WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!


 

  На правах рукописи

Куликов Виктор Дмитриевич

ЭЛЕКТРИЗАЦИЯ  НЕОРГАНИЧЕСКИХ  ДИЭЛЕКТРИКОВ

ПРИ  ИМПУЛЬСНОМ  ЭЛЕКТРОННОМ  ОБЛУЧЕНИИ

Специальность 01.04.07 - физика конденсированного состояния

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени доктора

физико-математических наук

Челябинск  2007

Работа выполнена в Томском сельскохозяйственном институте -  филиале Новосибирского государственного аграрного университета

Научный консультант: доктор технических наук, профессор

  Овчаров Александр Тимофеевич

Официальные оппоненты: доктор ф.-м. наук, профессор

  Арефьев Константин Петрович

  доктор ф.-м. наук, профессор

  Песин Леонид Абрамович

  доктор ф.-м. наук, профессор

  Яловец Александр Павлович

Ведущая организация: Московский государственный институт электроники и математики, г. Москва

Защита состоится  “19”  октября 2007 г. в 1500 часов на заседании диссертационного Совета Д 212.296.03 при Челябинском государственном университете по адресу: 454021 г. Челябинск, ул. Братьев Кашириных, 129

С диссертацией можно ознакомиться в научной библиотеке Челябинского государственного университета

Автореферат разослан “ “  2007 г.

Ученый секретарь диссертационного

Совета, д. ф.-м. н.  Е.А. Беленков

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность исследований. Явление электризации диэлектриков под действием ионизирующего излучения занимает важное место в радиационной физике твердого тела, обусловленное необходимостью разработки высокоэффективных электретов, нашедших широкое применение в различных областях техники и технологии. Другим не менее важным вопросом являются создание научных методов прогнозирования поведения материалов и их защита в полях ионизирующих излучений. Опыт эксплуатации атомной и космической техники показал, что радиационная электризация определяет радиационную стойкость диэлектрических материалов. Нельзя не отметить влияние даже очень слабых электрических полей на чувствительную электронную аппаратуру.

При изучении радиационного заряжения основное внимание уделено электризации материалов под действием коронного разряда, низкоинтенсивных квазистационарных потоков заряженных частиц и –квантов. Установлено, что накопление заряда при облучении органических соединений, стекол, керамики связано с локализацией заряженных частиц центрами захвата. Характерными особенностями заряжения диэлектриков слаботочными электронными пучками являются высокая напряженность электрического поля, значения которой могут достигать пробивной (более~106 В/см), и медленные процессы релаксации заряда с характеристическим временем до суток и более. Однако указанные исследования не исчерпывают наши потребности в знаниях о возможном поведении диэлектриков в поле радиации. Требуют оценки процессы электризации материалов при высоких уровнях инжекции электронов. Стимулом к таким исследованиям служит создание и интенсивное использование сильноточных электронных ускорителей. Сильноточные электронные ускорители обеспечивают мощное ~109-1010 Гр/с и сверхмощное свыше ~1016 Гр/с радиационное воздействие и применяются для накачки газовых и твердотельных лазеров, радиационно-термической обработки материалов в технологических целях, генерации СВЧ колебаний, в термоядерных экспериментах и т.д.

Состояние вопроса. Имеющиеся к началу 1980 - 1985 годов сведения об электризации диэлектриков под действием высокоинтенсивных пучков электронов были малочисленны и имели противоречивый характер. Это объясняется, в первую очередь, отсутствием прямых экспериментальных измерений напряженности электрического поля и накопленного заряда в процессе облучения. Так, из анализа результатов исследования радиационно - индуцированной проводимости (РИП) был сделан вывод о том, что электрический заряд в условиях высокоинтенсивного импульсного облучения не может существовать заметное время вследствие высоких значений проводимости и в результате релаксационных процессов напряженность поля не превышает ~104 – 105 В/см (Вайсбурд Д.И. с сотр. 1982 г.). С другой стороны, при воздействии импульсного электронного пучка (ИЭП) в диэлектриках надежно регистрируются электрические пробои (Лисицын В.М., Штанько В.Ф., Олешко В.И., Бойко В.И., Евстигнеев В.В., Соловьев Ю.А. 1983, 1985г.). Отрывочный характер данных по заряжению является также следствием сложных процессов, происходящих в материалах при воздействии ИЭП, и их взаимным влиянием друг на друга. Высокие скорости инжекции электронов приводят к возникновению термоупругих напряжений, генерации акустических и ударных волн, образованию плазмы, что существенно усложняет изучение процесса электризации.

За пределом внимания исследователей остались вопросы заряжения, связанные с локализацией носителей центрами захвата. Центры захвата существуют в диэлектрических материалах, и появляется неоднозначность в соотношении значений заряда, локализованного центрами захвата и свободного.

В теоретическом плане для построения динамической модели электризации, описывающей пространственно-временное поведение избыточного заряда в образце, необходимо решение уравнения полного тока с учетом временной и пространственной зависимости наведенной радиационной проводимости и тока пучка в образце, что представляет большие математические трудности.

С проблемой заряжения высокоомных материалов непосредственно соприкасаются вопросы, связанные с электроразрядными явлениями в облученных диэлектриках. В общем случае в процессе электризации диэлектрика заряженными частицами могут формироваться сильные электрические поля, которые приводят к электрическому пробою материала. Электрический пробой по отношению к заряжению диэлектрика выступает, в свою очередь, фактором, ограничивающим накопление заряда.

Несмотря на значительное внимание, уделяющееся исследованию механизмов импульсного пробоя, остается актуальным вопрос об источнике первичных электронов на стадии формирования канала разряда. При высокой скорости движения канала пробоя и малом времени жизни носителей источник первичных электронов должен быть достаточно мощным, чтобы обеспечить начало развития процесса электрического разряда. Не менее важно найти решение вопроса кристаллографической направленности канала пробоя, так как данный вопрос не решен до сих пор. Существует зависимость напряжения пробоя от длительности приложения поля.

Цель работы. Установление закономерностей электризации неорганических диэлектриков в процессе мощного импульсного электронного облучения.

Достижение поставленной цели потребовало решения следующих основных задач.

1. Экспериментальное и теоретическое исследование процесса электризации диэлектриков при мощном импульсном электронном облучении, включая: измерения и теоретическое моделирование пространственных, амплитудно-временных характеристик напряженности электрического поля, оценки соотношения захваченного и свободного зарядов первичных термализованных электронов пучка, зависимости напряженности поля от плотности тока пучка, геометрических размеров образца, сопротивления утечки.

2. Исследование процессов генерации, рекомбинации и захвата носителей заряда в ионных соединениях при импульсном рентгеновском возбуждении по данным измерения РИП.

3. Изучение процесса прохождения электронов через контакты металл-диэлектрик и диэлектрик-металл при протекании радиационно-наведенного тока проводимости в структуре металл-диэлектрик-металл.

4. Создание модели образования основного канала разряда в щелочно-галоидных кристаллах (ЩГК) в импульсных электрических полях наносекундной длительности.

Основными материалами исследований служили кристаллический и плавленный кварц, Al2O3, стекло, широкозонные полупроводники, ЩГК, полиметилметакрилат (ПММА). Эти материалы широко используются в современных оптических и электронных приборах и конструкциях, представляют интерес при решении проблемы радиационной стойкости и радиационной технологии. ЩГК применяются как сцинтилляторы в быстродействующих детекторах ядерных излучений, являются модельными системами с хорошо изученными физическими свойствами.

Научная новизна работы

1. В процессе облучения диэлектриков импульсным электронным пучком в диапазоне значений мощности дозы (109 – 1010) Гр/с с наносекундным временным разрешением сделаны оценки амплитудно-временных значений напряженности электрического поля в некоторых щелочно-галоидных кристаллах, стеклообразном и кристаллическом кварце, полиметилметакрилате. Для широкозонного полупроводника ZnSe получено пространственное распределение напряженности электрического поля с учетом функций пространственных распределений: термализованных электронов пучка и наведенной радиационной проводимости. Эти данные необходимы для воссоздания реальной картины накопления избыточного заряда и построения динамической модели электризации диэлектрических материалов.

2. Установлено, что в процессе облучения диэлектрика мощным электронным пучком происходит эффективное опустошение ловушек, захвативших термализованные электроны, за счет ионизационного процесса под действием первичных электронов пучка и вторичных электронов, а в явлении заряжения диэлектрика определяющую роль играют термализованные электроны пучка в зоне проводимости диэлектрика. Свободные термализованные электроны пучка, их электрическое поле и радиационно-индуцируемая проводимость определяют: вид функции пространственного распределения плотности заряда в образце с пиком плотности заряда, смещенным в область экстраполированного пробега электронов; кинетику релаксации заряда по экспоненциальному временному закону с постоянной времени, определяемой эффективной емкостью образца и сопротивлениями объема и утечки; зависимость напряженности электрического поля в образце от плотности тока пучка, которая, при квадратичном характере рекомбинации неравновесных носителей, пропорциональна корню квадратному от плотности тока пучка.

3. Получено решение дифференциального уравнения полного тока с учетом зависимости наведенной радиационной проводимости и плотности тока пучка в образце от пространственной и временной координаты, геометрических размеров и диэлектрической проницаемости с помощью методики эквивалентных схем.

4. В рамках исследования радиационно–индуцированной проводимости сделаны оценки значения приповерхностного положительного заряда в диэлектрике на переходе металл-диэлектрик (на примере кристаллов KBr, CsI), возникающего при протекании тока проводимости в структуре металл-диэлектрик-металл под действием импульсного рентгеновского излучения. Установлено, что значения плотности заряда, переносимого током проводимости, и приповерхностного положительного заряда на момент завершения импульса радиации имеют близкие значения. Сделан вывод, что в процессе протекания тока проводимости на переходе металл-диэлектрик отсутствует инжекция электронов из металла в диэлектрик, а на переходе диэлектрик- металл нет накопления электронов.

5. Для условий возбуждения ЩГК наносекундным рентгеновским излучением, в рамках модели процесса термически активированного разделения генетических электронно-дырочных пар, сделаны оценки: энергии активации разделения носителей заряда, относительного выхода носителей заряда, времени жизни электронов зоны проводимости в кристаллах CsI, NaCl, а также концентрации центров захвата электронов и положения их энергетического уровня в запрещенной зоне чистых кристаллов CsI.

6. Предложена модель формирования канала электрического пробоя в щелочно-галоидных кристаллах. Генерация первичных электронов в зону проводимости диэлектрика осуществляется посредством каскадных Оже-переходов в валентной зоне кристалла. Модель объясняет кристаллографическую направленность и анодный характер пробоя, значение скорости движения канала пробоя, а также генерацию предпробойного тока без привлечения механизма ударной ионизации валентной зоны кристалла электронами зоны проводимости.

Положения, выносимые на защиту

1. Основные характеристики процесса заряжения диэлектрика при мощном электронном обучении: вид функции пространственного распределения напряженности электрического поля и плотности заряда в облученном объеме, зависимость напряженности электрического поля от плотности тока пучка в различных по структуре и свойствам диэлектриках и их физическая интерпретация с учетом зависимости удельной радиационно-индуцированной проводимости от координаты и времени, процессов локализации электронов на центрах захвата.

2. Возникающий при облучении диэлектрика мощным электронным пучком эффект опустошения ловушек, захвативших термализованные электроны, за счет ионизационного процесса под действием первичных электронов пучка и вторичных электронов, указывающий на определяющую роль свободных термализованных электронов пучка в явлении электризации диэлектрика.

3. Динамическая модель электризации диэлектрика в процессе облучения импульсным электронным пучком, основанная на положении об определяющей роли в накоплении заряда термализованных электронов пучка в зоне проводимости диэлектрика, проводимости зонного типа и решении уравнения полного тока с помощью методики эквивалентных схем.

4. Модель формирования канала электрического пробоя в щелочно-галоидных кристаллах, основанная на механизме генерации первичных электронов в зону проводимости диэлектрика посредством каскадных Оже-переходов в валентной зоне кристалла. Модель позволяет сделать прогноз кристаллографической направленности канала пробоя в этих диэлектриках.

Практическая значимость работы

1. Полученные данные по пространственному распределению, амплитудно-временным параметрам напряженности электрического поля, проводимости в совокупности с моделью заряжения и моделью электрического пробоя могут быть использованы для прогнозирования поведения материалов в условиях воздействия импульсного электронного пучка, в частности, при: разработке радиационно-стойких материалов для нужд космической и ядерной техники; разработке методов защиты изделий от действия импульсных электрических полей; генерации электронно-дырочной плазмы с целью ее использования в импульсных источниках излучения; использования пробоя для разрушения материалов.

2. Явление накопления заряда при протекании радиационно-наведенного тока проводимости в структуре металл-диэлектрик-металл может быть применено для получения электретов.

3. Разработанные поляризационно-оптическая методика и методика исследования пространственного распределения короткоживущих центров окраски могут быть положены в основу дозиметрии поглощенной и распределенной в образце энергии электронного пучка.

Апробация работы. Результаты диссертационной работы докладывались и обсуждались на: V, VI, и VII Всесоюзных и XIII, IX, X, XI Международных конференциях по радиационной физике и химии ионных кристаллов (Рига, 1983, 1986, 1989, Томск 1993, 1996, 1999, 2000, 2003), Всесоюзном семинаре "Интерференционно-оптические методы механики твердого деформируемого тела и механики горных пород" (Новосибирск, 1985), Прибалтийских семинарах по физике ионных кристаллов (Рига, 1985, 1989), Всесоюзной научно-технической конференции "Материаловедение в атомной технике" (Свердловск, 1986), Всесоюзных совещаниях по радиационным гетерогенным процессам (Кемерово, 1986, 1990, 1995), Международных конференциях “Физико-химические процессы в неорганических материалах” (Кемерово, 1998, 2001), VI Всесоюзной конференции по физике диэлектриков (Томск, 1988), I Региональном семинаре "Физика импульсных радиационных воздействий” (Томск, 1989), Международных конференциях “Модификация свойств конструкционных материалов пучками заряженных частиц” (Свердловск, 1991, Томск, 1994, 1996, 2003), Всесоюзной научно-практической конференции по НИР “Электризация”(Томск, 1990), III Всесоюзном семинаре по нелинейной физике твердого тела при сильных радиационных воздействиях (Томск, 1991), IX Совещании по дозиметрии интенсивных потоков ионизирующих излучений (Обнинск, 1992), I Международной конференции “Оптические методы исследования потоков” (Новосибирск, 1993), Международной конференции “KORUS” (Томск, 1998), " 4th International conference on Electric Charges in Non-Conductive Materials (France, 2001), Международных конференциях по радиационно-термическим эффектам и процессам в неорганических материалах (Томск, 1998, 2000, 2002, 2006).

Публикации. Материалы диссертационной работы опубликованы в 61 работе. В коллективных работах автору принадлежат результаты и выводы, изложенные в диссертации.

Объем и структура диссертационной работы. Диссертация состоит из введения, восьми глав и основных выводов и результатов. Изложена на 275 страницах машинописного текста, содержит 76 рисунков, 6 таблиц и библиографию из 280 наименований.

Содержание работы

Во введении обсуждены актуальность исследований, состояние вопроса, сформулированы цель, задачи, новизна, основные защищаемые положения, научная и практическая значимость работы.

В первой главе кратко описаны принцип действия сильноточного электронного ускорителя ГИН-400 конструкции Г. Месяца, Б. Ковальчука и параметры электронного пучка. Ускоритель обеспечивает плотность тока ~350 А/см2, энергию ускоренных электронов до ~ 0.3 МэВ, длительность импульса Δt ~ 7-18 нс.

Представлены измеренные функции прохождения электронов (кривая трансмиссии) и пространственного распределения поглощенной энергии пучка в Al мишени. Для материалов с близким Z кривая трансмиссии в Al имеет почти универсальный характер. На этом основании и с учетом пробега первичных электронов в материале можно построить функции тока и для других кристаллов с близким Z.

В первой части второй главы приведены литературные данные по компьютерному моделированию процессов генерации и термализации носителей заряда в ЩГК при фото- и электронном возбуждении.

В ионных кристаллах сильное электрон-фононное взаимодействие ограничивает длину свободного пробега электронов и их подвижность. В результате в генерируемых парах пространственное разделение электронов и дырок на стадии термализации достаточно мало. За счет кулоновского взаимодействия велика вероятность их парной рекомбинации, что может существенно снизить выход и время жизни свободных носителей заряда.

Во второй части главы сделаны экспериментальные оценки энергии активации разделения носителей в генетических парах, относительного выхода носителей заряда и времени жизни электронов в зоне проводимости некоторых ЩГК при возбуждении импульсным рентгеновским излучением.

Основная часть экспериментов выполнена с использованием методики измерения импульсной проводимости. Генерация рентгеновского излучения осуществлялась при облучении Аl мишени толщиной 300 мкм сильноточным электронным пучком ГИН-400. Для оценки поглощенной энергии рентгеновского излучения в образцах ЩГК строился калибровочный график зависимости интенсивности свечения исследуемого кристалла от флюенса энергии электронного пучка. Затем при возбуждении рентгеновским излучением по интенсивности свечения определялась удельная плотность энергии, поглощенная в образце W0. Скорость генерации носителей G0 =ΔW0/Δt⋅Weh в щелочно-галоидных кристаллах составляла ~ 1023 cм-3с-1 (Weh –средняя энергия, расходуемая на создание в данном веществе одной электронно-дырочной пары).

Исследовалась также фотопроводимость в кристаллах KBr, KCl при возбуждении F- и F - центров окраски излучением соответственно первой (λ=1.06 мкм, ΔW ~ 0.04 Дж/см2, Δt2 ~30 нс) и в второй гармоники (λ=0.53 мкм, эффективность преобразования ~20%) лазера на YAG:Nd.

Экспериментальные оценки энергии активации и относительного выхода свободных носителей в монокристаллах KВr, CsI получены из данных температурной зависимости РИП в области температур 80-300К при возбуждении импульсным рентгеновским излучением. Для обоих материалов значения удельной концентрации электронов в кристаллах n(Т) увеличиваются более чем на порядок при переходе от температуры кипения жидкого азота к комнатной. Экспериментальные зависимости n(Т) кристаллов CsI, NaCl удовлетворительно описываются суммой двух экспоненциальных компонент: низкотемпературной и высокотемпературной. Такой закон изменения n(Т) соответствует термически активационному характеру разделения электронов и дырок в генетических парах. Наличие двух компонент в n(Т), видимо, связано с существованием электронно-дырочных пар, различающихся средней энергией генерируемых электронов.

Вероятность термического разделения носителей в парах или относительный выход свободных носителей f можно представить зависимостью

f=exp(-Wa/kT),  (1)

где Wa – энергия активации процесса термического разделения носителей.

При квазистационарном процессе и квадратичном характере рекомбинации носителей (n≈p) эффективная скорость генерации носителей Ge=G0⋅f имеет вид:

Ge=n2svT , (2)

где s- сечение захвата электрона дыркой, vT-тепловая скорость электрона.

Экспоненциальным зависимостям: низкотемпературной и высокотемпературной для кристаллов CsI и NaCl можно сопоставить два типа концентрации неравновесных электронов с различной скоростью генерации и вероятностью теплового разделения. Для этих компонент закон изменения концентрации носителей n1, n2 с температурой запишется

, (3)

,  (4)

где . Сравнивая (3), (4) с экспериментальными данными для CsI, находим: Wa1 = 0.025±0.003 эВ, Wa2 = 0.1±0.01эВ, G02/G01 ≈ 85, относительный выход свободных носителей при T=300K для первой и второй компонент составляет f1≈0.37 и f2≈0.02. Значение f находится из условия , откуда f≈0.04.

Используя зависимость (1), представленную в виде f=exp(-rc/r0), (где rc -радиус Онзагера, r0-расстояние между генетически связанными электроном и дыркой после процесса термализации), можно оценить пространственное распределение термализованных носителей в электронно-дырочных парах. В нашем случае при возбуждении рентгеновским излучением CsI имеем два пространственных пика термализованных электронов: низкоинтенсивный пик с r01≈10 нм и высокоинтенсивный с r02 ≈2.5 нм.

Для NaCl получаем Wa1 = 0.03±0.004 эВ, Wa2 = 0.14±0.015 эВ, G02/G01 ≈200, при T=300K f1≈0.3, f2 ≈ 0.004, f ≈ 0.01, r01≈8 нм, r02 ≈ 1.7 нм. Вероятно, наличие пиков обусловлено существованием максимумов в структуре плотности электронных состояний Nc в зоне проводимости кристаллов. Можно предположить, что в кристалле NaCl пики с r02 ≈ 1.7 нм и r01 ≈ 8 нм связаны с электронами, заселявшими максимумы в Nc на 4 и 6 эВ, в CsI пик с r02 ≈ 2.5 нм обусловлен электронами, заселявшими максимум на ~ 5 эВ.

Полученные значения выхода свободных носителей при комнатной температуре составляют в CsI ~4% и~ 1 % в NaCl, что не превышает аналогичных оценок в KCl при электронном возбуждении 1).

Для ЩГК методика оценки времени жизни электронов зоны проводимости, основанная на изучении кинетики спада амплитуды проводимости после окончания импульса возбуждения, ограничена временным разрешением аппаратуры ~2⋅10-10с 1).

--------------------------------

1) Адуев Б.П., Швайко В.Н., Фомченко В.М. Пикосекундная радиационно-индуцированная проводимость щелочно-галоидных кристаллов с решеткой типа NaCl // Изв. ТПУ. 2000. Т. 303, вып. 2. С. 26 - 34.

В диссертационной работе предложена методика оценки времени жизни носителей в зоне проводимости диэлектрика τ, используя, с одной стороны, экспериментально измеренную концентрацию носителей n по данным тока проводимости,

i = e n E,  (5)

и с другой - зависимость

n = Geτ . (6)

Для кристалла CsI W0=4.2 10-3 Дж/см3 , при T= 300К, μ=46 см2/В⋅с,  E=104 В/см находим из ВАХ n=1.1 1013 см-3, G0=2.9 1023 см-3с-1, f≈0.04, Ge≈1.16 1022см-3с-1, τ ≈1.1 10-9 с.

Для NaCl при T= 300К μ=20 см2/В⋅с, n=1.15 1012 см-3, G0=2.9 1023см-3с-1, f≈0.01, Ge≈2.9 1021см-3с-1, τ ≈4 10-10 с.

При фотовозбуждении в F - полосе поглощения образца KBr из ВАХ (Е = 104 В/cм) n=2.25⋅1013 cм-3. По данным эксперимента после возбуждения импульсом рентгеновского излучения концентрация F - центров составляет NF= 3⋅1014cм-3. В предельном случае, полагая, что светом возбуждаются все F - центры находим G0F=NF/Δt2= 1022cм-3 с-1, = 2 10-9 с.

Полученные значения времени жизни удовлетворительно согласуются с характером рекомбинации носителей, квадратичной при рентгеновском возбуждении и линейной при фотовозбуждении.

В третьей части главы изложены результаты исследования процесса локализации электронов центрами захвата. Важной особенностью поведения РИП щелочно-галоидных кристаллов, стекла, кристаллического кварца при возбуждении рентгеновским излучением оказалось нелинейное увеличение проводимости σ в 1.5-2 раза в сильном электрическом поле 104-105 В/см. С увеличением напряженности поля появляется инерционная составляющая тока после окончания импульса рентгеновского излучения. Такое явление связано с освобождением электронов с центров захвата.

На нелинейном участке ВАХ представлением σ(E) может служить эмпирическая формула

(E)=0 +1 exp(-b /E) , (7)

где 0 - значение проводимости до E~104 В/см, b-параметр, определяющий наклон функции (E); 1-приращение проводимости на нелинейном участке. Такой закон изменения проводимости соответствует ударному механизму освобождения носителей из ловушек электронами проводимости.

Можно предположить, что в электрических полях 104-105 В/cм способность для ионизации имеют те электроны, чья длина свободного пробега l превышает l0  (l0 -средняя длина свободного пробега электрона между столкновениями с фононами). Доля таких электронов определяется распределением β ~ exp(-l /l0) ≈ exp(-Wt/el0E), где Wt = elE - энергия активации центров захвата. Сопоставляя (7) и зависимость β(E), находим Wt = еl0b. В ионных кристаллах l0 ≈ 10 a. Для ЩГК значения Wt лежат в диапазоне 0.025-0.05 эВ. При полях выше E~5÷8⋅104 В/см вольт-амперные характеристики становятся линейными. Полагая, что при этих значениях напряженности поля ловушки опустошаются, их концентрация составляет ~ 1013 –1014 см-3.

Вероятно, мелкими центрами захвата в ЩГК являются бивакансии, образованные близкими катионными и анионными вакансиями. Процесс нагревания кристалла CsI в воздушной атмосфере при температуре 600 C в течение 1 часа с последующим резким охлаждением до комнатной температуры приводил к увеличению поглощения в α-полосе в ~1.2 раза и уменьшению плотности тока проводимости в ~3 раза. Этот факт можно объяснить разделением бивакансий и захватом свободных носителей на анионные вакансии с образованием F – центров окраски. Нагрев образца KBr в течении 3 ч при температуре 600 C не приводил к изменению значений ни поглощения в α – полосе, ни проводимости, что является следствием более высокой энергии активации движения анионных вакансий в KBr ~  0.92 эВ по сравнению с ~ 0.39 эВ в CsI.

В группе материалов: кристаллический кварц, стекло К208 электроны, вероятно, захватываются на хвосты функций плотности электронных состояний. Хвосты состояний есть результат модуляции краев разрешенных зон флуктуациями плотности или напряженности внутренних электрических полей. Энергия активации центров составляет ~ 0.1-0.2 эВ, концентрация, видимо, не превышает ~ 1014-1015 см-3.

В третьей главе представлены результаты исследования процесса протекания радиационно–наведенного тока проводимости в структуре металл-диэлектрик-металл при облучении импульсным рентгеновским излучением. У отрицательного электрода за счет неомичности контакта металл-диэлектрик происходит накопление положительного приповерхностного заряда. Эффект накопления положительного заряда можно рассматривать как частный случай радиационного заряжения. Негативной стороной эффекта является экранирование внешнего электрического поля приповерхностным зарядом дырок, что приводит к снижению и полному прекращению тока проводимости в образце. Поэтому при измерении тока проводимости необходимы количественные данные по падению напряжения на переходе металл-диэлектрик и времени экранирования поля. Исследования по протеканию тока в структуре металл-диэлектрик-металл позволяют оценить степень омичности контактов металл-диэлектрик и диэлектрик- металл. Сопротивление контакта диэлектрик-металл играет важную роль в процессе релаксации инжектрированного в образец заряда при электризации материалов электронным пучком.

Схема измерения вольт-амперных и фотоэлектрических характеристик приведена на рис. 2.

В работе использовались монокристаллы KВr, CsI в виде тонких пластинок с поперечными размерами 15х15 мм2 и толщиной ~300-350 мкм. На образцы напылялись Pt или Al электроды либо наклеивались c помощью герметика (кремнийорганическое соединение) электроды из Al фольги и охранное кольцо для предотвращения поверхностного протекания тока. В последнем случае, при наличии зарядов в металлическом электроде 4 и диэлектрике, возникает фиксированная емкость C1. Идентичным образом Al электрод наклеивался на металлическую подложку, и определялось значение емкости C1 ≈ 2.5⋅10-11 Ф. Толщина слоя герметика d≈60 мкм.

При измерении фотопроводимости для создания центров окраски образец облучался рентгеновским импульсом. Затем через 10 с прикладывался импульс напряжения и фотоимпульс.

В структуре металл-диэлектрик-металл (рис.2) приложенное напряжение при генерации импульса тока проводимости делится между составляющими

φ1 +φs +φv +φR =V  ,  (8)

где φ1 , φs , φv , φR – снижение потенциала в слое герметика, значение потенциала на поверхности образца, падение потенциала в объеме образца и на сопротивлении R соответственно. В первом приближении для описания переходных процессов в системе можно ввести эффективный конденсатор Ce , образованный положительным зарядом в образце и отрицательным зарядом электронов на металлическом электроде 4. Для структуры с наклеенным электродом пренебрегаем величиной φs по сравнению с φ1, и падение потенциала в эффективном конденсаторе  φe ≈ φ1 , для напыленного электрода φe ≈ φs . После окончания действия облучения и внешнего напряжения на электроде 4 находится отрицательный заряд, компенсирующий положительный заряд в объеме образца. Падение потенциала φe можно измерить, например, разряжая Ce через последовательно соединенные сопротивления Rv и R. В диэлектриках даже при облучении Rv >>R и на сопротивлении R выделится небольшая часть φe. В данном случае для оценки φe можно воспользоваться зависимостью φe=Qs/Ce , где Qs -плотность заряда на электроде 4. Плотность заряда Qs определяется интегрированием по времени плотности разрядного тока is , стекающего с электрода 4 при зондирующем облучении. На границе раздела металл-диэлектрик

Qs =ε1ε0 E1=εε0 Es  ,  (9)

где ε1ε0 , εε0 – абсолютные диэлектрические проницаемости герметика и кристалла, E1 , Es - напряженности поля в слое герметика и на поверхности кристалла соответственно.

Методика измерения разрядного тока в образцах KBr, CsI состояла в следующем: после протекания импульса тока проводимости электрод 4 отсоединялся от источника напряжения и подключался к осциллографу, а электрод 5 подключался на землю (рис.2). Структура облучалась импульсом рентгеновского излучения и измерялась плотность рентгеноразрядного тока isx , протекающего через сопротивление R. Время измерения ~ 40 с.

Фотоэлектрические измерения проводились на образцах KBr. Положительно заряженные вакансии возникают и накапливаются при ионизации F -центров окраски светом. При возбуждении F- - центров возникает слой F - центров. После импульса фототока электрод 4 подключался к осциллографу, а электрод 5 - на землю. Затем подавался лазерный импульс и измерялась плотность фоторазрядного тока isp. Время измерения ~ 10 с.

Зависимости пиковой амплитуды плотности тока проводимости i0 и разрядного тока isx от напряженности электрического поля E для образца CsI представлены на рис. 3.

Рис. 3. Зависимости плотности тока проводимости i0 (1) и разрядного тока isx  (2) от напряженности электрического поля в кристалле CsI при возбуждении рентгеновским излучением

Для полного вытекания приповерхностного заряда требовалось 3-5 зондирующих рентгеновских или световых импульсов.

Эксперимент показывает, что плотность заряда Q0 , определенного интегрированием по времени плотности тока i0 , и плотность приповерхностного заряда Qs , оцененного с учетом суммирования заряда в импульсах тока is , имеют близкие, в пределах 10-30 %, значения. Такой результат свидетельствует об отсутствии как значительной инжекции электронов из металлического электрода в диэлектрик на стадии генерации тока проводимости, так и накопления электронов на переходе диэлектрик-металл.

Наиболее вероятно, что в дальнейшем электронейтральность образца устанавливается за счет движения электронов с поверхности по энергетическим уровням состояний дислокаций в запрещенной зоне кристалла. В пользу такого процесса говорит факт увеличения времени жизни положительного заряда дырок в CsI при охлаждении образца до температуры кипения жидкого азота.

В образцах CsI, KBr с наклеенным электродом падение потенциала в слое герметика φ1 после протекания тока проводимости оценивалось по данным плотности зарядов Qs , Q0 и емкости C1. При напряжении на структуре 1500 В в CsI значение φ1 ≈ 571 В, напряженность поля E1 = φ1/d ≈105 В/cм, в KBr φ1 ≈ 226 В, что составляет 15% от V, E1 ≈ 3.7⋅104 В/cм, время экранирования поля ~ 10-7 c.

Для напыленного контакта значения  φs и пространственное  распределение приповерхностной концентрации дырок получены расчетным путем. Пространственное распределение концентрации n и p в образце при квадратичной рекомбинации носителей можно найти из уравнений непрерывности (10), (11), Пуассона (12) и граничного условия задачи (13)

  ,  (10)

  ,  (11)

  ,  (12)

n=ns  при x=0 , (13)

где D - коэффициент диффузии электронов, ns - поверхностная концентрация электронов. Представим концентрацию электронов в виде , где φ - потенциал. В стационарном случае концентрация дырок p=n02/n и система уравнений (10) - (12), учитывая соотношения Эйнштейна μ=eD/kT, может быть сведена к следующему уравнению для  n

,  (14)

где L=(kTεε0/e2n0)1/2 - длина экранирования Дебая. Уравнение (14) решалось методом Булирша - Штера.

На рис. 4 для кристалла KBr n0=p0=4.2⋅1012 cм-3, L=1.27 мкм показано распределение концентрации дырок по глубине образца при различной напряженности поля на поверхности диэлектрика Es. Значения поверхностного потенциала φs = с увеличением Es имеют тенденцию к насыщению ~0.07, 0.16, 0.21 В. На глубине x ~ 3L концентрация p≈p0, а значение E близко к нулю.

Полагая, что пространственное распределение приповерхностного заряда в динамическом и стационарном режимах отличаются незначительно для образца KBr, при E~ 5⋅104 В/cм по экспериментальной оценке заряда Ps = Q0/e ≈7.1⋅1010 cм-2 находим φs ≈ 0.18 В. Если ввести для перехода напыленный контакт-диэлектрик эффективную емкость Ce = Q0/φs ≈ 10-8 Ф, то время экранирования поля составит ~ 10-4 с.

В четвертой главе описаны исследования структуры пространственного распределения напряженности электрического поля и объемного заряда (ОЗ) в образце высокоомного (удельное сопротивление 1.5⋅ 1011 Ом⋅см) кубического кристалла ZnSe в зависимости от плотности тока пучка и положения заземленных электродов. Методика измерения основана на применении линейного электрооптического эффекта Поккельса. Измерения проводились в вакууме (0.13 Па) при комнатной температуре.

В разработанной оптической схеме свет от Не-Ne лазера падал нормально на боковую поверхность образца. Помещенная за образцом линза давала увеличенное изображение задней грани кристалла на экране с оптической щелью. При пятикратном увеличении и размере щели 0,1 мм разрешение в вертикальной плоскости составляло ~ 20±2 мкм. Ошибка в пространственном разрешении определяется уровнем расходимости лазерного луча и длиной кристалла в направлении распространения света. Оптическая щель перемещалась в вертикальном направлении с помощью микрометрической подачи. Численные значения напряженности электрического поля Е(х,t) в образце ZnSe определялись из данных эксперимента по известной формуле. Электрооптическая характеристика n3r41 = 12.7⋅10-12 м/В (n - показатель преломления света в ZnSe; r41 - электрооптический коэффициент) измерена экспериментально при приложении к образцу импульсного напряжения. Полуволновая напряженность поля равна ~105 B/см, пороговая чувствительность Е(х,t) ~ 2⋅103 В/см, временное разрешение фотоумножителя ~ 7 нс.

Для анализа результатов Е(х,t) необходима информация о пространственных распределениях: наведенной радиационной проводимости σ(х) и плотности первичных термализованных электронов пучка ρ0(х) в материале ZnSe.

Вид функции σ(х) определяется распределением поглощенной энергии электронного пучка D(x). Распределение D(x) построено по данным профиля акустической волны, генерированной в материале ZnSe при облучении ИЭП (кривая 5 рис. 5, б). Максимальный пробег электронов в ZnSe хm ≈ 240 мкм.

Распределение ρ0(х) есть производная от функции плотности тока первичных электронов пучка I0(x) в материале по координате х. Экспериментальное измерение I0(x) в ZnSe является сложной задачей. В нашем случае для используемого ускорителя получена зависимость I0(x) в Al мишени при ослаблении пучка фольгами различной толщины. Для материалов с Z, близким к Al, кривая I0(x) имеет почти универсальный характер. Графики функции I0(x), ρ0(x) для Al, растянутые с учетом пробега электронов пучка в кристалле ZnSe, приведены на рис. 5, б, в. Значение экстраполированного пробега электронов составляет ~200 мкм.

Форма импульса тока пучка, в пределах временного разрешения фотоумножителя, представлена кинетикой свечения экситонной люминесценции JL в кристалле KI (кривая 6, рис. 5, а).

Рассмотрены три наиболее характерных случая формирования электрического поля заземленными электродами в диэлектрике при облучении.

Короткозамкнутый образец - электроды находятся на облучаемой и необлучаемой гранях образца. Электрическое поле устанавливается между инжектируемым в объеме зарядом и наведенными в электродах зарядами противоположного знака. В эксперименте заземленным электродом на облучаемой грани кристалла служила алюминиевая фольга толщиной 10 мкм. В измерениях с точностью ~ 103 В/см, определяемой чувствительностью метода, не удалось зафиксировать электрических полей как в облучаемом пространстве, так и за границей облучения. Оценки для эквивалентной схемы, элементы которой формируются при облучении и состоят из: эффективных емкостей, у которых одной из обкладок служит инжектированный отрицательный заряд, а другой - металлические электроды и сопротивления облучаемого слоя, показывают, что постоянная времени цепи для релаксации заряда имеет достаточно малое значение ~ 2 нс, и заметного накопления заряда за время импульса не происходит.

Образец с открытой поверхностью - электрод на необлучаемой грани образца. Измерения Е(х,t) для образца с «открытой» поверхностью выполнены при четырех значениях тока пучка I = 2, 4, 8 и 12 A/см2.

Сложный вид кинетических кривых Е(t) при I=2 A/см2 (кривая 1, рис. 5, а) можно объяснить заряжением поверхностной части образца низкоэнергетическими электронами, присутствующими в хвосте электронного импульса. При I=8 и 12A/см2 время релаксации поля уменьшается, форма кривых Е(t) становится близкой к форме кривой тока электронного импульса.

Функции Е(х) в разные моменты времени после начала импульса радиации приведены на рис. 5, б. За границей х=250 мкм напряженность электрического поля не меняется до необлучаемой грани кристалла. Координата х=250 мкм, полученная по измерениям поля, соответствует максимальной глубине пробега электронов пучка в ZnSe и удовлетворительно согласуется со значением хm=240 мкм, определенной по распределению D(x). На основании уравнения Пуассона дифференцированием функции Е(х) по координате х получены распределения объёмной плотности заряда ρ(х) (кривые 1-3 рис. 5, в).

Анализ зависимости структуры распределения Е(х), ρ(х) от плотности тока пучка показывает, что уже при I = 2 A/см2 положение максимума накопленного заряда находится в области х = 200 мкм и не совпадает с положением максимума на 150 мкм для функции ρ0(х). При I = 8 и 12 A/см2 повышается уровень наведенной проводимости, и распределение Е(х) определяется релаксационными процессами. В распределении Е(х) у облучаемой поверхности происходит смена знака поля, а на глубине пробега электронов наблюдается наиболее резкий переход к постоянному значению напряженности поля, которое устанавливается за границей облучения. В результате идет релаксация заряда из облученного объема и накопление заряда в области экстраполированного пробега электронов в материале.

Образец без электродов. Кривые Е(х) и соответствующие им функции ρ(х) приведены на рис. 6, г, д. Напряженность поля равна нулю в центральной области и имеет постоянное значение и разные знаки по обе стороны объемного заряда.

Структуру Е(х) можно рассматривать как распределение поля заряженного слоя. На это указывает и сравнение значений Е(х) за границей хm для двух конфигураций поля (рис.5, б и 6, г), которые отличаются в два раза при одних значениях I, что и должно выполняться для значений напряженности поля в конденсаторе и вне заряженного слоя.

Таким образом, в облученном объеме электрическое поле ОЗ и отличная от нуля наведенная радиационная проводимость приводят к возникновению пика плотности заряда в области экстраполированного пробега электронов и релаксации заряда из облученного пространства.

В пятой главе представлены результаты экспериментального исследования электризации группы различных по структуре и свойствам диэлектриков в процессе облучения мощным импульсным электронным пучком при различных условиях.

Измерения проводились с помощью разработанных методик: с применением линейного электрооптического эффекта Поккельса и измерения переходных токов. Методика на основе эффекта Поккельса позволяет измерять медленно меняющиеся и постоянные значения напряженности электрического поля, и использовалась для исследования накопления и релаксации накопленного заряда в различных материалах.

В эксперименте образцы в виде пластин с размерами 30х30х1 мм3 облучались электронным пучком ускорителя ГИН-400 с параметрами: длительность импульса ~ 8 нс, плотность тока ~ 5 А/см2. На исследуемый образец устанавливался электрооптический кристалл высокоомного кубического ZnSe с размерами основания 10х15 мм2, высотой 2 мм и заземленный электрод. Для максимального накопления заряда образец устанавливался на диэлектрической подставке. Облучение проводилось в вакууме (0.13 Па) при комнатной температуре. Свет лазера проходил через электрооптический кристалл ZnSe. Напряженность электрического поля в образцах в момент импульса радиации определялась обработкой осциллограмм импульсов просветления электрооптического кристалла по известной формуле.

В данном эксперименте при облучении формируется конденсатор с отрицательным зарядом в диэлектрике и наведенным положительным зарядом в электроде, что соответствует геометрии облучения с открытой поверхностью. В образованном эффективном конденсаторе напряженность поля в исследуемом кристалле E1 и электрооптическом ZnSe E2 связаны зависимостью

ε1ε0 E1 = ε2ε0 E2 ,  (15)

где ε1 , ε2 -диэлектрические проницаемости образца и ZnSe соответственно.

Временные зависимости плотности заряда Q(t)=ε2ε0E2 в различных диэлектриках: ПММА, плавленом кварце, LiF, KI приведены на рис.7 (кривые 1 - 4). Форма импульса тока ускорителя представлена кривой 5. Кривой 6 показана временная зависимость плотности заряда Q0, полученная интегрированием по времени кинетики тока пучка ускорителя. Наибольшее накопление заряда происходило в ПММА и составляло ~2.5·10-8 Кл/см2. Для других материалов максимальные значения накопленного заряда близки к 2⋅10-8 Кл/см2. Это меньше соответствующего по времени расчетного значения Q0=3.3 10-8 Кл/см2 (кривая 6) в ~1.7 раза и связано с релаксацией заряда из образца за счет наведенной радиационной проводимости. Пологий наклон графиков Q(t) на временном интервале 20-50 нс объясняется некоторым заряжением образцов низкоэнергетическими электронами, присутствующими в хвосте электронного импульса. Важно отметить, что за границей t=50 нс, при отсутствии радиационной проводимости, релаксация заряда не прекращается и идет более интенсивно для ЩГК и менее для ПММА, SiO2. В данном случае, видимо, можно говорить о релаксации электронов, захваченных на ловушки с низкой энергией активации.

Второй цикл экспериментов проводился с помощью методики измерения импульсных токов в диэлектриках. Методика основана на регистрации токов, протекающих в цепи заряжения диэлектрика в момент облучения электронным импульсом.

Схема подключения диэлектрика при облучении электронным пучком ускорителя ГИН-400 показана на рис. 8. Электроны инжектируются непосредственно в образец. Металлический коллиматор 1 ограничивал размеры области облучения диэлектрика. Для сбора электронов, вытекающих из облученного объема, установлен коллектор электронов 3, стекание заряда происходило по сопротивлению утечки R1=4 Ом. Образцами служили пластинки диэлектриков толщиной ~ 0.5-1 мм. Облучение проводилось при комнатной температуре в вакууме (0,13 Па). Пороговая чувствительность измерения тока при использовании осциллографа И2-7 составляла ~ 0.5 А/см2. Временное разрешение ~ 0.2 нс.

При облучении формируется эффективный конденсатор Ce с отрицательным зарядом в образце и наведенным положительным зарядом в верхнем электроде. Плотность тока смещения i2 на верхнем электроде образца связана с напряженностью электрического поля E(t) за границей пробега электронов зависимостью

. (16)

Ток i1, снимаемый с коллектора электронов, равен сумме токов смещения и проводимости в облученном объеме. При отличной от нуля радиационно–индуцированной проводимости и незначительной емкости электрода коллектора 3, составляющей тока смещения можно пренебречь и считать i1 омическим током.

На рис. 9 показано семейство токов, измеренных при облучении кристалла NaCl электронным пучком различной плотности. Временные зависимости напряженности электрического поля E(t) за границей пробега электронов получены графическим интегрированием кинетики тока i2 в соответствии с условием (16). В эксперименте наблюдается смена направления протекания тока смещения. С увеличением плотности тока пучка I амплитуда i2(t) несколько растет, смена знака тока происходит в более ранние моменты времени. Для рассмотренных материалов ЩГК, кварца, ПММА ток i1 появляется одновременно с током пучка I. Для токов выполняется условие I=i1+i2. С ростом I экстремум функции Е(t) смещался к началу координат, увеличивались крутизна переднего фронта импульса напряженности поля Е(t) и его максимальное значение Е′.

Для оценки соотношения захваченного и свободного заряда могут служить зависимости накопления заряда от плотности тока пучка, эффективной емкости образца, сопротивлений облученного объема и утечки, для которых поведение свободного заряда хорошо известно.

Зависимость пиковой напряженности поля E′ в различных диэлектриках от плотности тока пучка иллюстрирует рис. 10. Амплитуда сигнала E′ зависит от плотности тока пучка, эффективной емкости образцов и удельного сопротивления объема. В образцах NaCl и KCl при близких значениях наведенной радиационной проводимости значение E′ выше в 1.8 раза у KCl, что удовлетворительно согласуется с отношением (dNaCl-xm)/(dKCl-xm)≈2. Для образцов NaCl, KCl напряженность поля увеличиваться пропорционально I0.5 в приведенной области значений плотности тока пучка. Такая зависимость, при квадратичной рекомбинации носителей, согласуется с теоретически рассчитанной в отсутствии захвата носителей ловушками. Однако для LiF, плавленого SiO2, ПММА напряженность поля растет более сложным образом. В диапазоне изменения плотности тока 4.4-12 А/см2 напряженность поля увеличивается E′~I0.4 и затем при 22.5 А/см2 стремится к зависимости E′~ I0.5 .

Полученные закономерности можно объяснить с учетом захвата носителей ловушками и их освобождения, вероятно, по механизму ударной ионизации электронами пучка и вторичными электронами, энергия которых сравнима со значением ширины запрещенной зоны кристаллов.

Можно показать, что с увеличением плотности тока пучка заселенность ловушек уменьшается. В процессе облучения на ловушки захватываются как первичные, так и вторичные термализованные электроны. Количество вторичных электронов превышает количество первичных в ~ 103 раз, но их захват не нарушает электронейтральность образца. Концентрацию термализованных вторичных электронов можно представить в виде Geτ . Ионизация ловушек осуществляется вторичными электронами, находящимися на стадии термализации, с концентрацией Geτ1, где τ1-время термализации. Запишем кинетическое уравнение для концентрации электронов на ловушках Δn в виде

. (17)

В правой части (17) первое слагаемое описывает захват носителей, второе - опустошение ловушек. (Nt - Δn) – концентрация пустых ловушек, vT , v1 - тепловые скорости электронов в термализованном состоянии и на стадии термализации, s0, s1 - сечение захвата и ионизации ловушки электроном соответственно. В квазистационарном случае

.  (18)

Для ЩГК средняя энергия термализованных электронов при температурах близких к 300 K составляет ~ 0.02 эВ, а для вторичных электронов на стадии генерации ~ 6 эВ. Учитывая, что тепловая скорость электронов пропорциональна корню квадратному от их энергии, отношение vT/v1 ≈ 0.06. Время термализации электронов в зоне проводимости диэлектрика τ1 ~ 10-12 с, время жизни электронов в зоне проводимости кристалла KCl при возбуждении электронным пучком плотности ~ 100 A/cм2  τ0 ~ 10-11 с  1). Так как захват электронов происходит, как правило, на нейтральные центры, а ионизация связана с заряженным центром, то s0/s1 ≤ 0.1, значение  Δn ≈ 0.04 Nt. С увеличением плотности тока пучка время термализации электронов в зоне проводимости диэлектрика τ1 остается неизменным, но за счет уменьшения времени жизни носителей в термализованном состоянии τ0 захваченный на ловушках заряд уменьшается. При плотности тока пучка ~ 300 A/cm2  с учетом квадратичной рекомбинации электронов и дырок время жизни τ0 ~I- 0.5 , что дает τ0 ~ 0.6⋅10-11 s , Δn ≈ 0.028 Nt. С ростом плотности тока пучка Δn будет уменьшаться пропорционально ~ I-0.5.

Если разложить напряженность поля в диэлектриках (рис. 10) на две составляющие (за счет накопления свободного заряда и захваченного ловушками) и считать, что при плотности тока пучка ~ 22.5 A/cm2 долей захваченного заряда можно пренебречь, то в области I=4.4 A/cm2 отношение значений захваченного заряда к свободному в образце LiF составляет 0.13, в образцах плавленого SiO2 и полиметилметакрилата достигает ~ 0.3.

Таким образом, специфической особенностью заряжения диэлектриков ИЭП является низкий уровень захваченного заряда ловушками. При высоких уровнях возбуждения >10 А/см2 высокоэнергетичные электроны пучка и вторичные электроны ионизуют захваченный ловушками заряд и заряжение связано со свободными термализованными электронами пучка в зоне проводимости диэлектрика. При квадратичном характере рекомбинации неравновесных носителей напряженность электрического поля в образце увеличивается пропорционально корню квадратному от плотности тока пучка. Накоплению свободного заряда в диэлектрике способствует увеличение значений эффективной емкости и сопротивления утечки, которое ограничивает стекание заряда из облученного объема нa землю.

В шестой главе представлено моделирование процесса накопления объемного заряда в диэлектриках при облучении ИЭП в отсутствие захвата носителей ловушками: с помощью методики равномерной объемной высокоэнергетической инжекции (РОВИ), предложенной проф. ТПУ Евдокимовым О.Б., и разработанной методики эквивалентных схем.

Экспериментальная схема облучения диэлектрика представлена в виде одномерной модели с короткозамкнутой внешней цепью (рис.11, а). Рассмотрено два варианта, отличающихся положением заземленного электрода 1 по отношению к облучаемой грани образца: в первом случае электрод находится на поверхности образца, во втором - удален на конечное расстояние, как это показано на рис 11, а. Последний случай наиболее часто реализуется на практике, когда роль переднего электрода выполняет корпус вакуумной ячейки. Второй заземленный электрод 2 находится на необлучаемой поверхности диэлектрика. Размер образца в направлении оси х превышает максимальный пробег электронов в веществе xm= (х2-х1). Сопротивление утечки r1 определяет стекание инжектируемого заряда из облучаемого объема на землю.

Рис.11. Одномерная модель заряжения диэлектрика электронным пучком (а) и эквивалентная схема, описывающая заряжение слоя Δxn (б). 1, 2- электроды, 3 - образец, r1 –сопротивление утечки, x2 - граница максимального пробега электронов пучка в материале

В принятой одномерной модели (рис. 11, а) формирование ОЗ описывается системой уравнений, включающей уравнение непрерывности (19) и уравнение Пуассона (20), а также начальным (21) и граничным (22) условиями задачи.

(19)

где ρ(x,t) – объемная плотность заряда, G= - ∂I(x,t)/∂x – скорость инжекции заряда пучка, I(x,t) = I(x)I(t) – плотность тока пучка в материале, представленная в виде произведения пространственной I(x) и временной I(t) составляющих; i(x,t) =σ(x,t)E(x,t)– ток проводимости,

(20)

Е(х,0) = 0. (21)

При  х = х1  Е(х1,t) = E1(t);  x ≥ x2 I(x2,t) = 0, σ(x2,t) = 0,

E(x2 ,t) = E2(t),  Qs(t) = ; x = x3 , (22)

где i(x2,t) - ток проводимости при х≤х2 , Qs(t) – поверхностная плотность заряда в плоскости х2; Е1(t), E2(t), E3(t) – напряженности электрического поля на облучаемой грани х1 в плоскости х2 и в плоскости х3 соответственно; t ′ – текущее значение времени.

Совместное решение (19), (20) с граничным условием (22) при х = х3 дает уравнение полного тока

  . (23)

Уравнение (23) позволяет отыскать временную зависимость напряженности электрического поля E3(t) в пространстве (x2–x3). Однако решение уравнения (23) относительно E3(t) с произвольными I(x,t), σ(x,t) является сложной задачей.

Функцию Е(x,t) в пространстве (0 - х2) найдем из уравнения (23)

, (24)

где τM = εε0/σ(x,t) – имеет смысл мгновенного максвелловского времени релаксации. Распределение E(x,t) можно получить при наличии расчетной или экспериментальной функции E3(t).

Уравнение (23) содержит информацию о плотности токов, протекающих через электроды 1 и 2. Следует учесть, что при инжекции в диэлектрик заряда электронов  плотность тока пучка в материале I(x,t) = -I0(x)I0(t), E1(t)>0, E3(t)<0. В плоскости x = 0 ток I1(t) равен сумме токов проводимости и смещения

, (25)

где i1(t) – ток через сопротивление r1.

В плоскости x3 имеем только ток смещения I2(t)

(26)

В соответствии с (23), (25), (26) можно записать

I0(t)=I1(t)+I2(t) . (27)

Наиболее приемлемым для аналитических расчетов кинетики накопления ОЗ является метод РОВИ, в котором проводимость и диэлектрическая проницаемость в уравнении непрерывности не зависят от пространственной координаты. При этих условиях получено решение уравнения (23) относительно E3(t). Зависимость экстремума функции E3(t) от плотности тока пучка I0(x,t) и σ(t) величина Е3m имеет вид

  .  (28)

Согласно (28) при увеличении I0(x,t) числитель растет линейно, радиационная проводимость в знаменателе, по данным экспериментальных исследований, изменяется пропорционально ~ I0.5. В результате максимальное значение напряженности поля за границей облучения, в первом приближении, зависит от плотности тока пучка как Е3m~I0.5. В уравнении (28) зависимость Е3m~1/(x3-x2) отражает накопление заряда в эффективном конденсаторе, одной из обкладок которого служит инжектируемый отрицательный объемный заряд, а другой – металлический электрод 2 (рис.1). Характер изменения зависимости Е3m от I0 удовлетворительно согласуется с результатами эксперимента для кристаллов NaCl, KCl.

Во второй части главы описано решение уравнения полного тока с помощью предложенной методики эквивалентных схем.

Облученная область образца разбивалась на достаточно тонкие слои и рассматривалось накопление и релаксация заряда в отдельном слое независимо от влияния других слоев.

Для n-го элемента объема с координатами хn , xn+Δxn и поперечным сечением 1 см2 (рис.12, а) представим через Е1n, E2n - напряженности поля, создаваемые зарядом в слое Δхn, и i1n, i2n - плотности тока проводимости, определяющие релаксацию заряда на левой и правой границах слоя Δхn соответственно. Из дифференциального уравнения полного тока (23) запишем уравнение полного тока для слоя Δхn

(29)

где ΔI0n = - ,  E3n = E2n Qsn .

В уравнение (29) входят токи смещения и проводимости. Поэтому в качестве сосредоточенных элементов могут быть выбраны емкости и сопротивления, как отвечающие характеру этих токов. Накопление заряда в плоскости х2 можно представить как накопление на дополнительном электроде. С учетом (29) эквивалентная схема выбрана в виде, приведенном на рис. 11, б.

Полученный алгоритм расчета с применением эквивалентных схем применен для описания электризации кристалла КСl при облучении ИЭП. Исходные данные теоретической модели: геометрические размеры, плотность тока пучка, D(x), сопротивление утечки соответствовали экспериментальным условиям облучения.

Пространственное распределение напряженности электрического поля Е(х) (рис.12, а) рассчитано по формуле (24). Напряженность поля в области (0-х1) Е0 в соответствии с (24) связана с Е1(t) соотношением σ0Е0 = σ(х1,t)E1(t), где σ0 = х1/r1 - удельная проводимость в области (0-х1). Функции Е(х), ρ(х) построены через различное время после начала импульса радиации.

На начальной стадии через 3 нс после облучения ρ(х) можно считать близким по форме к распределению термализованных электронов пучка ρ0. 

С течением времени напряженность поля, так же как и наведенная проводимость, увеличивается. Это приводит к релаксации заряда из облученного объема и накоплению электронной плотности в области экстраполированного и максимального пробега электронов. Расчетное распределение Е(х) удовлетворительно согласуется с экспериментальным, за исключением скачка поля в плоскости х2. В реальном случае отсутствует резкая граница перехода наведенной радиационной проводимости к нулю и существует переходный слой с достаточно малой проводимостью. Действительно, расчет показывает, что при плавном снижении σ(х,t) и плотности тока пучка к нулю в области максимального пробега электронов скачок Е(х) практически исчезает. Соответственно плотность заряда в плоскости x2 уменьшается практически до нулевого значения и увеличивается в области экстраполированного пробега электронов x≈200 мкм. Следует отметить, что при истечении достаточно длительного времени после начала импульса радиации в распределении ρ(х) появляется область с положительным зарядом (кривая 3 на рис.12, б). Это явление, видимо, вызвано игнорированием диффузионных процессов при переходе к стационарным режимам облучения.

Седьмая глава посвящена исследованиям по установлению модели образования основного канала разряда в щелочно-галоидных кристаллах в импульсных электрических полях.

Характерной особенностью импульсного пробоя как щелочно-галоидных кристаллов, так и сложных ионных соединений (например, перхлората аммония) является увеличение пробивного напряжения с укорочением длительности импульса. Сквозной канал пробоя в щелочно-галоидных кристаллах в электрических полях длительностью ~30 нс возникает при напряжениях, превышающих в ~2.5 раза квазистатические (длительность приложения поля ~1 мкс) 2). Структура канала анодного пробоя зависит от напряженности электрического поля. В кристалле NaCl при напряжениях, близких к пробивным в квазистатическом режиме, в анодной области формируется первичный канал пробоя, ориентированный по “катодному” направлению <100>. Протяженность этого участка колеблется в пределах 50-500 мкм. Затем канал разряда начинает распространяться по основному направлению <110>. Первичный участок прорастает с дозвуковой скоростью, скорость по основному направлению ~107 –108 см/с. С увеличением напряжения протяженность первичного канала уменьшается до визуально неразличимых размеров 3).

Исходя из сказанного, можно предположить, что в формировании первичного и основного каналов участвуют различные физические процессы.

Вероятно, образование первичного канала пробоя обусловлено миграцией и генерацией линейных дефектов, способствующих созданию каналов и областей предпочтительного переноса заряда. Исследование действия предпробойного электрического поля в тонких слоях щелочно-галоидных кристаллов показало наличие генерации точечных и линейных дефектов 4). Концентрация этих дефектов увеличивается пропорционально температуре образца и длительности действия поля.

Поэтому процесс образования первичных электронов целесообразно исследовать в импульсных электрических полях, чтобы снизить действие механизма генерации точечных и линейных дефектов по сравнению с механизмом генерации первичных носителей заряда, определяющих формирование основного канала разряда. Так как электрический пробой является фактором, ограничивающим уровень накопления заряда при облучении, то важно оценить значения электрической прочности диэлектрических материалов при соответствующих длительностях приложения поля, возникающих при применении ИЭП.

В работе сделана оценка значений электрической прочности ряда щелочно-галоидных кристаллов в электрическом поле длительностью ~10 нс. Такие поля возникают при облучении образцов диэлектриков электронным

--------------------------------

2) Воробьев А. А., Воробьев Г. А. Электрический пробой и разрушение твердых диэлектриков. М.: Выс. школа, 1966. 234 с.

3) Вершинин Ю.Н. Электронно-тепловые и детонационные процессы при электрическом пробое твердых диэлектриков. Екатеринбург: 2000. 258 c.

4) Воробьев Г.А., Еханин С.Г., Несмелов Н.С. Физика твердых диэлектриков, область сверхсильных электрических полей//Изв. вуз. Физ. 2000.№ 8. C.26–35.

пучком с плотностью тока ~ 300 А/см2. Образцы щелочно-галоидных кристаллов с поперечными размерами 40x40 мм2 и толщиной d ~ 0.3 - 3 мм устанавливались между двумя Al электродами (чтобы исключить явление хрупкого раскалывания материала). Нижний электрод облучался электронным пучком и имел отрицательный потенциал, верхний - положительный. Пиковая напряженность поля в образце E ′ зависит от толщины образца d как E ′ ~ 1/d.

В эксперименте не удалось обнаружить в явном виде канал первичного пробоя в кристалле NaCl по направлению <100>, хотя признаки такого пробоя имели место: слабое свечение и незначительное разрушение материала в прианодной области. Критерием пробоя без начального участка разряда может служить образование сквозного канала пробоя с первого импульса.

Для кристаллов KI, NaCl, LiF каналы основного пробоя ориентированы в направлении <110>, для KBr, RbCl, KCl - в направлении <100>. При длительности приложения поля ~ 10 нс средние значения электрической прочности, соответствующие началу образования канала сквозного пробоя с одного импульса составляют для KI ~ 2.24 МВ/см, KBr ~ 2.8 МВ/см, RbCl ~ 3.1 МВ/см, KCl ~ 3.73 МВ/см, NaCl ~ 5.6 МВ/см, LiF ~ 18.5 МВ/см. Согласно этим данным, импульсная электрическая прочность превышает квазистатическую в 3.7 - 4 раза, для образцов LiF - в 6 раз. В эксперименте при длительности приложения поля ~10 нс и длине канала основного разряда ~ 1 мм получаем значение скорости движения канала ~ 107 см/с, что удовлетворительно согласуется с литературными данными.

Обнаружена генерация F-центров окраски в KBr в предпробойном электрическом поле.

Электронный пучок ускорителя ГИН-400 служил одновременно для создания сильного электрического поля и рентгеновского излучения. Явление генерации центров окраски исследовалось при напряженности поля ~ 1.6⋅106 В/см в пластинке толщиной d  = 3 мм. При таких значениях напряженности поля каналы неполного пробоя отсутствовали.

Зондирование уровня поглощения F-центрами в объеме образца с помощью He-Ne лазера показало, что поглощение, вызванное приложением поля, наблюдалось около краев положительно заряженного верхнего электрода. При рентгеновском облучении интенсивность поглощения увеличивается в течение всего импульса, а при приложении поля нарастание концентрации F-центров ограничено временным отрезком ~ 10 нс.

Концентрация F-центров, генерированных рентгеновским излучением, составляла~1014 см-3, а электрическим полем ~ 2⋅1013 см-3.

Основным механизмом создания F–центров окраски в щелочно-галоидных кристаллах является безызлучательный распад автолокализованных экситонов. В свою очередь, экситоны создаются при захвате электронов проводимости на свободное состояние автолокализованных дырок. Следовательно, наблюдаемый эффект генерации F-центров скорее всего связан с генерацией в электрическом поле электронно-дырочных пар.

Факт генерации F- центров в предпробойных электрических полях свидетельствует о наличии эффективного механизма образования первичных электронов.

Для описания процесса формирования основного канала пробоя электрического пробоя в ЩГК предложена модель электрического разряда, основанная на механизме генерации первичных электронов в зону проводимости диэлектрика посредством каскадных Оже-переходов в валентной зоне кристалла.

Процессы в области контакта металл-диэлектрик. При рассмотрении электрического разряда в структуре металл-диэлектрик-металл необходимо учитывать, что поверхность электрода и диэлектрика не могут быть идеально плоскими. В механическом контакте они соприкасаются выступами поверхности на расстоянии, близком к межатомному. При напряженности поля в диэлектрике ~ 106 В/см, реальная напряженность вблизи микроострия Eh может быть более ~ 108 В/см.

Энергетические схемы контактов, образованных Al электродом с образцами NaCl, KCl, без учета сродства кристаллов к электрону приведены на рис. 13. Для осуществления туннельного перехода электрона из диэлектрика в металл необходимо, чтобы середина верхней валентной подзоны была поднята электрическим полем хотя бы до уровня Ферми в металле. При этом формируется потенциальный барьер треугольной формы с высотой Wg и эффективной шириной ~ Wg /e⋅Eh. Для оценки вероятности туннелирования электрона P в единицу времени сквозь потенциальный барьер треугольной формы в поле напряженностью Eh можно воспользоваться зависимостью

,  (30)

где m - масса электрона, a – расстояние между разноименными ионами в решетке, h -постоянная Планка. Для диэлектрика с a=3 и Wg = 10 эВ в поле Eh = 2⋅108 В/см при длительности процесса, ограниченной временем жизни ионизованного состояния атома галоида t = 10-14 с, получаем вероятность туннелирования Pt ≈ 0.2. Можно предположить, что при такой вероятности перехода в пределах области повышенной напряженности поля, составляющей 100x100 атомов металла, образуется участок 40×40 ионизированных атомов галоида в пограничном слое диэлектрика.

Механизм каскадных Оже-переходов. Основные положения механизма каскадных Оже-переходов сводятся к следующему.

Электрическое поле вблизи микроострия создает сильный наклон зон в приповерхностной области диэлектрика. В кристаллах NaCl, KCl (рис.13, a, в, д, ж, кристалл NaCl ориентирован в направлении <110>) в результате

a  б

  + Cl+  Cl- Cl- Cl + Cl0  Cl+ Cl- Cl-

  + Na+ Na+ Na+ Na+ +  Na+ Na+  Na+  Na+

  + Cl+  Cl- Cl- Cl +  Cl0 Cl0 Cl+  Cl-

  + Na+ Na+ Na+  Na+  +  Na+  Na+ Na+  Na+

  + Cl+  Cl- Cl- Cl +  +  Cl0  Cl0 Cl+  Cl-

  +  Na+ Na+ Na+  Na+ +  Na+ Na+  Na+  Na+

  + Cl+  Cl- Cl-  Cl- + Cl0 Cl+ Cl-  Cl-

в  г

Wc  Wc

W  Wv  W  Wv

WF WF

  Cl+  Cl- Cl- Cl0  Cl+  Cl-  Cl-

д е

  + K++  Cl-  K+ Cl+ + K+ Cl0 K+ Cl- K+

  + Cl+ K+ Cl-  K+ +  Cl0  K+ Cl+ K+ Cl-

  + K++  Cl-  K+  Cl- + K+ Cl0 K++  Cl- K+

  + Cl+ K+ Cl-  K+ +  Cl0  K+ Cl+  K+ Cl-

  + K++  Cl-  K+  Cl- +  K+ Cl0 K++ Cl  K+

  + Cl+ K+ Cl- K+  + Cl0 K+ Cl-  K+  Cl-

  ж з

Wc Wc

W  Wv  W Wv

WF  WF

Cl+ K+  Cl-  K+- Cl0 K+ Cl+  K+ Cl-

Рис.13. Схема каскадных Оже-переходов в кристаллах NaCl (а-д), KCl (е-з) в сильном электрическом поле. Wc, Wv, WF - уровни энергии: дна зоны проводимости, потолка валентной зоны кристалла и Ферми металла

туннельного перехода идет образование ионов Cl+ с двумя дырками на 3p–уровне. Возможно, образуются также ионы K++ с дыркой на 3p-уровне в кристалле KCl. Движение канала разряда связано с распадом этих дырок и генерацией электронов в зону проводимости.

Для кристалла NaCl рекомбинация дырок не может идти за счет перехода электронов с низко лежащего 2p-уровня Na (~31.2 эВ ниже дна зоны проводимости). Наиболее вероятно, что рекомбинация дырки происходит с соседнего аниона, расположенного в направлении <110> (рис. 13, a, в), например, путем межатомного Оже-перехода с переносом положительного заряда с Cl+(3p)-2 на 3p-уровень Cl- и последующей генерацией Оже-электрона в зону проводимости по схеме

Cl+(3p)-2 + Cl-(3p) → Cl0(3p)-1 + Cl+(3p)-2 +e . (31)

В кристалле KCl рекомбинация дырки на ионах галогена Cl+ идет с 3p-уровня K+. Для резонансного переноса электрона необходимо поднять 3p-уровень K+ в KCl на~3.4 эВ (рис.13, ж). Последующий распад дырки на K++ происходит в результате межатомного Оже-перехода с рождением дырок на 3p-уровене Cl- и электрона проводимости

K++(3p)-1 + Cl-(3p) → K+(3p) + Cl+(3p)-2 +e . (32)

Для кристалла KCl направление распространения канала разряда соответствует кристаллографической ориентации <100>.

Вероятность перехода Оже-электрона в зону проводимости становится отличной от нуля при условии, что минимальный зазор энергии между 3p-уровнями соседних ионов хлора в NaCl (рис.13, в), а в KCl между 3p-уровнем K++ и 3p-уровнем Cl- (рис.13, ж), не меньше ширины запрещенной зоны кристалла. При среднем расстоянии между соседними атомами в решетке ~3 (расстояние между Cl- - Cl- ~ 4 ) внешняя напряженность поля должна составлять ~2.5⋅108 - 3⋅108 В/см. Такие напряженности могут реализоваться только вблизи неоднородности электрода или на конце проводящего канала.

Схемы каскадных Оже-переходов (31) и (32) отражают кристаллографическую направленность канала пробоя. Согласно схемам можно разделить щелочно-галоидные кристаллы на две группы. Первая группа включает кристаллы, у которых энергетический зазор между серединой верхней валентной подзоны Wv и верхним уровнем энергии катиона в валентной зоне, обозначенный W1 ,  больше ширины запрещенной зоны Wg. К ним можно отнести соединения Li (LiF, LiCl, LiBr, LiI) и Na (NaF, NaCl, NaBr, NaI), а также KI. Направление распространения канала разряда соответствует кристаллографической ориентации <110>.

Вторая схема (32) применима к кристаллам, у которых значение W1 меньше Wg . Это условие выполняется для соединений K (KF, KCl, KBr) и Rb (RbF, RbCl, RbBr, RbI). Кристаллографическая ориентации канала разряда - <100>.

Таким образом, передача электронного возбуждения в кристаллической решетке идет от атома к атому с учетом электронного строения кристалла. Релаксация дырки может происходить только в направлении отрицательного электрода. Модельные оценки анодной и кристаллографической направленности канала пробоя подтверждаются экспериментально. Для образца KBr близкие значения Wg и W1 проявляются, видимо, в смене направления пробоя с <100> на <110> при температуре выше 50 C.

Формирование изгиба зон. Как отмечалось выше, переход Оже-электрона в зону проводимости реализуется при изгибе зон на межатомном расстоянии, сопоставимым с шириной запрещенной зоны кристалла. Такие изгибы зон могут возникать вблизи неоднородности металлического электрода, а в диэлектрике за счет образования объемного положительного заряда.

В решетке хлористого натрия у отрицательного иона, взятого за исходный, на расстоянии r1=a имеется 6 положительных ионов. Далее имеется 12 отрицательных ионов, для которых r1=a√2, восемь положительных с r1=a√3, шесть отрицательных с r1 =a⋅2, двадцать четыре положительных с r1=a√5 и 8 отрицательных с r1=a√6. Кулоновская энергия Wk в точке, занимаемой ионом, представляет собой сумму энергий взаимодействия этого иона со всеми ионами твердого тела. Основной вклад вносят ближайшие ионы. Образование положительно заряженных ионов галоида в пограничном с металлом слое кристалла увеличивает энергию взаимодействия на величину ΔWk.

Для кристаллов первой группы, например NaCl, в точке, занимаемой отрицательным ионом Cl-, находящимся во втором слое (рис. 13, a), энергию взаимодействия можно представить в виде

Wk + ΔWk = . (33)

Добавим к сумме в скобках члены 1/√2, - 1/√2, 2/2, -2/2 и 2/√6, -2/√6. Получим

ΔWk =  .  (34)

Согласно (34) эффективный заряд Cl+ в решетке равен 2e. Так как время Оже-перехода τ ≈ 10-14 - 10-15 с, то ионная поляризация не возникает, и можно считать ε ≈ ε∞ , где ε∞ - оптическая диэлектрическая проницаемость. Для кристалла NaCl  a = 2.8 , ε∞ = 2.34 изгиб энергетических зон на расстоянии между ионами (Cl+ - Cl-) составляет ΔWk = 11.14 эВ. Это значение превышает ширину запрещенной зоны кристалла Wg =8.8 эВ. У наиболее широкозонного диэлектрика LiF a=2.07 , ε∞ = 1.9, Wg =14.2 эВ значение ΔWk =18.45 эВ.

Для кристаллов второй группы, например KCl, в точке, занимаемой отрицательным ионом Cl-, находящимся во втором слое, добавка к энергии взаимодействия с учетом зарядов иона K++ и четырех ионов Cl+ в первом слое (рис. 13, д), составляет

ΔWk =  . (35)

Применительно к кристаллу KCl a = 3.14 , ε∞ = 2.17, Wg = 8.7 эВ получаем ΔWk =14.1 эВ.

Видно, что слой двукратно положительно заряженных ионов галоида способен создать необходимый изгиб зон для реализации межатомных Оже-переходов.

Канал разряда с анода. Движение канала разряда представляет собой процесс последовательного переноса вглубь кристалла слоя двукратно положительно заряженных ионов галоида посредством Оже-переходов с одновременной генерацией электронов в зону проводимости. Направленное движение заряженного слоя вглубь кристалла реализуется при условии наличия за двукратно заряженным слоем положительно заряженных слоев. Это возможно, если внешнее поле вытягивает электроны из области положительного объемного заряда, чтобы исключить эффект экранирования и процесс рекомбинации. Действительно, электроны в зоне проводимости под действием электрического поля приобретают дополнительную энергию, поэтому вероятность их рекомбинации с дырками минимальна. Например, в кристаллах NaCl, KCl (рис. 13, б, е) структура положительного объемного заряда в головной части канала, вероятно, включает несколько слоев из ионов Me+ и Cl0 и в пограничном  слое - ионы металла Me+, Me++ и Cl+.

Подтверждением вытягивания носителей служит факт высокой предпробойной плотности тока в канале неполного пробоя щелочно-галоидных кристаллов2) ~ 104 A/см2 . Протекание тока приводит к нагреву вещества и образованию расплава в канале пробоя. Согласно данным3) особенностью контакта твердого диэлектрика со своим расплавом является отсутствие четко определенной геометрической границы между веществом, находящимся в различных фазовых состояниях. Электропроводность через жидкую фазу обеспечивает немедленный отвод электронов к положительному электроду.

Следует отметить, что уровень напряженности поля на краях заряженной плоскости, состоящей из ионов Me+, Cl+, будет меньше, чем в центральной части. Недостаточный изгиб зон на краях приведет к прекращению каскадных Оже–переходов и уменьшению размеров плоскости в процессе ее продвижения вглубь кристалла. Краевых эффектов лишена сферическая поверхность и в меньшей степени - полусферическая. Вероятно, под действием электрических сил заряженная плоскость трансформируется в полусферическую поверхность. Условный профиль такой поверхности показан кривой 1 на рис 13, б, е. Таким образом, в твердом диэлектрике канал электрического разряда состоит из расплава и заряженных слоев, которые играют роль острийного электрода.

Плотность предпробойного тока. В рассматриваемой модели предпробойный ток обусловлен движением электронов проводимости, генерированных посредством каскадных Оже-переходов. Полагая, что каждый ион Cl- после Оже-перехода дает электрон в зону проводимости диэлектрика, а рекомбинация электронов с дырками подавлена, концентрация электронов n ≈ 1022 см-3. Плотность тока проводимости i = qnE, где ≈10 cм2/В⋅с - дрейфовая подвижность электронов в щелочно-галоидных кристаллах. При E ~ 106 В/см в кристалле возникает очень высокая плотность тока ~ 1010 A/см2.

Согласно экспериментальным данным предпробойный ток в канале неполного пробоя щелочно-галоидных кристаллов составляет2)~10-4–10-3A. Для создания такого тока необходима генерация электронов с площадки размером ~ 5х5a2 в поперечном сечении головной части канала пробоя.

Скорость движения канала разряда. Экспериментально установлено, что длина канала и протяженность свечения практически совпадают2,3). Скорость распространения свечения разряда, измеренная при импульсных напряжениях, достигает ~108 cм/с.

В предлагаемой модели скорость движения канала пробоя определяется временем Оже-перехода τ ≈ 10-14 -10-15 с. Учитывая, что в каскадном Оже-процессе передача электронов идет от атома к атому, скорость пробоя v = 1cм/N⋅ , где N - число ионов на длине 1 cм. Для NaCl N ≈ 3⋅107, получаем v ≈ 107 – 108 cм/с, что удовлетворительно согласуется с данными эксперимента.

Электрическая прочность кристаллов. Оценки показывают, что основной вклад в изгиб зон вносит слой двукратно положительно заряженных ионов галоида. В предлагаемой модели значение электрической прочности Eb устанавливает критическую плотность туннельного тока электронов из диэлектрика в металл, при которой формируется слой двукратно положительно заряженных ионов галоида в диэлектрике.

Рассчитать значение Eb можно по плотности тока из диэлектрика в металл, однако точность оценки ограничена неопределенностью значений коэффициента усиления поля, времени перехода. В целом, необходим и более тщательный теоретический анализ процесса перехода электронов из диэлектрика в металл.

На наш взгляд, увеличение пробивных напряжений с уменьшением длительности импульса поля обусловлено условиями образования поверхностных дислокационных уровней. С укорочением длительности импульса снижается концентрация генерируемых дислокаций и соответственно процесс туннелирования электронов с уровней дислокаций, что приводит к увеличению электрической прочности образцов.

В восьмой главе рассмотрены вопросы дозиметрии поглощенной энергии ИЭП с помощью разработанных поляризационно-оптической методики регистрации акустических волн и методики измерения распределения центров окраски в облученном слое. Оптическая схема экспериментальных установок аналогична описанной в главе 4. Временное разрешение методик составляло ~ 7 нс, пространственное - 20±2 мкм.

Измерены профили акустических волн в различных материалах: ЩГК, ПММА, кварце, Al.

Исследовано влияние электрического поля заряда, вносимого электронным пучком, на пространственную структуру распределения поглощенной энергии в образцах NaCl, KCl, KBr. Установлено, что профиль упругих напряжений и максимальный пробег при изменении флюенса энергии пучка от 0.1 до 0.5 Дж/см2, в пределах точности измерения ~ 20 мкм, не изменяются. Полученный результат согласуется с оценками, которые показывают, что для ускоренных электронов с энергией W ~ 0.3 МэВ и средним максимальным пробегом в ЩГК ~300 мкм приращение энергии и дополнительный пробег в электрическом поле ~ 106 В/см составляют~10% от W и xm.

Возможное проявление действия электрического поля на распределение упругих напряжений рассмотрено на пьезоэлектрическом кристалле ZnSe.

Основные результаты и выводы

1. Проведено экспериментальное исследование электризации большой группы различных по структуре и свойствам диэлектриков: ЩГК, плавленого и кристаллического кварца, ПММА в процессе облучения мощным импульсным электронным пучком при различных условиях. В образце ZnSe установлена пространственная структура электрического поля. Впервые показано, что специфической особенностью заряжения диэлектриков ИЭП является низкий уровень заполнения ловушек электронами за счет ионизационного процесса под действием первичных электронов пучка и вторичных электронов, а электризация связана с термализованными электронами пучка в зоне проводимости диэлектрика. Свободные термализованные электроны пучка, их электрическое поле и радиационно-индуцируемая проводимость определяют: вид функции пространственного распределения плотности заряда в образце с пиком плотности заряда, смещенным в область экстраполированного пробега электронов; кинетику релаксации заряда по экспоненциальному временному закону с постоянной времени, определяемой эффективной емкостью образца и сопротивлениями объема и утечки; зависимость напряженности электрического поля в образце от плотности тока пучка, которая, при квадратичном характере рекомбинации неравновесных носителей, пропорциональна корню квадратному от плотности тока пучка.

2. Впервые получено решение дифференциального уравнения полного тока с учетом зависимости наведенной радиационной проводимости и плотности тока пучка в образце от пространственной и временной координаты, геометрических размеров и диэлектрической проницаемости с помощью методики эквивалентных схем.

3. Разработана динамическая модель заряжения диэлектрика в процессе облучения ИЭП, основанная на положении об определяющей роли в накоплении заряда термализованных электронов пучка в зоне проводимости диэлектрика, проводимости зонного типа и решении уравнения полного тока с помощью методики эквивалентных схем. Модель позволяет проводить расчеты временного и пространственного поведения избыточного заряда в образце при различных условиях облучения. Модель применима к широкому классу диэлектрических твердых тел: ЩГК, плавленого и кристаллического кварца. Модель реализуется при граничных условиях плотности тока пучка: нижняя – 5 - 20 А/см2, при которой можно пренебречь захватом носителей ловушками, верхняя - до наступления порога хрупкого разрушения и электрического пробоя образца. Экспериментально подтверждены основные положения концепции.

4. Для условий возбуждения ЩГК наносекундным рентгеновским излучением, в рамках модели процесса термически активированного разделения генетических электронно-дырочных пар, сделаны оценки: энергии активации разделения носителей заряда, относительного выхода носителей в кристаллах CsI, NaCl. Предложена методика оценки времени жизни электронов зоны проводимости. Сделаны оценки концентрации центров захвата электронов и положения их энергетического уровня в запрещенной зоне в чистых кристаллах CsI. Установлен механизм ударной ионизации ловушек электронами проводимости.

5. В рамках исследования радиационно–индуцированной проводимости изучен процесс формирования приповерхностного заряда на переходе металл-диэлектрик при протекании тока проводимости в структуре металл-диэлектрик-металл при возбуждении импульсным рентгеновским излучением. Cделаны оценки значения приповерхностного заряда на переходе металл-щелочно-галоидный кристалл (на примере кристаллов KBr, CsI) и времени экранирования электрического поля. Установлено, что значения плотности заряда, переносимого током проводимости, и поверхностного заряда на момент завершения импульса радиации имеют близкие значения: в пределах 10 - 30 %. Сделан вывод, что в процессе протекания тока проводимости на переходе металл-диэлектрик отсутствует инжекция электронов из металла в диэлектрик, а на переходе диэлектрик-металл нет накопления электронов.

6. Обнаружена генерация F-центров окраски в кристалле KBr в предпробойных электрических полях напряженностью ~ 1.6⋅106 В/см. Факт генерации F-центров в предпробойных электрических полях свидетельствует о наличии эффективного механизма образования первичных электронов.

7. Предложена модель формирования канала электрического пробоя в щелочно-галоидных кристаллах. Генерация носителей в зону проводимости осуществляется посредством каскадных Оже-переходов в валентной зоне диэлектрика. Изгиб зон в диэлектрике формируется электрическим полем положительных ионов галоидов на конце канала пробоя. Канал электрического пробоя состоит из твердой фазы заряженных слоев и расплава. Значение электрической прочности кристалла определяет начало протекания туннельного тока из диэлектрика в металл. Модель объясняет кристаллографическую направленность и анодный характер пробоя, а также генерацию предпробойного тока без привлечения механизма ударной ионизации валентной зоны кристалла электронами зоны проводимости.

8. Разработанные поляризационно-оптическая методика и методика исследования пространственного распределения короткоживущих центров окраски могут быть положены в основу дозиметрии поглощенной и распределенной в образце энергии электронного пучка.

Основные ПУбликАЦИИ ПО ТЕМЕ диссертации

1. Куликов В.Д., Лисицын В.М. Поляризационно-оптическая регистрация акустических волн, генерированных сильными электронными пучками в твердых телах (KCl) // ЖТФ. 1983. Т. 53, вып. 12. С. 2417-2419.

2. Калеева В.А., Бобкова Л.А., Куликов В.Д., Санников В.А. Обработка поверхности германия // Электронная техника. 1983. сер.6, вып. 7. С. 75 - 76.

3. Гаврилов В.В., Куликов В.Д., Чернов С.А. Радиационная тряска и макроакустические волны в щелочно-галоидных кристаллах // ФТТ. 1990. Т. 32, вып. 4. C. 1124 - 1127.

4. Куликов В.Д. Процесс заряжения диэлектриков при импульсном электронном облучении // Изв. Латв. АН. Сер. физ. и техн. наук. 1990. № 5. С. 97-105.

5. Куликов В.Д., Лисюк Ю.В. Моделирование процесса заряжения диэлектриков при электронном облучении с помощью эквивалентных схем // ЖТФ. 1993. Т.63, вып.7. С.74-86.

6. Куликов В.Д. Акустическая дозиметрия поглощенной энергии импульсного электронного пучка// Химия высоких энергий. 1994. № 2. С. 105 - 113.

7. Куликов В.Д., Ананьин П.С., Кривобоков В.П., Пащенко О.В., Сапульская Г.А. Регистрация акустических волн в твердых телах при мощном импульсном электронном облучении//Изв. вуз. Физика. 1995. № 4. С. 120-121.

8. Куликов В.Д. Пространственное распределение электрического поля и заряда в монокристаллическом ZnSe при импульсном электронном облучении // Изв. вуз. Физика. 1995. № 5. С. 26 - 34.

9. Куликов В.Д., Лисицын В.М. Рентгенолюминесценция ионных кристаллов в сильных электрических полях // ФТТ. 1995. Т. 37, вып. 8. C. 2424 -2427.

10. Куликов В.Д. Рентгеновская проводимость диэлектриков в сильных электрических полях // ЖТФ. 1996. Т.66, вып. 8. С.181 - 186.

11. Куликов В.Д., Лисюк Ю.В. Проводимость щелочно-галоидных кристаллов в сильных электрических полях при рентгено- и фото-возбуждении // Деп. в ВИНИТИ 16.01.98, №. 101 - B98.

12. Kulikov V.D. Radiation-induced conductivity of ionic crystals in strong electrical fields // Proceedings of 2 Intern. conference KORUS. Tomsk, 1998.

13. Куликов В.Д. Пробой ионных кристаллов в импульсных электрических полях. Деп. в. ВИНИТИ 29.06.99, № 2124 - В99.

14. Куликов В.Д. О механизме стримерной стадии пробоя кристаллических диэлектриков // Письма в ЖТФ. 2000. Т.26, вып.4. С. 77 - 82.

15. Куликов В.Д., Лисюк Ю.В. Радиационно-индуцированная проводимость щелочно-галоидных кристаллов в сильных электрических полях при рентгено- и фотовозбуждении // ЖТФ. 2000. Т.70, вып. 9. С. 51 - 56.

16. Kulikov V.D. Breakdown of crystal dielectrics in pulse electrical fields // Proceedings of 11th International conference on Radiation physics and chemistry of condensed matter. Tomsk, Russia. 2000. P. 356 - 357.

17. Kulikov V.D. The streamer stage of crystal dielectrics breakdown// Proceedings of " 4th International conference on Electric Charges in Non-Conductive Materials. (France). 2001. P. 396-399.

18. Куликов В.Д. Кинетика радиационно-индуцированной проводимости кристаллов CsI в сильных электрических полях // Изв. вуз. Физика. 2001. № 7. C. 62 - 65.

19. Куликов В.Д. Концентрация и время жизни неравновесных носителей в CsI, NaCl при рентгеновском возбуждении // ФТТ. 2001. Т.43, вып. 9. С. 1580 - 1583.

20. Куликов В.Д. Генерация носителей заряда в кристалле KBr в предпробойных импульсных электрических полях // Письма в ЖТФ. 2002. Т.28, вып. 3. С. 36 - 41.

21. Куликов В.Д. Электрический пробой ионных кристаллов при облучении импульсным электронным пучком// Труды 6 Межд. конф. по модификации материалов пучками заряженных частиц. Томск. 2002. С. 300-303.

22. Куликов В.Д. Исследование механизма электрического пробоя ионных кристаллов в наносекундном диапазоне//ЖТФ. 2003. Т.73, вып.12. С.26–30.

23. Куликов В.Д. Ток проводимости в структуре металл-диэлектрик-металл // ЖТФ. 2004. Т.26, вып.10. С. 122 - 127.

24. Куликов В.Д. Электризация высокоомных материалов в мощных полях импульсной радиации. Томск: Изд. ТГУ, 2004. 176 с.

25. Куликов В.Д. Особенности заполнения центров захвата электронами в диэлектрических материалах при интенсивном электронном облучении // ЖТФ. 2007. Т. 77, вып. 5. С. 23 - 29.







© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.