WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

загрузка...
   Добро пожаловать!

Pages:     | 1 | 2 || 4 | 5 |

Показано, что переход к дипольному приближению при теоретическом описании оператора контактного перехода с последующим игнорированием процессов радиальной релаксации приводит к исчезновению обнаруженных структур. Переход в конечное состояние рассеяния сопровождается многочастичным эффектом радиальной релаксации волновых функций электронов атомного остатка и возбужденных состояний в хартри-фоковском поле 1s–вакансии – эффект приводит практически к двукратному уменьшению вероятности прямого перехода, рассчитанной в приближении Хартри-Фока на волновых функциях электронов “неперестроенного” атомного остатка. Теряемая таким образом вероятность перехода восстанавливается, прежде всего, через учет процессов кратного возбуждения/ионизации основного состояния атома. В диссертации мы ограничились рассмотрением процессов двойного возбуждения/ионизации и на примере атома Ne учли эффект дополнительного возбуждения валентной 2p–оболочки основного состояния. Результаты нерелятивистского расчета протяженной структуры дважды дифференциального сечения резонансного неупругого контактного рассеяния фотона в области порога ионизации 1s– оболочки атома Ne приведены на Рис. 8,9.

Рис. 9. См. Рис. 8 при 1 = 1325 эВ. Сплошная кривая – расчет вне рамок дипольного приближения с учетом эффекта радиальной релаксации (ЭРР); штриховая кривая – дипольное приближение с учетом ЭРР. Is = 1 – I1s, где энергия порога ионизации 1s–оболочки I1s = 868.40 эВ (расчет диссертации). Дана идентификация 1s ml резонансов рассеяния.

Надежность полученных теоретических результатов продемонстрирована (Рис. 10) хорошим их согласием с результатами синхротронного эксперимента Джунга и др. [22] по исследованию комптоновского и рэлеевского рассеяния фотона свободным атомом Ne в далекой запороговой области рассеяния.

Рис. 10. Дважды дифференциальное сечение рассеяния неполяризованного фотона атомом неона при энергии падающего фотона 1 = 22 кэВ. Теория диссертации:

открытые кружки, треугольники вниз и треугольники вверх – вклады 2p l, 2s l и 1s l переходов, соответственно; квадраты – вклад рэлеевского рассеяния; сплошная кривая – суммарное сечение. Черные кружки – синхротронный эксперимент [22] (выполнен в относительных единицах). Угол рассеяния = 90°, ширина аппаратной функции beam = 375 эВ [22], 2 – энергия рассеянного фотона, КР – комптоновское рассеяние, РР – рэлеевское рассеяние.

Экспериментальный спектр привязан к теоретическому максимуму РР–структуры спектра рассеяния.

В Разделе 3.3 теория, развитая во второй Главе распространена на случай тяжелого атома: теоретически исследовано влияние многочастичных и релятивистских эффектов на абсолютные величины и форму дважды дифференциального сечения резонансного рассеяния линейно поляризованного фотона свободным атомом 54Xe в области порога ионизации 1s–оболочки.

Рис. 11. Дважды дифференциальное сечение резонансного рассеяния линейно поляризованного () фотона атомом ксенона при энергии падающего фотона 1 = 34.42 кэВ. Открытые кружки – синхротронный эксперимент (в абсолютных единицах) работы [25]. Теория диссертации: штриховая кривая – вклад резонансного комптоновского рассеяния (эмиссионные переходы L:

1s 2p; M: 1s 3p; N: 1s 4p); точки кривая – вклад контактного комптоновского рассеяния (ККР); мелкий штрих кривая – вклад рэлеевского рассеяния (РР); сплошная кривая – суммарное сечение. 2 – энергия рассеянного фотона, угол рассеяния = 90°. Ширина аппаратной функции beam = 320 эВ [25], для комптоновских структур сечения наблюдаемая ширина K–уровня 1s = beam, для рэлеевской – естественная ширина рентгеновского K– уровня 1s = 11.49 эВ.

Расчеты выполнены в дипольном приближении для аномальнодисперсионной и импульсном приближении для контактной частей полной амплитуды вероятности неупругого рассеяния. Вклад упругой (рэлеевской) компоненты процесса рассеяния учтен методами работы [23]. Учтены процессы радиальной релаксации электронных оболочек, спин-орбитального расщепления, двойного возбуждения/ионизации основного состояния атома, а также оже- и радиационного распадов образующихся остовных вакансий.

Релятивистские эффекты учтены на основе результатов работы [24] как переход от нерелятивистских хартри-фоковских к релятивистским диракхартри-фоковским волновым функциям одночастичных состояний рассеяния при построении амплитуды вероятности процесса.

Результаты расчета протяженной структуры носят предсказательный характер, а при энергии падающего фотона 34.42 кэВ (Рис. 11) находятся в хорошем согласии с результатами синхротронного эксперимента Червинского и др. [25] по измерению абсолютных величин и формы дважды дифференциального сечения резонансного рассеяния линейно поляризованного фотона атомом ксенона.

В результате исследования установлено следующее. Процессы радиальной релаксации электронных оболочек промежуточных состояний рассеяния в хартри-фоковском поле глубокой 1s–вакансии практически в два раза уменьшает абсолютные значения (не изменяя при этом геометрии поверхности) резонансной комптоновской и упругой (рэлеевской) компонент протяженной структуры полного дважды дифференциального сечения резонансного рассеяния линейно поляризованного фотона в области порога ионизации 1s–оболочки атома Xe, рассчитанные без его учета. Учет релятивистских эффектов дополнительно на ~12 % уменьшает интенсивность этих компонент. При этом, компоненты резонансного рассеяния Ландсберга–Мандельштама–Рамана (переходы в состояния дискретного спектра) в сечении рассеяния практически не проявляются.

Процессы двойного возбуждения/ионизации основного состояния атома существенно определяют абсолютные величины и структуру упругой компоненты сечения рассеяния фотона атомом Xe в области порога ионизации 1s–оболочки.

В Разделе 3.4 в рамках разработанной теории на примере атома марганца (одна заполненная наполовину субвалентная 3d5–оболочка) впервые проведено теоретическое исследование роли мультиплетных и многочастичных эффектов в определении абсолютных величин и формы дважды дифференциального сечения резонансного неупругого рассеяния линейно поляризованного фотона свободным атомом с открытой оболочкой в основном состоянии в области энергий K–порога ионизации. Выбор атома Mn в качестве объекта исследования обусловлен, прежде всего, существованием недавней и достаточно полной по исследованию экспериментальной работы Джоннарда и др. [26] по измерению эмиссионного K–спектра этого атома, что позволило провести тестирование развиваемых в диссертации теории и методов расчета для атома с открытой оболочкой в основном состоянии. Расчеты выполнены с учетом процессов радиальной релаксации электронных оболочек, спин-орбитального и мультиплетного расщепления, конфигурационного смешивания в промежуточных состояниях рассеяния, а также оже– и радиационного распадов образующихся вакансий. Результаты расчета протяженной Рис. 12. Дважды дифференциальное сечение резонансного неупругого рассеяния линейно поляризованного () фотона атомом марганца при энергии падающего фотона 1 = 9.5 кэВ. 2 – энергия рассеянного фотона, угол рассеяния = 90°.

Константа спин-орбитального расщепления 2p1/2,3/2–оболочки SO = 11.115 эВ.

Ширина аппаратной функции beam = 4.545 эВ [26]. Темные кружки – эксперимент работы [26] в относительных единицах, сплошная кривая – теоретический расчет диссертации. Экспериментальный спектр привязан к теоретическому по максимуму K1–линии спектра эмиссии.

структуры сечения носят предсказательный характер, а при энергии падающего фотона 1 = 9.5 кэВ (Рис. 12) находятся в хорошем согласии с результатами вышеуказанного эксперимента.

Из результатов расчета, в частности, следует, что процессы мультиплетного расщепления, обусловленные присутствием открытой 3d5– оболочки, и конфигурационного смешивания при описании волновых функций промежуточных 1s 4p состояний рассеяния существенно определяют абсолютные величины интенсивностей и структуру наиболее ярких резонансов спектра неупругого рассеяния фотона атомом марганца в области порога ионизации 1s–оболочки.

В Разделе 4.1.1 ЧЕТВЕРТОЙ главы получены результаты первых в научной практике теоретических исследований роли многочастичных эффектов в процессе резонансного неупругого рассеяния фотона многозарядным положительным атомным ионом в области K–порога ионизации.

Рассчитаны абсолютные величины и форма дважды дифференциальных сечений рассеяния линейно поляризованного фотона для неоноподобных ионов Si4+ и Ar8+. Учтены процессы радиальной релаксации электронных оболочек в поле глубокой вакансии, спин-орбитального расщепления 2p–оболочки, а также эффект стабилизации глубокой вакансии. Таковым назван эффект увеличения времени жизни глубокой вакансии за счет сокращения числа разрешенных по симметрии радиационных и автоионизационных (оже–типа) каналов распада глубокой вакансии при переходе от нейтрального атома к его многозарядному положительному иону. При построении амплитуды вероятности рассеяния на основе развитого в диссертации прецизионного аналитического метода соблюдено общее квантовомеханическое требование учета полноты набора состояний однократного фотовозбуждения квантовой системы “ионфотон”.

Результаты расчета (для иона Ar8+) представлены на Рис. 13, носят предсказательный характер. Из полученных результатов, в частности, следует, что формальное игнорирование многочастичного эффекта стабилизации глубокой вакансии при переходе от нейтрального атома к его многозарядному положительному иону заметно сократит теоретические интервалы “окон прозрачности” (окрестности минимумов сечения рассеяния на Рис. 13) по энергиям падающего и рассеянного фотонов. Показано, что эффект стабилизации глубокой вакансии для многозарядного положительного иона оказывается доминирующим над эффектом радиальной релаксации электронных оболочек в поле глубокой вакансии.

В Разделе 4.1.2 теоретически исследовано резонансное неупругое контактное рассеяние фотона многозарядными неоноподобными ионами Ar8+, Ti12+ и Fe16+. Для амплитуды вероятности рассеяния использовано аналитическое выражение, полученное вне рамок дипольного и импульсного приближений для нерелятивистского оператора контактного перехода.

Учтены процессы радиальной релаксации одноэлектронных состояний в поле глубокой 1s–вакансии. На примере данного исследования обнаружено, в частности, следующее: как и в случае нейтрального атома вне энергетических областей аномально-дисперсионного рассеяния возникают ярко выраженные протяженные резонансные структуры сечения рассеяния, обусловленные практически лишь контактным типом неупругого рассеяния. При этом увеличение заряда ядра неоноподобного иона приводит к заметному расширению энергетической области резонансов рассеяния и увеличению их интенсивности. Более того, при увеличении заряда ядра иона резко падает относительный вклад сплошного спектра в полное сечение процесса.

Рис. 13. Дважды дифференциальное сечение резонансного неупругого рассеяния линейно поляризованного () фотона неоноподобным ионом Ar8+ в области порога ионизации 1s–оболочки (I1s = 3380.838 эВ; нерелятивистский расчет диссертации).

Учтены 1s mp фотовозбуждения для m от 3 до. 1s = 0.59 эВ, beam = 0.65 эВ, SO = 2.150 эВ. С целью лучшего “разрешения” K1,2–структуры сечения рассеяния резонансы для m = 3, 4, 5 не показаны. Угол рассеяния = 90°. 1 (2) – энергия падающего (рассеянного) фотона.

При измерении спектральных характеристик многоэлектронных систем, не обладающих сферической симметрией основного состояния и предварительно выстроенных относительно вектора поляризации падающего на систему фотона, следует ожидать проявления ориентационных эффектов.

Это общее следствие теории молекулярных спектров [27] исследуется в Разделе 4.2 ЧЕТВЕРТОЙ главы диссертации на примере построения многочастичного варианта нерелятивистской квантовой теории и методов расчета дважды дифференциального сечения процесса резонансного неупругого рассеяния линейно поляризованного фотона ориентированной в пространстве линейной молекулой фтороводорода (HF) в газовой фазе.

Построение аналитической структуры дважды дифференциального сечения процесса проведено в представлении одноцентрового [28] нерелятивистского описания –волновых функций молекулярных n орбиталей (МО):

n = alnPl n (r)Yl µ(, ).

r l Здесь n – главное квантовое число, нумерующее состояния – симметрии МО, – спиновая часть волновой функции, aln – весовые коэффициенты базисных функций, Pl n (r) – радиальная и Yl µ(, ) – угловая части базисной волновой функции l–симметрии с фиксированным (для линейной молекулы) значением µ–проекции момента импульса на ось квантования OZ (ось молекулы) и r,, – сферические координаты.

При расчете матричных элементов оператора радиационного перехода учтены процессы радиальной релаксации волновых функций остовных и возбужденных электронов состояний рассеяния в полях образующихся остовных вакансий, эффекты колебания ядер и оже– и радиационного распадов вакансий. При этом аналитическая структура амплитуд вероятности переходов воспроизводит тот известный теоретический факт [29], что в молекулах эффект релаксации в поле глубокой вакансии носит не только атомный, но и молекулярный характер: появление глубокой вакансии приводит к изменению состава и степени участия атомных l–компонент в волновой функции МО. При расчете волновых функций возбужденных состояний реализован метод работы автора [А1]. Дано описание используемых при расчетах типов ориентации рассеивающей фотон линейной молекулы (схемы предполагаемого эксперимента): схема (a) – ось молекулы сонаправлена оси квантования OZ, перпендикулярна векторам r r поляризации падающего (e1 ) и рассеянного (e2) фотонов и лежит в плоскости рассеяния параллельно волновому вектору падающего фотона; схема (б) – ось молекулы сонаправлена оси квантования OZ, параллельна векторам поляризации падающего и рассеянного фотонов и перпендикулярна плоскости рассеяния. В схеме (a) после поглощения фотона глубокой 12– МО молекулы HF фиксируется –симметрия волновой функции r возбужденной МО промежуточного и конечного состояний рассеяния (D – оператор радиационного перехода):

r r r e1,2 = (1;0;0) (e1,2 D)= DX = (D-1 - D+1), что определяет появление абсорбционной и эмиссионной амплитуд вероятности перехода 1 D±1 (n, ) и 1 D±1 1, соответственно. В схеме (б) фиксируется –симметрия волновой функции возбужденной МО промежуточного и конечного состояний рассеяния:

r r r e1,2 = (0;0;1) (e1,2 D)= DZ = D0, что определяет появление абсорбционной и эмиссионной амплитуд вероятности перехода 1 D0 (n, ) и 1 D0 3, соответственно.

Pages:     | 1 | 2 || 4 | 5 |






© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»