WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

загрузка...
   Добро пожаловать!

Pages:     || 2 | 3 |

На правах рукописи

ПАШПЕКИН Александр Сергеевич ЭМИССИЯ ЗАРЯЖЕННЫХ ЧАСТИЦ НА НАЧАЛЬНЫХ СТАДИЯХ ВЗРЫВНОГО РАЗЛОЖЕНИЯ АЗИДА СЕРЕБРА Специальность 02.00.04 - физическая химия

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Кемерово 2008 2

Работа выполнена на кафедре физической химии ГОУ ВПО «Кемеровский госуниверситет».

Научный кандидат физико-математических наук руководитель: Митрофанов Анатолий Юрьевич Научный доктор физико-математических наук, профессор консультант Алукер Эдуард Давыдович Официальные доктор химических наук, профессор оппоненты: Михайлов Юрий Иванович кандидат физико-математических наук, Газенаур Екатерина Геннадьевна.

Ведущая Балтийский государственный технический университет организация: (Военмех),,г. Санкт-Петербург. к-33, ул. Фаворского, 1А

Защита диссертации состоится “14” марта 2008 г. в 10 часов на заседании совета по защите диссертаций Д 212.088.03 в Государственном образовательном учреждении высшего профессионального образования «Кемеровский государственный университет» (650043, г. Кемерово, ул.

Красная, 6).

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ГОУ ВПО «Кемеровский государственный университет».

Автореферат разослан “_4_” _февраля_ 2008 г.

Ученый секретарь диссертационного Совета Д 212.088.03 доктор химических наук, профессор Е. И. Кагакин 3

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность История исследований по физике взрыва насчитывает уже более века.

За это время сложились традиционные методические и методологические подходы, в основе которых лежит временная последовательность актуальных событий при взрыве: инициирование (обычно импульсное), т.е. воздействие, приводящее к запуску реакции взрывного разложения, индукционный период, в течение которого в образце не происходит существенного энерговыделения и, собственно, взрыв (быстрое энерговыделение, сопровождающееся диспергированием и испарением образца).

Явления на стадии собственно взрыва являются предметом изучения хорошо разработанной области исследований - физики детонационных и ударных волн.

Явления, происходящие на стадии инициирования, изучены в экспериментальном плане, в основном, только с точки зрения влияния параметров инициирующего импульса на вероятность взрыва и длительность индукционного периода.

Хуже всего обстоит дело с индукционным периодом. Уровень экспериментальной информации о процессах происходящих в образце в течение индукционного периода характеризует используемое иногда определение индукционного периода, как промежутка времени после инициирующего импульса, в течение которого в образце не происходит существенных изменений.

Совершенно очевидно, однако, что понимание физики процессов, происходящих на начальных стадиях зарождения и развития реакции взрывного разложения, т.е. во время воздействия инициирующего импульса и в течение индукционного периода, принципиально необходимо для построения полной и непротиворечивой картины такого сложного явления, как взрыв.

Кроме того, управление взрывной чувствительностью энергетических материалов, приобретающее все большее значение в связи с проблемами безопасности взрывчатых веществ, наиболее эффективно может быть осуществлено путем воздействия именно на эти стадии процесса.

Ясно, что поскольку актуальные процессы происходят в еще неразрушенном образце, то адекватное описание их на микроуровне в случае твердых энергетических материалов может быть дано только в рамках представлений современной физики твердого тела. Экспериментальное же исследование этих процессов, происходящих в образце во время инициирующего импульса и в течение индукционного периода, требует разработки новых экспериментальных подходов, обеспечивающих проведение исследований в реальном (10-10 – 10-6 с) масштабе времени.

Т.о. речь идет о формировании нового научного направления на стыке физики твердого тела и физики взрыва: физики предвзрывных явлений.

Начало теоретических исследований в этом направлении относится к 80 – 90 гг. прошлого века и связано с расчетами зонной структуры энергетических материалов и влияния на эту структуру деформации и точечных де фектов. Примерно в это же время было начато экспериментальное исследование предвзрывных процессов, основанное на использовании хорошо зарекомендовавших себя в радиационной физике методов импульсного радиолиза и фотолиза.

Результатом этих исследований явилось построение достаточно стройной и непротиворечивой картины начальных (твердофазных) стадий реакции взрывного разложения в азидах тяжелых металлов, являющихся традиционными модельными системами в исследованиях по физикохимии взрывчатых веществ и одновременно штатными инициирующими взрывчатыми веществами.

Однако, ряд достаточно принципиальных моментов моделей предвзрывных процессов в азидах тяжелых металлов (АТМ) не имеют в настоящее время достаточного экспериментального обоснования. Это относится, в частности, к генерации горячих электронов и дырок в процессе цепной реакции взрывного разложения, протекающей на твердофазной стадии процесса, и к значительному энерговыделению, наблюдаемому на начальных стадиях разлета продуктов взрыва. Экспериментальное обнаружение эффектов, подтверждающих эти положения моделей необходимо для оценки адекватности существующих моделей предвзрывных процессов. Это обстоятельство и обуславливает актуальность темы диссертационной работы, посвященной изучению эмиссии заряженных частиц на начальных стадиях взрывного разложения азида серебра.

Цель и задачи исследования.

Целью работы является поиск эффектов, которые можно было бы рассматривать как экспериментальное проявление генерации горячих электронов на твердофазной стадии реакции взрывного разложения и наличия существенного энерговыделения на начальных стадиях разлета продуктов взрыва азида серебра.

Достижение этой цели потребовало решения следующих задач.

1. Поиск внешней электронной эмиссии азида серебра на предвзрывной стадии – предвзрывной электронной эмиссии.

2. Изучение кинетики начальных стадий разлета продуктов взрыва азида серебра.

Решение этих задач потребовало разработки новых методических подходов, позволяющих осуществлять измерения кинетики разлета продуктов взрыва при малых базах разлета (<1 мм) и регистрацию эмиссии заряженных частиц с поверхности образца в условиях взрывных экспериментов.

Научная новизна.

1. Разработана методика измерения кинетики разлета продуктов взрыва азида серебра при малых базах разлета (<1 мм).

2. Разработана методика регистрации эмиссии заряженных частиц на предвзрывной стадии реакции взрывного разложения азида серебра.

3. Обнаружено, что на начальных стадиях разлета продуктов взрыва азида серебра характер их движения близок к равноускоренному.

4. Обнаружена предвзрывная электронная эмиссия азида серебра.

Научная и практическая значимость.

Научная значимость результатов работы заключается в экспериментальном подтверждении принципиальных положений модели взрывного разложения АТМ.

Обнаружение предвзрывной электронной эмиссии подтверждает генерацию горячих электронов в процессе цепной реакции взрывного разложения. Ускоренный характер разлета продуктов на начальных подтверждает наличие энерговыделения на этих стадиях.

Прикладная значимость работы определяется возможностью использования разработанных методических подходов для исследования практически важных взрывчатых веществ.

Защищаемые положения.

1. Методика исследования кинетики начальных стадий разлета продуктов взрыва азида серебра и предвзрывной эмиссии заряженных частиц.

2. Движение продуктов взрыва азида серебра на начальных стадиях разлета близко к равноускоренному.

3. Начальные (твердофазные) стадии реакции взрывного разложения азида серебра сопровождаются внешней электронной эмиссией Личный вклад автора.

Результаты, изложенные в диссертации, получены автором в совместной работе с сотрудниками кафедры физической химии Кемеровского госуниверситета и сотрудниками кемеровского филиала института химии твердого тела и механохимии сибирского отделения РАН, участие которых отражено в совместных публикациях. В совместных публикациях автору принадлежат результаты, сформулированные в разделе «защищаемые положения» и «основные результаты и выводы» данной работы.

Апробация работы.

Материалы диссертации доложены на Международной конференции "Физико-химические процессы в неорганических материалах", Кемерово, 2004, всероссийской конференции «Энергетические конденсированные системы», Черноголовка, 2004г, Международной конференции «VII Забабахинские научные чтения», Снежинск, 2005, Международной конференции «IX Забабахинские научные чтения», Снежинск, 2007.

Объем и структура диссертации Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка цитируемой литературы, включающего 134 наименования.

Общий объем диссертации 122 страницы текста, включающих 45 рисунков.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Первая глава представляет собой литературный обзор. Анализируются сведения по импульсному инициированию азидов тяжелых металлов (АТМ).

Приводятся литературные данные по предвзрывным явлениям в АТМ. Описаны экспериментальные данные по предвзрывной проводимости и предвзрывной люминесценции. Приведена модель звена цепной реакции и дива кансионная модель инициирования АТМ. Обсуждается энерговыделение на твердофазной стадии реакции взрывного разложения и стадии разлета продуктов взрыва.

На основе проведенного анализа обосновывается цель работы, и ставятся задачи исследования.

Во второй главе рассматриваются методика и техника эксперимента.

Дана краткая характеристика объектов исследования: использовались нитевидные кристаллы азида серебра с типичными размерами 0,10,0510 мм3.

Исследования проводились на образцах, отобранных по критерию максимальной прозрачности. Для всех исследованных образцов концентрация основных примесей (Fe, Si, Ca, Mg, Al и Na), определенная методами полярографии и комплексометрического анализа составляла 1016 - 1017 см-3.

Инициирование осуществлялось импульсами YAG:Nd3+ лазера (1064 нм, 30 пс) с плотностью энергии инициирования на образце 50 мДж/см2. Приведена функциональная схема лазерной установки и способ исследования кинетики взрывной проводимости, основанный на регистрации падения напряжения на входном сопротивлении осциллографа, включенном последовательно с образцом азида серебра в результате развития реакции взрывного разложения.

Описаны методы исследования кинетики разлета продуктов взрыва азида серебра: метод тестового разрядного промежутка и метод коллекторного электрода, основанные на замыкании межэлектродного промежутка разлетающимися продуктами реакции. Приводятся способы обработки полученных экспериментальных данных.

Третья глава посвящена изучению кинетики разлета продуктов взрыва в воздухе и в вакууме.

Принципиальная схема эксперимента представлена на врезке рис. 1. Использовалось два канала регистрации – опорный канал (O), позволяющий регистрировать токовый импульс в инициируемом образце и тестовый канал (T), позволяющий регистрировать токовый импульс в тестовом разрядном промежутке, возникающий при его замыкании разлетающимися продуктами взрыва. Сигналы с обоих каналов подавались на вход двулучевого осциллографа Tektronix TDS3032B. Напряжение на образце составляло 5 В, на разрядном промежутке 50 В. Временной сдвиг между опорным и тестовым сигналами определялся длительностью пролета продуктов взрыва до тестового разрядного промежутка.

Тестовый разрядный промежуток крепился на микрометрическом винте, что позволяло изменять базу пролета "l" с точностью порядка 0,02 мм. Проводилось две серии экспериментов: в воздухе при атмосферном давлении и в вакууме ~1 Па.

На рис. 1 представлены примеры токовых импульсов, регистрируемых по опорному и тестовому каналам для различных значений "l" при измерениях в воздухе. Нулевой момент времени на рис. 1 соответствует появлению реакции измерительных каналов на инициирующий лазерный импульс: им пульс фотопроводимости в опорном канале и импульс, обусловленный фотоэмиссией при засветке разрядного промежутка лазерным импульсом в тестовом канале. В связи с малой длительностью этих сигналов, они не могут быть представлены во временном масштабе, использованном на рис. 1.

1,а О Т hv l К 0,0,0,0 200 400 б 0,l=0,02мм 0,0,0,0 200 400 в 0,0,l=0,1мм t, нс 0,0 200 400 Рис 1. Кинетика токовых сигналов при взрыве нитевидного кристалла азида серебра в воздухе.

Инициирование лазерным импульсом 1064 нм, 30 пс, 50 мДж/см2.

а – опорный сигнал; б, в – тестовые сигналы при различных базах разлета.

На врезке: принципиальная схема эксперимента К – кристалл, О – опорный канал, Т тестовый канал, h – излучение лазера, l – база разлета.

Форма и амплитуда опорного сигнала (рис. 1а) как и следовало ожидать, не зависят от положения тестового разрядного промежутка.

U, отн. ед.

U, отн. ед.

U, отн. ед.

Начальная часть этого сигнала связана с предвзрывной проводимостью образца до начала его механического разрушения, а последующая часть – с проводимостью продуктов взрыва. Правильность этой интерпретации подтверждается сопоставлением положения и формы опорного и тестового сигналов (рис. 1): в тестовом сигнале (рис. 1 б, в) отсутствует предвзрывная часть и наблюдается только проводимость продуктов взрыва1, причем увеличение базы разлета "l" приводит к смещению тестового сигнала в сторону больших времен и уменьшению его амплитуды (рис. 1 б, в).

При взрыве в вакууме наблюдается качественно аналогичная картина (рис. 2), однако в тестовом канале появляется сигнал, совпадающий по времени с сигналом в опорном канале (первый пик на рис 2 б, в). Амплитуда сигнала в тестовом канале при измерениях в вакууме падает с увеличением базы разлета медленнее, чем в случае измерений на воздухе. Природа первого пика на рис. 2 б, в рассматривается в главе 4, второй же пик, как и в случае измерений на воздухе связан с замыканием тестового разрядного промежутка долетающими продуктами взрыва.

Pages:     || 2 | 3 |






© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»