WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

загрузка...
   Добро пожаловать!

Pages:     | 1 || 3 | 4 |   ...   | 5 |

13. 10-я Международная конференция по электронной спектроскопии и структуре: Парана, Бразилия, август–сентябрь 2006.

14. 25-я Международная конференция по фотонным, электронным и атомным столкновениям: Фрейбург, Германия, июль 2007.

СТРУКТУРА ДИССЕРТАЦИИ Диссертация состоит из Введения, 4-х глав, Заключения, изложена на 336 страницах машинописного текста, включая 60 рисунков, 12 таблиц и библиографию из 255 наименований.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИИ Во Введении обоснована актуальность и новизна данного исследования. Поставлена цель и научные задачи, решаемые в диссертации.

Кратко охарактеризован личный вклад автора в научные результаты, полученные в диссертации. Сформулированы основные научные результаты и положения, выносимые на защиту.

В ПЕРВОЙ главе дан краткий обзор работ, посвященных теоретическому и экспериментальному исследованию процесса резонансного неупругого рассеяния фотона многоэлектронной системой. Цель обзора – охарактеризовать современное состояние исследований и продемонстрировать актуальность решаемых в диссертации задач. Основное внимание уделено теоретическим моделям описания процесса в области энергий рассеиваемого фотона = I ± 200 эВ (I – энергия порога ионизации глубокой I–оболочки многоэлектронной системы) – основной области действия многочастичных эффектов. Проведенный анализ результатов исследований приводит к основному выводу – для снятия 50 % и более расхождений с существующими моделями теоретического описания экспериментальных спектров необходим выход за рамки одноэлектронного приближения с целью учета многочастичных эффектов, сопровождающих рождение промежуточных и конечных состояний неупругого рассеяния.

Во ВТОРОЙ главе диссертации проводится построение многочастичного варианта нерелятивистской квантовой теории и методов расчета спектров резонансного неупругого рассеяния фотона в области энергий порогов ионизации глубоких и субвалентных оболочек атома и многозарядного положительного атомного иона. Представлены результаты первого теоретического исследования общей аналитической структуры дважды дифференциального сечения контактного неупругого рассеяния фотона многоэлектронным атомом вне рамок дипольного и импульсного приближений. Эти результаты получены методами теории неприводимых тензорных операторов и позволяют (см. раздел 3.2.1) учитывать широкий спектр многочастичных эффектов.

Построение аналитической структуры дважды дифференциального сечения неупругого рассеяния осуществлено в два этапа. На первом этапе аналитическая структура аномально-дисперсионной и контактной частей дважды дифференциального сечения процесса в представлении вторичного квантования электромагнитного поля конкретизирована для многоэлектронного атома. На втором этапе получено окончательное выражение для полного (включая упругое – Рэлеевское [15] – рассеяние) дважды дифференциального сечения процесса рассеяния фотона атомом.

ТРЕТЬЯ глава диссертации посвящена теоретическому исследованию спектров резонансного неупругого рассеяния фотона свободными атомами в области энергий порогов ионизации глубоких и субвалентных оболочек.

Расчеты проведены для атомов с заполненными в основном состоянии электронными оболочками (10Ne, 18Ar, 54Xe) и атомом с одной незаполненной оболочкой (25Mn).

В разделах 3.1.1–3.1.3 диссертации проведено первое теоретическое исследование роли широкой иерархии многочастичных эффектов в процессе резонансного неупругого (Ландсберга–Мандельштама–Рамана– 10 Комптона [16–18]) рассеяния фотона свободными атомами Ne и Ar в областях энергий K–, KL23– и KM23–порогов ионизации.

При расчетах абсолютных величин дважды дифференциального сечения рассеяния учтены процессы радиальной релаксации электронных оболочек, спин-орбитального и мультиплетного расщепления, конфигурационного смешивания в состояниях двойного возбуждения атома, а также оже– и радиационного распадов образующихся вакансий. На примере атома Ne установлены природа и роль дополнительных эмиссионных переходов между промежуточными и конечными состояниями рассеяния, полученными в разных хартри-фоковских полях. Эти переходы, в свою очередь, существенно определяет абсолютные величины и форму дважды дифференциального сечения рассеяния в области энергий K-порога ионизации атома. Именно, установлено, что переходы сплошного спектра промежуточных состояний в дискретный спектр конечных состояний неупругого рассеяния практически в два раза увеличивают вероятность эмиссии в области энергий порога ионизации глубокой оболочки, рассчитанную без учета этих переходов. Переходы сплошного спектра конечных состояний в бесконечную ридберговскую серию промежуточных состояний неупругого рассеяния на 10 – 15 % уменьшают вероятность эмиссии, рассчитанную без учета этих переходов.

Результаты расчета спектров резонансного неупругого рассеяния, представленные на Рис. 1, носят предсказательный характер. Роль процессов радиальной релаксации электронных оболочек и дополнительных эмиссионных переходов в формировании структуры спектра неупругого рассеяния атома 10Ne показана на Рис. 2.

При энергии падающего фотона 5.41 кэВ результаты нашего расчета находятся в хорошем согласии (Рис. 3) с результатами эксперимента Кески- Рис. 1. Дважды дифференциальное сечение (размерность r02 /(эВстерадиан);

r02 = 7.94110–26 см2) резонансного неупругого рассеяния линейно поляризованного (перпендикулярно плоскости рассеяния, ) фотона в области K–порога ионизации:

(а) атом неона (I1s = 868.399 эВ), 1 (2) – энергия падающего (рассеянного) фотона. Значения ширин и параметра спин-орбитального расщепления:

Ne Ne Ne beam = 0.2 эВ, 1s = 0.23 эВ, SO = 0.094 эВ; (б) атом аргона (I1s = 3206.26 эВ, Ar Ar beam = 1.3 эВ, 1s = 0.69 эВ, Ar = 0.179 эВ). Протяженная структура сечения при SO 2 = 1 в случае атома аргона соответствует упругому рассеянию фотона на угол = 90°.

Рахконена [19] по измерению K–эмиссионного спектра атома неона. Из наших результатов, в частности, следует, что с увеличением энергии падающего фотона роль процессов радиальной релаксации в определении абсолютных величин дважды дифференциального сечения неупругого резонансного рассеяния падает, что определяет особенности эволюции протяженных структур сечения в K–эмиссионный спектр атома Ne.

В случае атома аргона при энергиях падающего фотона 3199.2 и 3245.9 эВ результаты расчета находятся в хорошем согласии (Рис. 4) с результатами синхротронного эксперимента Делатта и др. [20] по измерению K– эмиссионного спектра.

Рис. 2. Роль дополнительных эмиссионных переходов (ДЭП) при резонансном неупругом рассеянии линейно поляризованного фотона атомом неона:

(а) ландсберг–мандельштам–рамановское рассеяние в состояния дискретного спектра для главного квантового числа m = 3, 4, 5. Открытые треугольники – расчет без учета эффектов радиальной релаксации (ЭРР); открытые кружки – с учетом ЭРР; сплошная кривая – с учетом ЭРР и ДЭП. 2 – энергия рассеянного фотона. Значения ширин и параметра спин-орбитального расщепления: beam = 0.20 эВ, 1s = 0.23 эВ, SO = 0.эВ. Угол рассеяния = 90°. Энергия падающего фотона фиксирована величиной 1 = 868.5 эВ;

(б) резонансное (аномально–дисперсионное) комптоновское рассеяние в состояния сплошного спектра в области проявления лидирующего 1s 3p резонанса промежуточного состояния рассеяния. Энергия падающего фотона фиксирована величиной 1 = 865.6 эВ. Значения ширин, параметра SO, угла и обозначения такие же, как на Рис. 2а.

При этом наряду с процессом радиальной релаксации, процессы конфигурационного смешивания в начальном и промежуточном состояниях рассеяния существенно определяют абсолютные величины и форму сечения неупругого рассеяния, прежде всего, в области лидирующих резонансов ландсберг–мандельштам–рамановского и резонансного комптоновского рассеяния. Полученное согласие теории с экспериментом дает основание полагать, что структуры для непосредственно аномально–дисперсионных областей рассеяния на Рис. 1 хорошо предсказывают результаты будущих экспериментов.

В разделе 3.1.4 мы распространяем теорию и методы расчета разделов 3.1.1–3.1.3 на область мягкого рентгеновского и вакуумного ультрафиолетового диапазона (энергии фотонов от 10 до 80 эВ) – область порогов ионизации валентных и субвалентных оболочек свободных атомов.

Впервые теоретически исследована роль многочастичных эффектов радиальной релаксации, межоболочечных корреляций, спин-орбитального расщепления и тормозного излучения в определении абсолютных величин и формы дважды дифференциального сечения резонансного неупругого рассеяния линейно поляризованного фотона в случае областей L1 (Ne)– и M1 (Ar)–порогов ионизации субвалентной оболочки атома (Рис. 5).

Установлено, что вероятность np ns эмиссионного перехода в исследуемых областях энергий падающего фотона существенно определяется, прежде всего, процессами радиальной релаксации состояний рассеяния и межоболочечных корреляций, учет которых в несколько раз уменьшает интенсивность резонансного комптоновского рассеяния, полученную в одноэлектронном приближении “замороженного остова”.

Более того, в случае атома Ar учет эффекта межоболочечных корреляций приводит и к заметному качественному изменению геометрии теоретического сечения рассеяния – образованию глубокого минимума сечения в области порога ионизации (Рис. 6). Этот результат качественно воспроизводит таковой, теоретически предсказанный и интерпретированный в работе Амусьи и др. [21] при исследовании спектра поглощения фотона атомом Ar в области порога ионизации субвалентной 3s–оболочки.

Установлено, что вклады процессов тормозного излучения аномально– дисперсионного типа, контактного неупругого и упругого рэлеевского рассеяния в исследованных областях энергий фотонов оказываются практически подавленными и могут не учитываться при теоретической интерпретации эмиссионных спектров.

В разделе 3.2.1 на примере атома неона представлены результаты первого теоретического исследования дважды дифференциального сечения контактного неупругого рассеяния фотона свободным атомом в области порога ионизации глубокой оболочки вне рамок широко используемых в научной литературе дипольного [7] и импульсного [22] приближений.

Рис. 3. K–эмиссионный спектр атома неона: K1,2 – основной и K3,4 – сателлитный эмиссионные спектры. Открытые кружки – эксперимент [19] (выполнен в относительных единицах; энергия возбуждающего спектр линейно поляризованного () фотона 1 = 5410.17 эВ – K линия атома Cr). Сплошная кривая – теория диссертации: K1,2 – при 1s = 0.50 эВ и K3,4 – при 1s = 0.60 эВ. beam = 0.20 эВ, SO = 0.094 эВ. 2 – энергия рассеянного фотона.

Экспериментальный спектр привязан к теоретическому по максимуму K3– линии сателлитной части спектра эмиссии.

Рис. 4. K–эмиссионный спектр атома аргона при энергиях падающего линейно поляризованного () фотона: (a) 1 = 3199.2 эВ и (б) 1 = 3245.9 эВ. Открытые кружки – синхротронный эксперимент работы [20] (выполнен в относительных единицах).

Сплошная кривая – теория диссертации: (a) 1s = 0.69 eV, (б) 1s = 1.29 eV (K1,3), 1.60 eV (KV). beam = 1.30 эВ, SO = 0.179 эВ. ЛМРР – ландсберг–мандельштам–рамановское рассеяние, РКР – резонансное комптоновское рассеяние, РР – рэлеевское (упругое) рассеяние. 2 – энергия рассеянного фотона. Экспериментальные спектры привязаны к теоретическим по максимуму (а) ЛМРР–структуры и (б) K1,3–линии эмиссионного спектра.

Рис. 5. Дважды дифференциальное сечение резонансного неупругого рассеяния линейно поляризованного () фотона атомом аргона в области M1–порога ионизации I3s = 33.192 эВ. Значения j = 1/2, 3/2 соответствуют 3s fp1/2,3/2 переходам, где f – уровень Ферми. Учтены эффекты радиальной релаксации, межоболочечных корреляций и спин-орбитального расщепления 3p–оболочки ( Ar = 0.179 эВ).

SO 3s = beam = 0.137 эВ. 1 (2) – энергия падающего (рассеянного) фотона.

Рис. 6. Роль эффектов радиальной релаксации (ЭРР) и межоболочечных корреляций (ЭМК) при резонансном неупругом рассеянии линейно поляризованного () фотона атомом аргона в области энергии M1–порога ионизации. 1 – одноконфигурационное приближение Хартри-Фока (ОПХФ) без учета ЭРР и ЭМК; 2 – ОПХФ с учетом ЭРР; – учтены ЭРР и ЭМК. Энергия рассеянного фотона 2 = 18.41 эВ (резонансное значение 2 для j = 3/2 на Рис. 5). Значения ширин и константы SO такие же, как на Рис. 5.

Показано (Рис. 7), что переход от установленной структуры, в частности, к дипольному приближению при теоретическом описании контактной части сечения для ненулевых углов рассеяния в рентгеновском диапазоне энергий падающего и рассеянного фотонов сильно изменяет не только абсолютные значения, но и геометрию поверхности сечения.

Рис. 7. Контактная часть дважды дифференциального сечения неупругого рассеяния линейно поляризованного () фотона атомом неона в области K– порога ионизации. Сплошная кривая – расчет вне рамок дипольного приближения; точки – расчет в дипольном приближении. 2 – энергия рассеянного фотона. Угол рассеяния = 90°, энергия падающего фотона фиксирована величиной 1 = 880 эВ. Скачок сечения – вклад в рассеяние от субвалентной 2s–оболочки. Вклад 1s–оболочки в данной области энергий исчезающе мал.

В разделах 3.2.2 и 3.2.3 мы конкретизируем аналитические результаты предыдущего раздела как в области порога ионизации глубокой оболочки атома Ne, так и в далекой запороговой области Комптоновского рассеяния.

Впервые установлено существование резонансной ландсберг-мандельштамрамановской структуры дважды дифференциального сечения неупругого рассеяния в области порога ионизации глубокой 1s–оболочки, обусловленной практически лишь контактным типом неупругого рассеяния.

В разделе 3.2.3 на примере теоретического исследования процесса неупругого контактного рассеяния линейно поляризованного фотона атомом Ne установлено следующее. Вне энергетических областей образования аномально–дисперсионных эмиссионных структур возникают ярко выраженные протяженные резонансные структуры сечения рассеяния, обусловленные практически лишь контактным типом неупругого рассеяния.

Рис. 8. Дважды дифференциальное сечение резонансного неупругого контактного рассеяния линейно поляризованного () фотона атомом неона вне области образования аномально–дисперсионных эмиссионных структур. Расчет проведен вне рамок дипольного и импульсного приближений для оператора контактного перехода с учетом эффекта радиальной релаксации. Угол рассеяния = 90°. Ширина аппаратной функции beam = 0.20 эВ.

Pages:     | 1 || 3 | 4 |   ...   | 5 |






© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»