WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

загрузка...
   Добро пожаловать!

Pages:     | 1 | 2 ||

II В работе измерялись спектры в направлениях ГК и ГМ зоны Бриллюэна. На Рис. 9 показаны спектры 6o Fe1/4TiTe2 в направлениях ГК при возбуждении фото нами с левой I1 и правой Iкруговой поляризацией и -6o величина дихроичного эф-3 -2 -1 0 -3 -2 -1 0 -3 -2 -1 фекта ACDAD = (I1 – I2) / (I1 + Binding energy, eV Рис.9. Спектры фотоэмиссии при разных I2). В обоих направлениях углах, соответствующих направлению Гдихроизм достигает значиК, при возбуждении излучением левой I1 и тельной величины при удаправой I2 круговой поляризации и их дихлении от точки Г. В окрестроизм. В точке Г полярный угол = 0.

ности Г дихроизм фотоэмиссии показывает регулярное поведение в соответствии с энергетическим положением полос (рис. 10). Величина дихроизма в точке Г близка к нулю во всем энергетическом диапазоне (Рис. 9). При удалении от Г, как в сторону положительных, так и отрицательных углов поведение дихроизма полос спектра изменяется (Рис. 11) и его величина достигает 5%. Из сопоставления экспериментальных спектров с модельными расчетами определен CDAD A, % Intensity, arb. units орбитальный состав и пространственная симметрия полос интеркаланта. Установлено, что угловая зависимость дихроизма этих полос определяется ориентацией Fe3d–орбиталей в кристалле.

ГK E=0.73 eV 6 =---4 ГK -E=2.25 eV --=+ ---6- -4 -2 0 2 4 Energy binding, eV Binding energy, eV Polar angle, deg Рис. 10. Зависимость величины Рис. 11. Зависимость величины дихроизма от энергии связи в окдихроизма в направлении ГК для рестности точки Г при двух знадвух полос с энергией связи 0.чениях полярного угла = ±5°.

эВ и 2.25 эВ.

Далее идут результаты ARPES исследования монокристалла Fe0.5TiSe2. На Рис. 12 показано рельефное изображение интенсивности фотоэмисии I(k, E) как функции волнового вектора (в направлении М'–Г–М) и энергии состояний. Наибольшее число электронов с энергией Ферми имеют величину волнового вектора 0.2 и 1.0 (в долях граничного вектора ЗБ). В центре видно плато состояний, формирующихся при введении железа в матрицу. Интенсивность фотоэмиссии I(k,x,k, y; EF ) из состояний, лежащих на поверхности Ферми E = EF изображена контурным графиком на Рис. 13. Наибольшая интенсивность наблюдается в окрестности центра ЗБ (в самой точке Г она мала – дырочный карман) и на границах ЗБ в точках М и М’. При интеркалировании железом дихалькогенида TiSe2 формируются электронные состояния на 1–1.5 эВ ниже уровня Ферми, которые занимают электроны введенных атомов железа. Топология и структура поверхности Ферми при интеркалировании качественно не изменяются.

В заключительной части сообщается о результатах исследования соединения 1T-Fe0.5TiSe2 методом фотоэмиссионной спектроскопии высокого разрешения с целью обнаружения изменения плотности состояний при возможном сверхпроводящем переходе. Экспериментальные A, % CDAD A,% спектры получены нами на He I излучении (h = 21.23 эВ). Давление в камере анализатора 310-11 мбар, энергетическое разрешение анализатора 3 мэВ. Измерения выполнены при температурах 4.5 K и 18 K, т.е.

ниже и выше температуры сверхпроводящего перехода Tc 5.2 K. Для приготовления свежей поверхности образец был расколот в ультравысоком вакууме, непосредственно в камере анализатора.

Fe0.5TiSe0.–0.- –1 –0.5 0 0.5 k||x, –Рис. 12. Зависимость интенсивности Рис. 13. Поверхность Ферми фотоэмисии Fe0.5TiSe2 от волнового Fe0.5TiSe2. Электроны сосредовектора k|| (в М'ГМ направлении) и точены вокруг точки Г (дырочэнергии Е. В точке Г (k|| = 0) ступенька ный карман) и в окрестности тона уровне Ферми EF = 0 в окружении чек М и M'. В точках M' интендвух пиков при |k||| = 0.2 –1. В центре сивность меньше, чем в точках видно плато состояний, формируюM из-за малой глубины выхода щихся при введении железа в матрицу.

фотоэлектронов.

Теоретическая БКШ плотность состояний [8] при конечных температурах T < TС имеет щель 2(T) на ферми-уровне и при E T за( ) дается функцией N(E) = N0E /(E2 - 2)1/ 2, (2) где N0 – плотность блоховских состояний на уровне Ферми E = EF = 0.

Сигнал фотоэмиссии определяется занятой частью ПЭС: N(E) f (E;T ).

где f (E;T ) =1/[1+ exp{E / kT}] – распределение Ферми-Дирака. Конечное энергетическое разрешение фотоэлектронного спектрометра приводит к уширению структуры ПЭС, которое описывается сверткой I (E;,T ) = G(E; ) *[N(E) f (E;T )] (3) –||x k 1 Eс гауссианом G(E; ) = exp, ширина которого E - задает энергетическое разрешение системы. Для нашей системы мы получили полное энергетическое разрешение E = 2.9 ± 0.2 мэВ.

На Рис. 14 представлены фотоэмиссионные спектры Fe0.5TiSeвблизи энергии Ферми EF = 0, измеренные при температуре T = 18 K выше (светлые точки) и T = 4.5 K ниже (заполненные точки) температуры перехода TC = 5.2 K, и их разность. Охлаждение образца ниже TC приводит к двум эффектам в спектре фотоэмиссии. Появляется узкий когерентный пик при энергии E = –3.5 мэВ и падает интенсивность спектра на EF. Принимая во внимание конечное энергетическое разре1,1,4.5 K 18 K Fe0,5TiSe 4.5 K differ.

no broadening 0,0, 4.5 K 18 K difference 0,0,-20 -15 -10 -5 0 5 -20 -15 -10 -5 0 5 Energy, meV Energy, meV Рис. 15. Модельные спектры при Рис. 14. Нормированные интенТ = 4.5 K (заполненные круги, сивности экспериментальных = 1 мэВ) и T = 18 K (светлые ФЭ спектров Fe0.5TiSe2 при темкруги, = 0), уширенные с гауспературе T = 4.5 K (заполненсовой функцией ( = 1.5 мэВ) и ные круги) и 18 K (светлые круих разность. Сплошная линия – ги) и их разность. Энергия занятая часть неуширенной БКШ Ферми EF = 0.

ПЭС (2) (T = 4.5 K и = 1мэВ).

шение системы, это именно то, что ожидается в теории БКШ.

Влияние энергетического разрешения на ФЭ спектры продемонстрировано на Рис. 15. Сплошной линией представлен БКШ спектр Intensities, arb. units Intensities, arb. units N(E) f (E;T ), рассчитанный по (2) при температуре T = 4.5 K с полной шириной СП щели 2 = 2.0 мэВ. Его свертка (3) с функцией Гаусса, соответствующей энергетическому разрешению E = 2 = 3.0 мэВ, дает уширенный спектр при T = 4.5 K (заполненные круги). Видно существенное изменение положения пика от энергии E = –1 мэВ до E = –3.мэВ в результате процедуры уширения. Линия светлых кругов показывает распределение Ферми–Дирака при 18 K с указанным выше приборным уширением E. Внизу приведена разность линий, полученных при двух упомянутых температурах. Сравнение расчетных кривых с экспериментальными данными, приведенными на Рис. 14, показывает открытие сверхпроводящей щели с полной шириной приблизительно 2 = 2 мэВ при температуре 4.5 K в соединении Fe0.5TiSe2. Отношение ширины щели к температуре перехода равно 2 / kTС 4.5, что превышает известное теоретическое значение равное 3.5 в пределе слабого взаимодействия.

В приложение вынесены результаты исследования сплавов Гейслера и хромовых шпинелей методами спектроскопии рентгеновского поглощения и фотоэмиссии; таблицы энергий связи и ширины внутренних уровней, параметры асимметрии спектров; модели и процедуры математической обработки экспериментальных кривых для извлечения количественных значений параметров электронной структуры.

Выводы 1. Экспериментально определена структура электронных состояний в интекалированных соединениях Cr1/3TiTe2 и Fe0.5TiSe2. Введение 3d– металлов в дихалькогениды титана приводит к образованию узкой полосы с энергией связи 1-1.5 эВ, которая заполняется преимущественно электронами интеркаланта. Структура поверхности Ферми при этом практически не изменяется.

2. Методом резонансной эмиссии установлено наличие на атоме Cr в Cr1/3TiTe2 двух пиков в квазиупругом рентгеновском рассеянии с энергиями E = 576 эВ и 579 эВ. Происхождение их связано с реэмиссией фотонов из хорошо локализованных долгоживущих 3d– состояний, лежащих выше уровня Ферми. Наличие таких квазистационарных состояний является характерной особенностью соединений данного типа.

3. Измерен круговой дихроизм ARPES спектров монокристалла Fe1/4TiTe2. За счет малой глубины выхода фотоэлектроны несут ин формацию о структуре поверхностного слоя. На основе данных угловой зависимости дихроизма полос определена орбитальная симметрия и пространственная ориентация Fe3d–состояний.

4. В соединении Fe0.5TiSe2 наблюдается сверхпроводящая щель и повышение плотности состояний вне щели. БКШ анализ фотоэмиссионных спектров дает величину щели 2 мэВ при Т = 4.5 K.

5. Многочастичные возбуждения валентной полосы при внезапном появлении фотодырки определяют форму XPS спектров внутренних уровней, причем эффект сильно зависит от сорта атома. Фотодырка в l–оболочке преимущественно возбуждает электроны с моментом l+1.

Список работ, опубликованных по теме диссертации A1. Kuznetsova T.V., Yablonskikh M.V., Postnikov A.V., Nicolay G., Eltner B., Reinert F., Yarmoshenko Y.M., Titov A.N., Nordgren J. Electron structure of 1T-TiTe2 intercalated with Cr based on ARPES, RXES and XAS data // Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena. - 2004. - V. 137-140. - P.

481-485.

A2. Kuznetsova T.V., Titov A.N., Yarmoshenko Yu.M., Kurmaev E.Z., Postnikov A.V., Pleschev V.G., Eltner B., Nicolay G., Ehm D., Schmidt S., Reinert F., Hfner S. High-resolution angle-resolved photoemission investigation of the electronic structure of Cr-intercalated 1T-TiTe2 // Phys. Rev. B. - 2005. - V. 72.

- P. 085418 1-8.

A3. Ярмошенко Ю.М., Кузнецова Т.В., Пoстникoв А.В., Tитoв A.Н., Tитoвa С.Г., Vilmercati P., Goldoni A., Claessen R. Пространственная зависимость дихроизма фотоэмиссии Fe1/4TiTe2 при возбуждении циркулярно поляризованным излучением // ФТТ. - 2008. - Т. 50. - Вып. 11. - С. 2098-2105.

A4. Кузнецова Т.В., Ярмошенко Ю.М., Титов А.Н., Вильмеркати П., Гольдони А., Клессен Р. Циркулярный дихроизм фотоэмиссии Fe1/4TiTe2 // Журнал структурной химии. – 2008. – Т. 49, прил. – С. 209-216.

A5. Кузнецова Т.В., Титов А.Н., Ярмошенко Ю.М., Постников А.В., Nicolay G., Reinert F., Hfner S. Исследование методом ARPES слоистых интеркалатов на основе дихалькогенидов титана - новых функциональных материалов с поляронным типом локализации носителей заряда // Сборник трудов XIX международной школы-семинара «Новые магнитные материалы в микроэлектронике». - МГУ, Москва, 2004. - С. 543-544.

A6. Свяжин А.Д., Шредер Е.И., Ярмошенко Ю.М., Кузнецова Т.В., Попова О.С., Стрельцов С.В., Гавико В.С. Исследование сплавов Гейслера с Ti, V, Cr и Ni в магнитной подрешетке методами рентгеновской спектроскопии // Сборник трудов XX Международной школы-семинара «Новые магнитные материалы микроэлектроники НМММ-XX». - Москва, МГУ, 2006. - С.

829- A7. Кузнецова Т. В., Гребенников В. И. Исследование сверхпроводящей щели в монокристалле Fe0.5TiSe2 методом фотоэмиссионной спектроскопии высокого разрешения // Труды международного симпозиума «Фазовые превращения в твердых растворах и сплавах «OMA – 2008». - Ростов н/Дону.

Изд-во СЛРЦ ВШ ЮФУ АПСН, 2008. - С. 302-305.

A8. Кузнецова Т. В., Гребенников В. И. Многочастичные эффекты в рентгеноэлектронных спектрах магнитных халькогенидных шпинелей хрома // Труды международного симпозиума «Порядок и беспорядок в сложных оксидах «ODPO – 2008». - Ростов н/Дону. Изд-во СЛРЦ ВШ ЮФУ АПСН, 2008. - С. 254-257.

A9. Кузнецова Т.В., Титов А.Н., Ярмошенко Ю.М., Курмаев Э.З., Eltner B., Nicolay G., Ehm D., Shmidt S., Reinert F., Hfner S. Влияние интеркалации переходными металлами на форму Ферми поверхности дихалькогенидов титана // XXXIII Всероссийское совещание по физике низких температур HT-33. Тез. докл. - ИФМ УрО РАН, Екатеринбург, 2003. - С. 297.

A10. Kuznetsova T.V., Yablonskikh M.V., Nicolay G., Postnikov A.V., Yarmoshenko Y.M., Titov A.N. Electronic structure of titanium dichalcogenides intercalated with Cr and Fe, based on ARPES, RXES and XAS data // Ninth International Conference on Electronic Spectroscopy and Structure ICESS-9.

Abstract

Book.

- Uppsala, Sweden, 2003. - P. 167.

A11. Кузнецова Т.В., Яблонских М.В., Ярмошенко Ю.М., Титов А.Н., Постников А.В., Nicolay G., Nordgren J. Исследование электронной структуры дихалькогенидов титана с использованием линейно поляризованного синхротронного излучения по данным RXES, XAS и фотоэлектронной эмиссии с разрешением по углу (ARPES) // Сборник трудов XV Международной конференции по использованию синхротронного излучения СИ-2004.

- ИЯФ СО РАН, Новосибирск, 2004. - С. 94.

A12. Kuznetsova T.V., Yarmoshenko Y.M., Titov A.N., Titova S.G., Postnikov A.V., Vilmercati P., Goldoni A., Claessen R. Circular Dichroism and Photoemission Spectroscopy of FexTiTe2 // 13th General Conference of the European Physical Society. EPS 13, Bern, Switzerland, 2005. - Europhysics Conference Abstracts 2005. - V. 29D. - P.71.

A13. Ярмошенко Ю.М., Кузнецова Т.В., Шредер Е.И., Свяжин А.Д., Попова О.С., Яблонских М.В., Стрельцов С.В. Анализ электронной структуры и магнитных свойств сплавов Гейслера на основе 3d элементов. // Сборник докладов XIX Всероссийской научной школы-семинара «Рентгеновские и электронные спектры и химическая связь». - ФТИ УрО РАН, Ижевск, -. С. A14. Kuznetsova T.V., Yarmoshenko Yu.M., Yablonskikh M.V., Titov A.N., Neumann M. Photoelectron splitting of the Cr 2p ions states in magnetic Crbased chalcogenide spinels // EASTMAG-2007, Abstract book. - Kazan State University, Kazan, 2007. - P. 271.

A15. Kuznetsova T. V. Superconducting Gap of Fe-Intercalated TiSe2 Observed Using Ultrahigh-Resolution Photoemission Spectroscopy // Moscow International Symposium of Magnetism. Book of Abstracts. - MSU, Moscow, 2008. - P. 433-434.

Список цитируемой литературы 1. Matsushita T., Suga S., Kimura A., Negishi H, Inoue M. Angle-resolved photoemission study of Ni-intercalated 1T-TiS2 // Phys. Rev. B. - 1999. - V. 60.

- P. - 1678-1686.

2. Hfner S. Photoelectron Spectroscopy: Principles and Applications. Springer Series in Solid-State Sciences. V. 82. - Springer-Verlag, Berlin, 1995. - 516 р.

3. Brauer H. E., Starnberg H. I., Holleboom L. J., Hughes H. P., Strocov V. N.

Modifying the electronic structure of TiS2 by alkali metal intercalation // J.

Phys.: Condens. Matter. - 1999. - V. 11. - P. 8957–8968.

4. Straub Th., Claessen R., Steiner P., Hfner S., Eyert V., Friemelt K., Bucher E.

Many-body definition of a Fermi surface: Application to angle-resolved photoemission // Phys. Rev. B. - 1997. - V. 55, - P. 13473-13478.

5. Nozieres P., DeDominicis C.T. Singularities in the X-Ray Absorption and Emission of Metals // Phys.Rev. - 1969. - V. 178. - P. 1097-12007.

6. Doniach S., Sunjic M. Many-electron singularity in X-ray photoemission and X-ray line spectra from metals // J. Phys. C. - 1970. - V. 3. - P. 285-290.

Pages:     | 1 | 2 ||






© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»