WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

загрузка...
   Добро пожаловать!

Pages:     | 1 |   ...   | 2 | 3 || 5 |

Рис. 14. Дважды дифференциальное сечение резонансного неупругого рассеяния линейно поляризованного () фотона ориентированной молекулой HF для схем предполагаемого эксперимента (см. текст): а – Схема (а); б – Схема (б). 1 (2) – энергия падающего (рассеянного) фотона, угол рассеяния = 90°. Энергия 1– порога ионизации I1 = 692.70 эВ (расчет данной работы), ширина аппаратной гауссовой функции beam = 1.0 эВ. Отмечены области (1) и (3), соответствующие эмиссионным 114 1213 и 132 123 переходам.

Представлены результаты первых в научной практике расчетов абсолютных значений и форм дважды дифференциального сечения резонансного неупругого рассеяния линейно поляризованного фотона в области порога ионизации глубокой 1–орбитали неоноподобной молекулы HF. Результаты расчета представлены на Рис. 14. Как следует из рисунка, переход от схемы (а) к схеме (б) сопровождается заметным ориентационным эффектом – состояние 1 4 фотовозбуждения молекулы HF проявляется в длинноволновой (по энергии падающего фотона) области теоретического спектра в виде дополнительного ярко выраженного широкого резонанса неупругого рассеяния.

Рис. 15. K–спектр эмиссии неориентированной в пространстве молекулы HF при энергии падающего фотона 1 = 2 кэВ. Темные кружки – эксперимент работы [30] в относительных единицах, сплошная кривая – теоретический результат диссертации. Ширина аппаратной функции в эксперименте beam = 1.0 эВ.

Теоретический спектр привязан к экспериментальному по максимуму контура линии 114 1213 перехода. Сателлитная структура экспериментального спектра при энергии рассеянного фотона 2 678 эВ в диссертации не изучалась.

В силу отсутствия эксперимента по рассеянию фотона непосредственно в области порога ионизации 1–МО ориентированной в пространстве молекулы HF результаты расчета Раздела 4.2 носят предсказательный характер. Вместе с тем результаты нашего расчета после суммирования по типам ориентации молекулы при энергии падающего фотона 2 кэВ, намного превышающей энергию порога 1–ионизации, хорошо согласуются с единственными известными нам из опубликованной литературы экспериментальными результатами работы Окотруба и др. [30] по измерению K–эмиссионного спектра молекулы HF (Рис. 15).

КРАТКАЯ СВОДКА ОСНОВНЫХ РЕЗУЛЬТАТОВ И ВЫВОДОВ 1. Во втором порядке квантовомеханической теории возмущений разработаны многочастичный вариант нерелятивистской квантовой теории и методы расчета дважды дифференциального сечения резонансного неупругого рассеяния фотона атомом и атомным ионом в области порогов ионизации глубоких и субвалентных оболочек. Квантовая интерференция многочастичных эффектов, сопровождающих процесс поглощения фотона электронной оболочкой, учитывается структурой амплитуды вероятности рассеяния как в одноконфигурационном, так и в многоконфигурационном приближениях Хартри-Фока с использованием методов теории неприводимых тензорных операторов, теории обобщенных функций, теории неортогональных орбиталей и теории многих тел.

2. Теоретическое исследование абсолютных величин и формы дважды дифференциального сечения резонансного неупругого рассеяния линейно поляризованного фотона свободными легкими атомами с заполненными в основном состоянии оболочками (Ne, Ar) позволило, в частности, установить следующее.

Наряду с процессами конфигурационного взаимодействия, спин– орбитального и мультиплетного расщепления в промежуточных и конечных состояниях рассеяния, процессами двойного возбуждения/ионизации основного состояния атома, процессы радиальной релаксации существенно определяют абсолютные величины и форму ближней тонкой структуры дважды дифференциального сечения неупругого рассеяния в области энергии образования сателлитной K3,4–структуры K–эмиссионного спектра атома Ne и в области энергий образования сателлитной KV–структуры K– эмиссионного спектра атома Ar.

Вне области порога ионизации 1s–оболочки получено хорошее согласие с результатами эксперимента по измерению K-эмиссионного спектра атома Ne. Как в области порога ионизации 1s–оболочки, так и вне её получено хорошее согласие с результатами синхротронного эксперимента по измерению K–эмиссионного спектра атома Ar.

3. Теоретически исследовано влияние многочастичных и релятивистских эффектов на вероятность резонансного неупругого рассеяния линейно поляризованного фотона тяжелым атомом Xe в области K–порога ионизации. Показано, в частности, что:

– учет релятивистских эффектов приводит к ~ 12 % уменьшению абсолютных значений резонансной комптоновской и рэлеевской компонент полного дважды дифференциального сечения рассеяния;

– компоненты рассеяния в состояния дискретного спектра аномально– дисперсионного типа в сечении рассеяния практически не проявляются;

– процессы двойного возбуждения/ионизации основного состояния атома Xe существенно определяют абсолютные величины и структуру рэлеевской компоненты сечения рассеяния.

Результаты расчета носят предсказательный характер, а при энергии падающего фотона 34.42 кэВ хорошо согласуются с результатами синхротронного эксперимента по измерению абсолютных величин и формы дважды дифференциального сечения резонансного рассеяния фотона атомом Xe.

4. Процессы радиальной релаксации порождают дополнительные эмиссионные переходы между состояниями дискретного и сплошного спектров промежуточных и конечных состояний рассеяния фотона атомом.

На примере атома Ne показано, что в выражениях для амплитуд вероятности рассеяния появляются составляющие, описывающие:

– переходы электронов сплошного спектра промежуточного состояния рассеяния в конечные состояния рассеяния дискретного спектра. Эти переходы практически в 2 раза увеличивают вероятность рассеяния, рассчитанную без их учета;

– переходы электронов сплошного спектра конечного состояния рассеяния в бесконечную Ридберговскую серию промежуточных состояний рассеяния. Как результат, часть сплошного спектра уходит в область “тени”, не реализуясь как конечное состояние рассеяния. Это приводит к 10 – 15 % уменьшению вероятности рассеяния, рассчитанной без учета этих переходов.

5. В рамках квазиклассической аппроксимации нерелятивистской квантовой механики разработана аналитическая техника учета полноты набора (условия замкнутости) состояний однократного фотовозбуждения квантовой системы “атом (ион) фотон” при построении аномально-дисперсионной части дважды дифференциального сечения рассеяния в состояния дискретного спектра.

6. Теоретическое исследование абсолютных величин и формы дважды дифференциального сечения резонансного неупругого рассеяния линейно поляризованного фотона многозарядным положительным атомным ионом на примере неоноподобных ионов Si4+ и Ar8+ позволило, в частности, установить, что:

– переход от атома Ne к его изоэлектронной последовательности сопровождается качественной перестройкой геометрии поверхности дважды дифференциального сечения в области порога ионизации 1s–оболочки:

(а) энергетическая область резонансов рассеяния заметно расширяется;

(б) резонансы приобретают характер резонансов высокой интенсивности неупругого рассеяния через промежуточные состояния фотовозбуждения с большими силами осцилляторов;

– с увеличением заряда ядра неоноподобного иона заметно уменьшается относительный вклад сплошного спектра (резонансной K1,2-структуры сечения рассеяния) в полное сечение неупругого рассеяния.

7. Методами теории неприводимых тензорных операторов установлена аналитическая структура дважды дифференциального сечения неупругого контактного рассеяния линейно поляризованного фотона атомом вне рамок традиционно используемых в литературе дипольного и импульсного приближений. Показано, что переход от установленной структуры, в частности, к дипольному приближению для ненулевых углов рассеяния сильно изменяет не только абсолютные значения, но и геометрию поверхности контактной части сечения рассеяния в области порога ионизации глубокой оболочки атома.

8. На примере исследования полного дважды дифференциального сечения рассеяния линейно поляризованного фотона атомом Ne и неоноподобными ионами Ar8+, Ti12+ и Fe16+ теоретически предсказано существование вне областей аномально-дисперсионного рассеяния протяженной резонансной структуры сечения, обусловленной практически лишь контактным типом неупругого рассеяния. Показано, что переход к дипольному приближению с последующим игнорированием процессов радиальной релаксации приводит к исчезновению обнаруженных структур.

9. Теоретически исследована роль многочастичных эффектов при определении абсолютных величин и формы дважды дифференциального сечения резонансного неупругого рассеяния линейно поляризованного фотона в области порога ионизации субвалентной ns–оболочки на примере свободных атомов Ne (n = 2) и Ar (n = 3). Установлено, что:

– вероятность np ns эмиссионного перехода существенно определяется, прежде всего, процессами радиальной релаксации состояний рассеяния и межоболочечными корреляциями, учет которых в несколько раз уменьшает величину интенсивности резонансного комптоновского рассеяния, полученную в одноэлектронном приближении;

– вклады процессов тормозного излучения аномально-дисперсионного типа, контактного неупругого и рэлеевского рассеяния оказываются практически исчезающими и могут не учитываться при теоретической интерпретации эмиссионных спектров.

10. На примере атома Mn исследовано влияние мультиплетных и многочастичных эффектов на вероятность резонансного неупругого рассеяния линейно поляризованного фотона атомом с открытой оболочкой в основном состоянии в области K–порога ионизации. Установлено, в частности, что учет процессов спин–орбитального и мультиплетного расщепления и конфигурационного смешивания при описании волновых функций промежуточных состояний рассеяния существенно определяет абсолютные величины интенсивностей и протяженную структуру сечения рассеяния в области порога ионизации 1s–оболочки. Так, например, учет этих процессов приводит к заметному “плавлению” лидирующего 1s 4p резонанса теоретического спектра рассеяния одноконфигурационного приближения Хартри-Фока и, как результат, перераспределению интенсивности рассеяния между компонентами внутри каждого из мультиплетов.

В области порога ионизации 1s–оболочки результаты расчета сечения рассеяния носят предсказательный характер, а при энергии падающего фотона 9.5 кэВ находятся в хорошем согласии с результатами эксперимента по измерению K–эмиссионного спектра атома Mn.

11. Во втором порядке квантовомеханической теории возмущений разработаны многочастичный вариант нерелятивистской квантовой теории и методы расчета дважды дифференциального сечения резонансного неупругого рассеяния фотона ориентированной в пространстве линейной молекулой. Построение амплитуды вероятности рассеяния с учетом процессов радиальной релаксации молекулярных орбиталей в поле глубокой вакансии, процессов колебания ядер и оже– и радиационного распадов вакансий проведено в одноцентровом представлении волновых функций молекулярных орбиталей с использованием методов теории неприводимых тензорных операторов и теории неортогональных орбиталей.

12. Теоретическое исследование абсолютных величин и формы дважды дифференциального сечения резонансного неупругого рассеяния линейно поляризованного фотона ориентированной в пространстве линейной молекулой HF позволило, в частности, установить сильный ориентационный эффект при изменении схем предполагаемого эксперимента по неупругому рассеянию в области порога ионизации глубокой 1–молекулярной орбитали. Полученный результат подтверждает известный общий вывод теории молекулярных спектров о существовании ориентационного эффекта и конкретизирует его применительно к проблеме теоретического описания процесса резонансного неупругого рассеяния фотона ориентированной в пространстве линейной молекулой в газовой фазе.

В области порога ионизации 1–орбитали результаты расчета носят предсказательный характер, а при энергии падающего фотона 2 кэВ хорошо согласуются с результатами эксперимента по измерению K–эмиссионного спектра молекулы HF.

ЦИТИРОВАННАЯ ЛИТЕРАТУРА 1. Kao, C.–C. Optical design and performance of the inelastic scattering beamline at the National Synchrotron Light Source / C.–C. Kao, K.

Hmlinen, M. Krisch, et al // Rev. Sci. Instrum. – 1995. – V. 66. – P. 1699– 1702.

2. Kramers, H.A. Uber die Streuung von Strahlung durch Atome / H.A.

Kramers, W. Heisenberg // Zs. fur. Physik. – 1925. – V. 31. – P. 681–708.

3. Waller, I. Uber eine verallgemeinerte Streuungsformel / I. Waller // Zs. fur.

Physik. –1928. –V. 51. – P. 213–231.

4. Waller, I. Die Streuung kurzwelliger Strahlung durch Atome nach der Diracschen Strahlungstheorie / I. Waller // Zs. fur. Physik. – 1929. – V. 58. – P. 75–94.

5. MacDonald, M.A. Evolution of x–ray resonance Raman scattering into x–ray fluorescence from the excitation of xenon near the L3 edge / M.A.

MacDonald, S.H. Southworth, J.C. Levin, et al // Phys. Rev. A. – 1995. – V.

51. – P. 3598–3603.

6. itnik, M. Inelastic x–ray scattering in the vicinity of xenon L3 edge / M.

itnik, M. Kavi, K. Buar, A. Miheli, M. tuhec, J. Kokalj, J. Szlachetko // Phys. Rev. A. – 2007. – V. 76. – P. 2506–2515.

7. berg, T. Inelastic X-Ray Scattering Including Resonance Phenomena / T.

berg, J. Tulkki // Atomic Inner-Shell Physics / ed. by B. Crasemann. – New York-London : Plenum Press, 1985. – Chapter 10. – P. 419–463.

8. Schmidt, V. Photoionization of atoms using synchrotron radiation / V.

Schmidt // Rep. Prog. Phys. – 1992. – V. 55. – P. 1483–1659.

9. Raboud, P.-A. Energy-dependent KL double photoexcitation of argon / P.-A.

Raboud, M. Berset, J.-Cl. Dousse, et al // Phys. Rev. A. – 2002. – V. 65. – P.

1–8.

10. Daido, H. Review of soft X-ray laser researches and developments / H. Daido // Rep. Prog. Phys. – 2002. – V. 65. – P. 1513–1576.

11. Dunn, J. Picosecond-laser-driven gas puff neonlike argon x-ray laser / J.

Dunn, R.F. Smith, J. Nilsen, et al // J. Opt. Soc. Am. B. – 2003. – V. 20. – P.

203–207.

12. Kawanaka, N. Iron Fluorescent Line Emission from Black Hole Accretion Disks with Magnetic Reconnection-Heated Corona / N. Kawanaka, S.

Mineshige, K. Iwasawa // Astrophys. J. – 2005. – V. 635. – P. 167–172.

13. Lepson, J.K. Emission-Line Spectra of Ar IX-Ar XVI in the Soft X-Ray Region 20–50 / J.K. Lepson, P. Beiersdorfer, E. Behar, et al // Astrophys. J.

– 2003. – V. 590. – P. 604–617.

14. Hugtenburg, R. P. Anomalous Rayleigh scattering with dillute concentrations of elements of biological importance / R. P. Hugtenburg, D. A. Bradley // Nucl. Instr. Meth. Phys. Res. B. – 2004. – V. 213. – P. 552–555.

Pages:     | 1 |   ...   | 2 | 3 || 5 |






© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»