WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

загрузка...
   Добро пожаловать!

Pages:     | 1 |   ...   | 2 | 3 || 5 |

Совместный анализ температурных зависимостей сдвига и восприимчивости позволил определить сверхтонкое поле на лантане : Hст =0.34 Тл. Эта величина незначительно отличается от ранее полученных значений при гелиевых температурах, что свидетельствует о наличии ближнего магнитного порядка в этом манганите.

На рис. 16 представлена зависимость скорости спин-решеточной релаксации (T1-1) от температуры. Эта величина в поле 9.123 Тл возрастает при уменьшении температуры от 350 К до 270 К, затем уменьшается до 140 К по экспоненциальному закону, а потом резко падает при переходе в упорядоченное состояние. Характер температурной зависимости в других полях качественно повторяется, однако максимум скорости релаксации Интенсивность, отн.

ед.

сдвигается в область низких температур при уменьшении величины внешнего поля, что указывает на возможность описания изменения времени корреляции спиновых флуктуаций с температурой в рамках закона Аррениуса: (T) = 0*exp{E0/kBT}, где E0 - энергия активации, 0 – предельное значение времени корреляции (минимальное) в области высоких температур.

Выражение для (T1-1) в режиме спиновых флуктуаций, в предположении экспоненциальной корреляционной функции, определяется следующим образом:

1 (E) = 22h E0,EG (E)1+ 22 (E) dE, (4) T где = 2*0,6014 кГц/Э – гиромагнитное отношение для ядер 139La, - время корреляции, 0 – частота ЯМР, h = hx = hy - средняя амплитуда флуктуирующего поля в направлении, перпендикулярном внешнему полю, GE0,E (E) – функция распределения Гаусса.

Рис. 16.

Температурная зависимость скорости спин-решеточной релаксации 139La в LaMnO3, измеренной в разных внешних магнитных полях:

– 2 Тл, – 5 Тл, - 9.Тл.

0 100 200 300 T(K) --T ( с ) После подгонки выражения (4) к экспериментальной зависимости, мы получили: 0 ~6.8*10-15 с – характерное время электрон-электронных корреляций, и энергию активации Eo = 0,35 эВ, Eo = 0,17 эВ. Значение энергии активации получилось достаточно большим, сравнимым с величиной диэлектрической щели (~ 0.7 эВ). Распределение энергии активации также получилось значительным, что говорит о неоднородном спектре спиновых флуктуаций. Полученная в результате анализа величина флуктуирующего поля (50-100 Э) зависит от внешнего поля, в котором проводились измерения.

По величине она много меньше, чем величина наведенного поля на ядрах лантана (3.2 кЭ), однако, по порядку величины эти значения сравнимы с дипольным полем от соседних локализованных моментов ионов марганца (0,кЭ).

Сравнение температурных зависимостей скоростей спин-спиновой и спин-решеточной релаксации для исходного манганита на ядрах лантана позволило сделать вывод об анизотропии спектра спиновых флуктуаций в парамагнитной области: hz >> h. (средняя амплитуда флуктуирующего поля вдоль внешнего магнитного поля много больше среднего значения амплитуды в перпендикулярном направлении).

Ярким свидетельством возможного влияния динамики решетки на проводимость манганитов является изотоп-эффект, когда при замещении O O в ряде манганитах в определенной области температур инициируется переход металл-изолятор. Наибольший изотоп-эффект наблюдался в манганите (La0.25Pr0.75)0.7Ca0.3MnO3 [14]. Образцы этого манганита, обогащенные разными изотопами кислорода (16O, O), были детально исследованы различными методами, включая ЯМР в упорядоченном состоянии, ЭПР и дифракцию нейтронов. Эти исследования позволили идентифицировать микроскопическое фазовое расслоение в упорядоченном состоянии и построить магнитную фазовую диаграмму в этом манганите.

Здесь представлены результаты анализа спектров ЯМР 139La и измерений скорости спин-спиновой релаксации в области температур 80 - 350 К и в магнитных полях 5, 9.4 Тл для образцов манганита (La0.25Pr0.75)0.7Ca0.3Mn18O3, обогащенных разными изотопами кислорода: 16O (LPCMO16) и 18O (LPCMO18).

Спектры 139La в LPCMO18 демонстрируют почти такую же форму линии ЯМР, как и спектры, полученные для LPCMO16. Поведение сдвига линии в зависимости от температуры также совпадает в поле 5 Тл для обоих образцов.

Однако сигнал ЯМР исчезает в LPCMO18 во внешнем магнитном поле 5 Тл в области температур ниже 180 К, где было обнаружено состояние зарядового упорядочения. Для выяснения природы этого явления были измерены времена спин- спиновой релаксации 139La. Оказалось, что для образца с более тяжелым изотопом кислорода скорость спин-спиновой релаксации резко возрастает в области зарядового упорядочения в поле 5 Тл (рис.17), а для LPCMO16, наоборот, уменьшается. При этом в области температур T >~180 K значения скоростей релаксации на обоих образцах ведут себя одинаковым образом и от Рис.17.

Температурная зависимость скорости спин-спиновой релаксации 139La в образцах 0,(La0.25Pr0.75)0.7Ca0.3MnO3 с разным изотопным O, 5 T составом по кислороду (18О – открытые символы, О – O, 5 T заштрихованные символы), 0,во внешнем магнитном поле 5 Tл (кружки) и 9.4 Тл (ромбики).

0,O, 9.4 T O, 9.4 T 100 150 200 250 300 T(K) --T ( µ s ) температуры (с точностью до погрешности) не зависят. При увеличении внешнего магнитного поля до 9.4 Тл, разница в поведении скорости релаксации также наблюдается, однако величина эффекта уменьшается.

В этом магнитном поле поведение сдвигов линий в области зарядового упорядочения также отличается для LPCMO16 и PCMO18. В предпереходной области TC,TN <Т< TCO обобщенную восприимчивость (q,) можно описать спектром спиновых флуктуаций, которые в большинстве случаев предшествуют переходу в упорядоченное состояние, причем время корреляции флуктуаций для LPCMO18 близко к обратной частоте ЯМР: С ~ 1/R. Подобное исчезновение сигнала ЯМР за счет аномально быстрой поперечной релаксации наблюдали ранее в слабо-допированных манганитах также в предпереходной области. Объясняли это явление аномальной зарядовой динамикой, связанной с локальными структурными искажениями, возникающими при диффузии дырки вследствии эффекта Яна-Теллера.

Вообще говоря, зарядовая динамика в манганите должна сопровождаться спиновой. При диффузии дырки в модели двойного обмена будет меняться как зарядовое состояние ионов марганца, так и спиновое. Наиболее логично предположить, что в случае более тяжелого изотопа кислорода движение мостикового кислорода менее интенсивно (частота тепловых колебаний меньше), степень перекрытия орбиталей Op -Mn3d меньше, а частота перескока дырки сравнима с частотой ЯМР, в результате чего формируются антиферромагнитные (и зарядовые) флуктуации в предпереходной области, антиферромагнитное упорядочение ниже 150 К и плохая проводимость.

Наоборот, в LPCMO16, вследствие изменения степени подвижности иона кислорода, степень перекрытия орбиталей марганец- кислород больше, и частота перескока дырки существенно превышает частоту ЯМР. В этом случае следует ожидать переход в ферромагнитное состояние в области низких температур и металлическую проводимость, что и наблюдается.

Детальный анализ различных вкладов в скорость спин-спиновой релаксации в этом манганите позволил установить, что аномалия в поведении скорости релаксации для образца с более тяжелым изотопом кислорода связана со значительным ростом анизотропии флуктуирующих магнитных полей в области зарядового порядка.

Заключение В диссертационной работе выявлены локальные особенности электронной и кристаллической структуры, спиновой динамики, распределения сверхтонких полей и зарядового распределения в оксидах на основе переходных металлов (манганитов и ВТСП) вблизи переходов металлсверхпроводник, парамагнетик - антиферромагнетик, парамагнетик - ферромагнетик, полупроводник - металл методами ядерного магнитного резонанса и статической магнитной восприимчивости. Полученные экспериментальные данные открывают перспективы для создания новых микроскопических моделей, адекватно описывающих уникальные физические свойства этих сильнокоррелированных систем.

Получены следующие наиболее важные результаты.

1. Проведено детальное исследование дырочно-допированных таллиевых купратов на основе меди Tl2Ba2CanCun+1O6+2n (n =1,2) методом ЯМР на ядрах 205 63 Tl, Cu, O как в нормальном, так и в сверхпроводящем состояниях.

Идентифицированы соответствующие линии ЯМР, проанализировано поведение компонент тензора сдвигов резонансной частоты, выделены спиновые вклады в сдвиг ЯМР, проанализировано поведение спинрешеточной и спин-спиновой релаксации. Из анализа температурной зависимости спинового вклада в сдвиг линий установлено, что для этих оксидов при переходе в сверхпроводящее состояние спиновый вклад в сдвиг уменьшается, таким образом реализуется синглетный тип спаривания. Для недодопированных и оптимально допированных таллиевых оксидов обнаружено также уменьшение спинового вклада в сдвиг при понижении температуры в нормальной области, что в большинстве моделей связывают с псевдощелевым поведением спиновой восприимчивости. Определены энергия щели и ее зависимость от степени допирования. В рамках модели почти антиферромагнитной ферми-жидкости для системы Tl2Ba2CaCu2Oпроанализировано поведение спин-решеточной релаксации и спин-спиновой релаксации в нормальной области температур, получены характеристики спектра спиновых флуктуаций и построена обобщенная магнитная фазовая диаграмма этой системы.

63 2. На основе систематического анализа спектров ЯМР Cu, Cu, статической магнитной восприимчивости, спин-спиновой и спин-решеточной релаксации бесконечно-слойного антиферромагнетика SrCuO2 в упорядоченном состоянии получена температурная зависимость подрешеточной намагниченности. Показано, что исследуемое соединение является квази-двумерным гейзенберговским антиферромагнетиком.

Определены температура Нееля (442 К) и энергия активации остаточных дырочных носителей, сделаны оценки обменных взаимодействий.

3. Методом ЯМР проведено исследование спиновой восприимчивости и зарядового распределения в бесконечно-слойных электронно-допированных сверхпроводящих оксидах LaxSr1-xCuO2 с разной степенью допирования.

Показано, что при переходе в сверхпроводящее состояние в этих сверхпроводниках имеет место синглетный тип спаривания; сделаны оценки плотности электронных состояний на уровне Ферми, проанализировано дырочное распределение в CuO2 плоскостях.

4. Из детального анализа спектров ЯМР 55Mn в упорядоченном состоянии в манганитах на основе LaMnO3 установлено, что во всех изученных манганитах наблюдается микроскопическое фазовое расслоение – неоднородное магнитное состояние. Определены характеристики этих неоднородностей (магнитный порядок, зарядовое распределение, в ряде случаев- средний линейный размер, относительный объем).

5. Доказано существование области ближнего магнитного порядка, предшествующей переходу в антиферромагнитно упорядоченное состояние в слабо допированных манганитах LaMnO3+x. Из анализа температурных зависимостей скорости спин-решеточной релаксации на ядрах 139La в LaMnOопределены параметры спектра спиновых флуктуаций в области ближнего магнитного порядка: энергия активации, среднее флуктуирующее поле на позициях лантана. Показано, что спектр спиновых флуктуаций в парамагнитной области анизотропен: среднее значение флуктуирующего поля вдоль внешнего магнитного поля значительно больше, чем в перпендикулярном направлении.

6. Обнаружено значительное изменение (~103) в поведении скорости спин-спиновой релаксации в (La0.25Pr0.75)0.3Ca0.7MnO3 при замещении 16O 18O в области температур выше температуры Нееля. Это явление можно назвать динамическим изотоп-эффектом. Открытый эффект сравним с ранее обнаруженным статическим [14] по величине, но реализуется в большем температурном интервале. Показано, что наблюдаемый эффект связан с анизотропией спектра низкочастотных спиновых флуктуаций, управляемой внешним магнитным полем.

Основное содержание диссертации опубликовано в следующих работах:

А1. Михалев К.Н. Литвинов И.Е. Нигаматьянова З.Н. Якубовский А.Ю. Кауль 16 А.Р. Горбенко О. Ю. Кумагаи К. Фурукава Ю. Влияние O O изотопзамещения и магнитного поля на спиновую динамику в манганите (La0.25Pr0.75)0.7Ca0.3MnO3 по данным ЯМР La // Известия РАН. Серия физическая. 2007. Т. 71, С. 626-629.

А2. Mikhalev K. Pogudin A. Yakubovskii A. Kaul’ A. Gorbenko O. Kumagai K.

Furukawa Y. The influence of the 16O 18O isotope substitution on spin dynamics of (La0.25Pr0.75)0.7Ca0.3MnO3: 139La NMR data // JMMM. 2006. V.300. P.e118-e121.

А3. Лекомцев С.А. Михалев К.Н. Якубовский А.Ю. Кауль А.Р. Особенности низкочастотной спиновой динамики в манганите LaMnO3 по данным ЯМР La // ЖЭТФ. 2006. Т.129. С.761–767.

А4. Trokiner A. Verkhovskii S. Yakubovskii A. Kumagai K. Monod P. Mikhalev K.

Buzlukov A. Furukawa Y. Hur N. Cheong S.-W. Magnetic phase diagram of Nd0.5Sr0.5MnO3 probed by O NMR. // Phys. Rev. B. 2008. V.77. P.134436 132413.

А5. Михалев К.Н. Ребрин С.О. Геращенко А.П. Дьячкова Т.В. Низкочастотная спиновая динамика в бесконечно-слойном антиферромагнетике SrCuO2 по данным ЯМР 63,65Cu // Письма в ЖЭТФ. 2004. Т.80. C.614-618.

А6. Mikhalev K. Verkhovskii S. Gerashenko A. Mirmelstein A. Bobrovskii V.

Kumagai K. Furukawa Y. D’yachkowa T. Zainulin Yu. Temperature dependence of sublattice magnetization of the infinite-layer antiferromagnet SrCuO2 // Phys. Rev.

B. 2004. V.69. P.132415 -132418.

А7. Михалев К.Н. Лекомцев С.А. Геращенко А.П. Якубовский А.Ю. Кауль А.Р. Ближний магнитный порядок в LaMn(O1-xFx)3 по данным ЯМР 139La, 19F // Письма в ЖЭТФ. 2003. Т. 77. С.401-404.

А8. Лошкарева Н.Н. Михалев К.Н. Фогель И.А. Мостовщикова Е.В. Королев А.В. Солин Н.И. Сухоруков Ю.П. Наумов С.В. Костромитина Н.В. Балбашов А.М. Лукин Н.В. Влияние легирования церием на свойства монокристаллов LaMnO3 // ФММ. 2003. Т.95. С.23-30.

А9. Mikhalev K.N. Fogel’ I.A. Lekomtsev C. Gerashenko A.P. Yakubovskii A.Yu.

Kaul’ A.R. NMR probe of phase separation in lightly doped manganites // J. of Magnetism and Mag. Mat. 2003. V.258-259. P.268-270.

А10. Gerashenko A. Furukawa Y. Kumagai K. Mikhalev K. Verkhovskii S.

Yakubovskii A. Field- controlled magnetic phase separation in (La0.25Pr0.75)0.7Ca0.3MnO3 probed by Mn NMR // Phys. Rev. B. 2003. V.67. P.

184410-184414.

А11. Михалев К.Н. Лекомцев С.А. Геращенко А.П. Сериков В.В. Фогель И.А.

Кауль А.Р. Локальные особенности неоднородного магнитного состояния в LaMnO3 c отклонениями от стехиометрии по данным ЯМР 139La, 55Mn // ФММ.

2002. Т.93, С.1–10.

А12. Verkhovskii S. Mikhalev K. Gerashenko A. Piskunov Y. Kazantsev V.

Pages:     | 1 |   ...   | 2 | 3 || 5 |






© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»