щербак, М.В. Иваницкая. Cпособ определения удельной активности 90Sr в почве методом полевой спектрометрии. Вопросы радиационной безопасности. Журнал ПО «Маяк», № 2, c. 42-50, 1997.

4. С.М. Игнатов, В.Н. Потапов, Л.И. Уруцкоев, А.В. Чесноков, С.Б. Щербак. Автоматизированная система дистанционного определения характеристик полей фотонного ионизирующего излучения аварийных объектов. ПТЭ, № 4, с. 134-139, 1998.

5. Говорун А.П., Иванов О.П., Ликсонов В.И., Потапов В.Н., Уруцкоев Л.И., Чесноков А.В., Щербак С.Б. Прибор для измерения поверхностной активности 137Cs в почве методом полевой радиометрии. «Контроль. Диагностика» № 4, 1999, с. 23-27

6. В.П. Смирнов, С.М. Игнатов, В.Н. Потапов, Л.И. Уруцкоев, А.В. Чесноков. Радиационный фон естественных радионуклидов строительных материалов. Строительные материалы. №4, 1999, с. 17-19.

7. Потапов В.Н., Игнатов С.М., Чиркин В.М., Линник В.Г. Радиометрический способ измерения активности радионуклидов 137Cs в донных отложениях с использованием водного погружного детектора//Атомная Энергия. - 2001. - Вып.3. - Т.9. - с. 216-222

8. Потапов В.Н., Чесноков А.В., Щербак С.Б. Расчет распределения мощности эквивалентной дозы на основе данных, полученных с помощью гамма-локатора// Атомная энергия. Т.92, вып. №4, 2002, с. 324-332.

9. Мартыненко В.П., Линник В.Г., Говорун А.П., Потапов В.Н. Сопоставление результатов полевой радиометрии и отбора проб при исследовании распределения 137Cs в почвах Брянской области//Атомная энергия. – 2003. -Т. 95. вып. №4. - с. 312-319.

10. Линник В.Г., Сурков В.В., Потапов В.Н., Волосов А.Г., Коробова Е.М., Боргуис А., Браун Дж. Литолого-геоморфологические особенности распределения радионуклидов в пойменных ландшафтах р. Енисей//Геология и геофизика. – 2004. - №10. - С. 1220-1234.

11. Линник В.Г., Волосов А.Г., Коробова Е.М., Борисов А.П., Потапов В.Н., Сурков В.В., Боргуис А., Браун Дж., Алексеева Т.А. Распределение техногенных радионуклидов в аллювиальных отложениях и фракциях почв в ближней зоне Красноярского ГХК//Радиохимия. - 2004. - Т.46. - №5. - С.471-476.

12. Линник В.Г., Сурков В.В., Потапов В.Н. Оценка современной динамики осадконакопления в пойме р. Енисей на основе ландшафтно-гидрологического, литологического и радиометрического анализа (на примере острова Черемухов)// Геоморфология. - 2005. - №.3. - С.42-51.

13. Игнатов С.М., Ликсонов В.И., Потапов В.Н., Уруцкоев Л.И., Чесноков А.В.

Определение удельной активности Sr-90 в почве методом полевой радиометрии. «Контроль. Диагностика» № 1, 1999 г., с. 25-28

14. Волкович А.Г., Потапов В.Н., Смирнов С.В., и др. Измерение полей фотонного ионизирующего излучения в реакторном зале 4-го блока Чернобыльской АЭС// Атомная энергия, 2000, т. 88, вып. 3, с. 203–207.

15. Волков В.Г., Волкович А.Г., Данилович А.С., Потапов В.Н. и др. Особенности подготовки и вывоза на переработку отработавшего ядерного топлива с территории комплекса исследовательских реакторов и критических стендов РНЦ «Курчатовский институт»// Атомная энергия, 2009, т. 106, вып. 4, с.201-209.

16. Потапов В.Н., Волкович А.Г., Симирский Ю.Н. Спектрометрический способ оценки характеристик отработавшего ядерного топлива// Атомная энергия, 2009, т. 106, вып. 5, с. 273-277.

17. Игнатов С.М., Маневский Д.А., Потапов В.Н., Чиркин В.М. Сцинтилляционный детектор гамма – излучения на основе твердотельного фотоумножителя// ПТЭ, 2007, №3, с.1-6.

18. С.М. Игнатов, В.Н. Потапов, С.М. Неретин и др. Детекторы нейтронного излучения на основе твердотельных кремниевых фотоумножителей// ПТЭ, 2009, №4. с. 1-6.

19. Волков В.Г., Волкович А.Г., Иванов О.П., Павленко В.И., Потапов В.Н., Семенов С.Г., Чесноков А.В. Радиационное обследование радиоактивных объектов Кирово-Чепецкого химического комбината// Атомная энергия, т.107, вып. 2, август 2009, с. 75-81.

Другие публикации:

20. A.V. Chesnokov, A.P. Govorun, O.P. Ivanov, V.I. Liksonov, S.V. Smirnov, V.N. Potapov, V.I. Fedin, S.B. Shcherbak, L.I. Urutskoev. Technique for In Situ Measurement of Cs-137 Deposit in Soil Under Clean Protected Layer. IEEE Trans. Nucl. Sci., Vol. 44, No. 3, part I, pp. 769-773, 1997.

21. A.V. Chesnokov, V.I. Fedin, A.P. Govorun, O.P. Ivanov, V.I. Liksonov, V.N. Potapov, S.V. Smirnov, S.B. Shcherbak, L.I. Urutskoev. Collimated Detector Technique for Measuring a 137Cs Deposit in Soil under a Clean Protected Layer. Applied Radiation and Isotopes, Vol. 48, No. 9, pp. 1265-1272, 1997.

22. A.V. Chesnokov, S.M. Ignatov, V.N. Potapov, S.B. Shcherbak, L.I. Urutskoev. Determination of surface activity and radiation spectrum characteristics inside buildings by a gamma locator. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research. Section A. Vol. 401, No. 2,3, pp. 414-420, 1997.

23. A.V. Chesnokov, V.I. Fedin, A.A. Gulyaev, V.N. Potapov, S.V. Smirnov, S.B. Shcherbak, L.I. Urutskoev, A.G. Volkovich. Surface Activity and Dose Rate Distribution inside 4-th Reactor Hall of Chernobyl NPP. IEEE Trans. Nucl. Sci., Vol. 45, No. 3, part I, pp. 986-991, 1998.

24. A.V. Chesnokov, A.P. Govorun, V.N. Fedin, O.P. Ivanov, V.I. Liksonov, V.N. Potapov, S.B. Shcherbak, S.V. Smirnov, L.I. Urutskoev, Method and device to measure 137Cs soil contamination in-situ, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research. Section A. Vol. 420, Nos. 1-2, pp. 336-344, 1999.

25. A.V. Chesnokov, S.M. Ignatov, V.I. Liksonov, V.N. Potapov, S.B. Shcherbak, L.I. Urutskoev. A method for measuring in situ a specific soil activity of 90Sr. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research. Section A. Vol. 443, No. 1, pp. 197-200, 2000.

26. J. Roed, K.G. Andersson, C.L. Fogh, A.N. Barkovski, B.F. Vorobiev, V.N. Potapov, A.V. Chesnokov, Triple digging - a simple method for restoration of radioactively contaminated urban soil areas, Journal of Environmental Radioactivity 45 (2) (1999) pp. 173-183.

27. Arapis, G.; Chesnokov, A.; Ivanova, T.; Potapov, V.; Sokolik, G. Evaluation of dose equivalent rate reduction as a function of vertical migration of Cs in contaminated soils Journal of Environmental Radioactivity, Vol: 46, Issue: 2, November 1999 , pp. 251-263 ,

28. V.N. Potapov, O.P. Ivanov, V.M. Chirkin, and S.M. Ignatov. “A Dip Detector for In Situ Measuring of Cs-137 Specific Soil Activity Profiles” IEEE Trans. Nucl. Sci., vol.48, no 4, pp.1194-1197, 2001.

29. L.J. Meng, D. Ramsden, V.M. Chirkin, V.N. Potapov, O.P. Ivanov, S.M. Ignatov The desing and performance of a large-volume spherical CsI(Tl) scintillation counter for gamma-ray spectroscopy. . Nuclear Instruments and Methods in Physics Research. Section A. Vol. 485, pp. 468-476, 2002.

30. L.J. Meng, D. Ramsden, V.M. Chirkin, V.N. Potapov, O.P. Ivanov, S.M. Ignatov “Scintisphere” – The Shape of Things to Come in Gamma-Ray Spectroscopy. IEEE Trans. Nucl. Sci., vol.49, No4, August 2002, pp.1681-1686.

31. Linnik, V.G., Brown J.E., Dowdall, M., Potapov V.N., Nosov A.V., Surkov V.V., Sokolov A.V., Wright S.M., Borghuis S. Patterns and Inventories of Radioactive Contamination of Island Sites of the Yenisey River, Russia. Journal of Environmental Radioactivity 87, (2006), pp 188-208

32. Linnik V.G., Brown J.E., Dowdall M., Potapov V.N., Surkov V.V., Korobova E. M., Volosov A.G., Vakulovsky, S.M., Tertyshnik, E.G. Radioactive Contamination of the Balchug (Upper Enisey) Floodplain, Russia in Relation to Sedimentation Processes and Geomorphology//The Science of the Total Environment. - March 2005. - Vol.339. - Issue 1-3. - P.233-251.

33. J.Roed, C.Lange, K.G.Andersson, H.Prip, S.Olsen, V.P.Ramzaev, A.V.Ponamarjov, A.N.Barkovsky, A.S.Mishine, B.F.Vorobiev, A.V.Chesnokov, V.N.Potapov, S.B.Shcherbak. Decontamination in Russian settlement. Riso National Laboratory, Roskilde, Denmark, March 1996, p. 102, Riso-R-870(EN).

34. A.V. Chesnokov, V.I. Fedin, A.A. Gulyaev, V.N. Potapov, S.B. Shcherbak, S.V.Smirnov, L.I. Urutskoev, A.G. Volkovich, V.N. Shcherbin, V.N. Gerasko, A.A. Korneev,H. Wurz, C.L. Fogh, K.G. Andersson, J. Roed. Surface Activity Distribution Measurements and Establishment of a Dose Rate Map inside the Destroyed Chernobyl Reactor. Riso National Laboratory, Roskilde, February 1999, 42 p., Riso-R-1074(EN). (http://www.risoe.dk/rispubl/NUK/ris-r-1074.htm)

35. Brown J.E., Wright S. and Linnik V.G.(Editors), Potapov V., Ignatov S., Ivanov O. et. al.(2002) Final report (01.03.99-01.06.02) Report for Project ERB IC15-CT98-0219 (“STREAM”), pp.185.






© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.