WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

загрузка...
   Добро пожаловать!

Pages:     | 1 || 3 |

Этот результат свидетельствует о том, что разрушение образца, обусловливающее падение интенсивности предвзрывной люминесценции, происходит, по-видимому, при достаточно низких температурах, не обеспечивающих возможность регистрации (в наших условиях) теплового свечения. Появление же свечения после провала (темновой паузы) свидетельствует о том, что в течение этой паузы идет нагрев до температур, достаточных для регистрации свечения разреженной плазмы.

Этот вывод достаточно четко определяет задачу дальнейших исследований: необходимо найти способ экспериментальной оценки температуры образца к моменту окончания предвзрывной люминесценции (~3-4 мкс) и в районе максимума свечения продуктов взрыва (~15 мкс) (рис.1).

Во втором параграфе излагаются результаты исследования взрывного разложения AgNB B с добавкой сажи, позволяющие воспользоваться хорошо отработанным подходом к определению температуры, так называемых «коптящих» пламен (в этом подходе температура пламени определяется по спектру свечения раскаленных частичек сажи, содержащихся в пламени).

Для применения этого подхода к решению нашей задачи мы воспользовались следующим приемом. При прессовании таблеток к азиду серебра добавлялось порядка 1 % газовой сажи (размер частичек сажи не превышал 1 мкм). На этих таблетках были проведены измерения спектрально-кинетических характеристик свечения, сопровождающего взрывное разложение. Все условия эксперимента были идентичны условиям измерения для таблеток без добавки сажи.

Наиболее существенные изменения спектрально-кинетических характеристик взрывного свечения, обусловленные введением сажи, сводятся к следующему.

1. Резко падает интенсивность первого пика свечения, обусловленного предвзрывной люминесценцией (рис. 3) (при достаточно больших концентрациях сажи этот пик вообще отсутствует).

Исчезновение первого пика обусловлено реабсорбцией люминесцентного излучения частичками сажи.

Образец "Без сажи" I, отн. ед. = 900 нм Образец "С сажей" t, мкс 0 5 10 Образец "Без сажи" I, отн. ед.

= 760 нм Образец "С сажей" t, мкс 0 5 10 Рис.3. Кинетики взрывного свечения азида серебра и азида серебра с добавкой сажи при длинах волн, соответствующих линии (760 нм) и промежутку между линиями (900 нм) в спектрах свечения продуктов взрыва. Инициирование импульсом электронного ускорителя (250 кэВ, 10 нс, 500 Гр) 2. Кардинально меняются кинетические кривые свечения при различных длинах волн в области второго пика, соответствующего свечению продуктов взрыва. В отличие от чистых кристаллов, свечение наблюдается не только в области линий, но и в промежутках между ними (рис.3).

3. Существенно изменяется спектральный состав излучения во втором пике, обусловленном свечением продуктов взрыва (рис. 4). В спектре свечения образцов с добавками сажи отчетливо проявляются две составляющие: сплошное широкополосное свечение (отсутствующее в образцах без добавки сажи) и свечение с линейчатым спектром, накладывающееся на широкополосную составляющую.

Положение линий, выделяющихся на фоне широкополосного свечения, совпадает с положением линий в спектре свечения образцов без добавки сажи.

С учетом естественного для взрывных экспериментов разброса результатов для различных образцов, времена появления продуктов взрыва для образцов с сажей и без сажи, практически совпадают или, по крайней мере, мало различаются.

Так как условия эксперимента для образцов с сажей и без сажи совершенно идентичны, то появляющееся в образцах с добавкой сажи широкополосное свечение можно уверенно связать со свечением раскаленных частичек сажи, т. е. со свечением черного тела. Это позволяет использовать полученные результаты для оценки температуры продуктов взрыва.

Третий параграф посвящен оценке температуры продуктов взрыва.

Спектры широкополосной составляющей свечения продуктов взрыва для различных образцов и в различные моменты времени достаточно хорошо аппроксимируются формулой Планка при Т=30003500К (рис. 4).

I, отн. ед.

Экспериментральный спектр свечения при t = 15 мкс Аппроксимация широкополосной составляющей спектра формулой Планка при Т= 3400 K, nm 650 750 850 950 Рис 4. Аппроксимация широкополосной составляющей спектра свечения продуктов взрыва азида серебра с добавкой сажи формулой Планка при Т=3400 К Указанные значения Т являются усредненной оценкой, относящейся к интервалу времен, в течение которого наблюдается свечение продуктов взрыва (второй пик, соответствующий стадии разлета продуктов взрыва на рис.1).

В четвертом параграфе формулируются основные результаты третьей главы.

1. В спектре свечения продуктов взрыва таблеток азида серебра с добавкой сажи появляется широкополосная составляющая, обусловленная свечением раскаленных частичек сажи.

2. Спектральный состав широкополосного свечения раскаленных частичек сажи в различные моменты времени хорошо апроксимируется формулой Планка при Т ~ 3000-3500К.

3. Полученное значение температуры находится в согласии с литературными данными по величине энерговыделения при взрыве азида серебра.

4. Наличие темновой паузы между предвзрывной люминесценцией и появлением свечения раскаленных частичек сажи свидетельствует о значительном нагреве продуктов взрыва на стадии разлета (т. е. уже после разрушения образца).

U U Четвертая глава посвящена исследованию предвзрывной люминесценции азида серебра при низкотемпературном (80К) инициировании. Объектами исследования служили монокристаллы массой ~ 1 мг. Целью этих исследований был поиск температурнозависимых характеристик предвзрывной люминесценции, которые можно было бы использовать для оценки нагрева образца на предвзрывной стадии и, в случае их обнаружения, получение данных, позволяющих сделать такие оценки.

В первом параграфе приводятся данные по кинетике предвзрывной люминесценции при низкотемпературном инициировании.

Инициирование при 80К приводит к появлению весьма существенных особенностей, по сравнению с инициированием при 300К.

В то время как при инициировании при 300К кинетика предвзрывной люминесценции при различных длинах волн (в пределах спектра предвзрывной люминесценции) практически одинакова, инициирование при 80К приводит к появлению различий в кинетике люминесценции при различных длинах волн.

При низкотемпературном инициировании кинетические кривые отчетливо делятся на две группы – длинноволновую (1,3-1,55 эВ) и коротковолновую (1,6 - 2 эВ).

Падение интенсивности для кинетических кривых коротковолновой группы начинается раньше, чем для длинноволновой, нарастающие же участки кинетических кривых обеих групп практически совпадают (рис.5). Эта закономерность сохраняется для всех исследованных образцов (исследовались отобранные по размерам и прозрачности образцы одного синтеза).

Такое различие кинетик свидетельствует о неэлементарности спектра предвзрывной люминесценции, т. е. о различной физической природе процессов, определяющих длинноволновую и коротковолновую часть спектра предвзрывной люминесценции при низкотемпературном инициировании.

I отн.ед.

1,90 эВ 1,30 эВ нс 150 750 Рис. 5. Сопоставление кинетики предвзрывной люминесценции азида серебра для различных участков спектра при низкотемпературном (80К) инициировании импульсом электронного ускорителя (250 кэВ, 10 нс, 500 Гр) Во втором параграфе приводятся данные по спектральному составу предвзрывной люминесценции при низкотемпературном инициировании, подтверждающие сделанный выше вывод о том, что при низкотемпературном инициировании эта люминесценция определяется суперпозицией процессов, имеющих различную физическую природу.

Оказалось, что инициирование при 80К приводит к появлению существенных отличий в спектрах предвзрывной люминесценции по сравнению со случаем инициирования при 300К (рис.6).

Наиболее существенная и важная для дальнейшего особенность- появление в спектре предвзрывной люминесценции при низкотемпературном инициировании коротковолнового плеча в области 1,5-2 эВ, отсутствующего в случае инициирования при 300К (рис.6).

Отсутствие коротковолнового плеча в случае инициирования при 300К свидетельствует о том, что при 300К соответствующая люминесценция уже потушена. С учетом того, что при 300К люминесценция ответственная за коротковолновое плечо потушена, а на начальных стадиях разрушения образца при низкотемпературном инициировании она еще наблюдается можно сделать вывод о том, что перед началом разрушения температура образца не превышает 300К. Так как при низкотемпературном инициировании начальная температура образца составляет 80К, можно утверждать, что к началу разрушения образец нагревается на ~ 200К.

0, 0,600 нс 900 нс 0,0, 1,2 1,3 1,4 1,5 1,6 1,7 1,8 1,9 2 2,1 2,эВ Рис. 6. Спектры предвзрывной люминесценции азида серебра в различные моменты времени. Инициирование импульсом электронного ускорителя (250 кэВ, 10 нс, 500 Гр) В третьем параграфе проводится анализ спектрального состава коротковолнового плеча предвзрывной люминесценции.

РанееTF FPT при исследовании радиолюминесценции азида серебра были P обнаружены две полосы низкотемпературной люминесценции, аппроксимируемые Гауссианами со следующими параметрами:

положение максимумов 1,65 и 1,87 эВ, полуширины 0,24 и 0,18 эВ, соответственно. Авторы связывают эти полосы с дырочной рекомбинационной люминесценцией, возникающей при рекомбинации PT TP Aduev B.P., Aluker E.D., Krechetov A.G., Mitrofamov A.Yu., Tupitsin E.V. Space-time characteristics of pre-detonation luminiscence origin in heavy metal azides // In Proceedings VI Seminar New Trend in Research of Energetic Materials. – Pardubice, Czech Republic: University of Pardubice, 2003.– Pp. 12–17.

I отн.ед.

дырок с электронами, локализованными на дивакансиях различной ориентации.

Эти полосы находятся в той же спектральной области, что и обнаруженное нами коротковолновое плечо предвзрывной люминесценции. Общей является также и область температур, в которой наблюдаются оба вида люминесценции (ниже комнатной).

Необходимо отметить также и общность характера возбуждения обоих типов люминесценции: электронно-дырочные пары создаваемые возбуждающим импульсом электронов, в случае радиолюминесценции и электронно-дырочные пары, генерируемые в процессе цепной реакции, в случае предвзрывной люминесценции.

Вышеизложенное стимулировало нас к попытке выделить в коротковолновом плече предвзрывной люминесценции, инициируемой при 80К, полосы 1,65 и 1,87 эВ. Результаты разложения коротковолнового плеча предвзрывной люминесценции на Гауссианы, представленные на рис. 7, являются достаточно серьезным доводом в пользу того, что коротковолновое плечо действительно является суперпозицией полос 1,65 и 1,87 эВ.

0,0,0,0,1,2 1,3 1,4 1,5 1,6 1,7 1,8 1,9 2 2,1 2,эВ Рис.7. Разложение спектров предвзрывной люминесценции азида серебра на Гауссианы. Инициирование импульсом электронного ускорителя (250 кэВ, 10 нс, 500 Гр) Литературные данные по температурной зависимости этих полос не только подтверждают вывод, сделанный в предыдущем параграфе о том, что к началу разрушения образца его температура повышается не более чем на 200К, но и дают возможность получить некоторую информацию о кинетике нагрева образца на предвзрывной стадии.

I отн.ед.

В четвертом параграфе, на основании полученных результатов, обсуждается вклад цепных и тепловых процессов в энергетику взрывного разложения азида серебра.

Наиболее важным результатом проведенных исследований, является оценка вклада предвзрывной стадии в общее энерговыделение при взрыве азида серебра: при температуре продуктов взрыва порядка 3500К, нагрев на предвзрывной стадии не превышает 200К, т. е.

энерговыделение на предвзрывной стадии обеспечивает не более ~ 10% общего нагрева при взрыве.

Этот результат позволяет по-новому взглянуть на обсуждаемую уже в течение многих лет проблему о характере взрыва АТМ: цепной, или тепловой взрыв реализуется в этих системах Нам представляется, что полученный в данной работе экспериментальный материал дает основание для изменения традиционной постановки вопроса о механизме взрыва АТМ.

Вместо альтернативы цепной или тепловой взрыв, следует, повидимому, говорить о механизме процесса на разных стадиях (предвзрывная стадия и стадия разлета продуктов взрыва) и вкладе этих стадий в общую энергетику процесса.

Первая (предвзрывная) стадия процесса идет по цепному механизму и обеспечивает быстрый нагрев образца примерно до температуры плавления. Поскольку этот процесс происходит -P достаточно быстро (~ 10P с), образец при этом разрушается и, возможно, частично плавится. Резкое увеличение поверхности, обусловленное диспергированием образца и, возможно, частичное плавление обеспечивают возможность протекания экзотермической реакции 2NB B 3NB B на второй стадии – стадии разлета продуктов. Эта 3 стадия обеспечивает основное энерговыделение и идет по тепловому механизму. Т. о., роль цепного процесса на предвзрывной стадии сводится к запуску теплового механизма, обеспечивающего основное энерговыделение.

Нам представляется, что предложенная двустадийная схема процесса, объединяющая цепные и тепловые модели взрыва АТМ, на данном этапе исследований является наиболее логичной и непротиворечивой.

В пятом параграфе формулируются основные результаты главы.

1. При низкотемпературном (80К) инициировании в спектрах предвзрывной люминесценции наблюдаются полосы 1,65 эВ и 1,87 эВ, потушенные при 300К.

2. По кинетике тушения полос 1,65 эВ и 1,87 эВ в процессе взрывного разложения установлено, что нагрев азида серебра на предвзрывной стадии не превышает 200К.

3. На основании сопоставления величины нагрева на предвзрывной стадии (~200К) и стадии разлета продуктов взрыва (~3000К) делается вывод о незначительном (<10%) вкладе предвзрывной стадии в общую энергетику взрыва азида серебра.

U В заключенииU формулируются основные результаты работы.

1. При низкотемпературном (80К) импульсном инициировании в спектрах предвзрывной люминесценции появляется коротковолновое плечо состоящее в основном, из полос с максимумами 1,65 и 1,87 эВ.

2. Тушение полос 1,65 и 1,87 эВ в процессе развития реакции взрывного разложения обусловлено нагревом образца на предвзрывной стадии. К началу разрушения образца температура повышается на ~200К.

3. В спектрах продуктов взрыва образцов с добавкой сажи, в отличие от свечения чистых образцов, появляется широкополосное свечение, обусловленное свечением раскаленных частичек сажи.

4. Спектр широкополосной составляющей свечения продуктов взрыва образцов с добавкой сажи хорошо апроксимируется формулой Планка при Т~3000-3500К.

Pages:     | 1 || 3 |






© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»