WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     ||
|

плотности в центре пакета и форма пакета на больших временах свободной В данной главе развиваются как численные, так и аналитические поддиффузии. Кроме того, в асимптотическом приближении удается аналитиходы к решению задачи о генерации одиночного аттосекундного всплеска чески вычислить профиль аттосекундного импульса, генерируемого при излучения в описанном выше режиме. Численный подход основан на столкновении электронного волнового пакета с ядром. Далее строится решении полного уравнения Шредингера для электрона под действием поля полная аналитическая теория, описывающая эволюцию волнового пакета из иона и лазерного импульса:

произвольного стационарного состояния атома водорода на любом интерr 1 r A(t) e вале времени. На основании полученных выражений для формы волнового, ih = p + - (1) пакета путем численного интегрирования рассчитываются профили аттоt 2m c r r секундных импульсов, генерируемых при столкновении электрона с ядром.

где – векторный потенциал лазерного поля. Поэтому в численных A(t) На основе сравнения аналитических и численных моделей показано, расчетах на единой основе описывались все этапы электронной динамики:

что асимптотическая теория дает лишь качественное описание наблюда1) ионизация; 2) движение электронного волнового пакета в свободном проемых эффектов, в то время как полная аналитическая теория дает не только странстве под действием электрического поля лазерного импульса и кулокачественное, но и хорошее количественное согласие (см. рис. 1) с резульновского поля иона; 3) рассеяние волнового пакета на ионе, сопровождаютатами трехмерного численного моделирования. Отличие численных и анащееся генерацией высокочастотного излучения. Поляризационный отклик литических результатов для начального 1S-состояния объясняется искажесистемы вычислялся с использованием теоремы Эренфеста как нелинейная нием формы электронного волнового пакета в процессе ионизации, то есть часть второй производной дипольного момента:

нарушается приближение, используемое для задания начальных условий в r 2 V r r аналитической теории. В случае 4S-состояния волновой пакет имеет разме.

R(t) = (r,t) dr (2) r r ры, сопоставимые с амплитудой его осцилляций в свободном пространстве При аналитическом подходе используются два основных приближения.

Во-первых, используется приближение сильного поля [13], то есть прене 7 после отрыва от атома, поэтому на результат оказывает влияние эффект В рамках как аналитических подходов, так и численного моделировакулоновской фокусировки, который не учитывался в аналитике. ния продемонстрировано существенное повышение эффективности генерации (более, чем на 4 порядка по спектральной плотности мощности в высокочастотной области) и значительное сокращение длительности генерируемых аттосекундных импульсов (вплоть до значений порядка 10 ас) при переходе от невозбужденного атома к возбужденному (см. рис. 1).

Данный факт объясняется значительным уменьшением скорости расплывания электронного волнового пакета во время его свободной диффузии вследствие значительно меньшей степени локализации волновой функции b) электрона, описывающей возбужденное состояние атома. Показано, что для a) каждой длины волны ионизующего лазерного излучения существует оптимальная степень начального возбуждения атома. В данной главе также исследовано влияние размеров электронного волнового пакета перед столкновением с родительским ядром и влияние магнитного поля лазерного импульса как основных факторов, определяющих фундаментальные физические ограничения на предельные характеристики аттосекундных импульсов, генерируемых при использовании рассматриваемого в работе механизма.

Кроме того, в данной главе проведено сравнение исследуемого мехаd) c) низма с традиционным механизмом генерации высоких гармоник [14, 15] с точки зрения проблемы получения одиночного аттосекундного импульса.

Показано, что использование первого из механизмов позволяет получать существенно более короткие аттосекундные всплески, при этом значения пиковой интенсивности и энергии, запасенной в аттосекундном импульсе, могут заметно превосходить таковые для второго из механизмов.

Во второй главе продолжается исследование механизма генерации аттосекундных всплесков излучения при ионизации газа на фронте мощного лазерного импульса. В данной главе на примере иона H2+ исследуются f) e) молекулярные структуры, находящиеся в возбужденном электронном или колебательно-вращательном состоянии. При этом активно используются развитые в первой главе численные и аналитические подходы к описанию электронной динамики и процесса генерации аттосекундного импульса.

Сначала рассматривается колебательное возбуждение молекулы, ориентированной поперек электрического поля в лазерном импульсе. Показано, что существует оптимальное расстояние между ядрами, значительно превосходящее равновесное, при котором эффективность генерации аттоh) g) секундных импульсов может быть существенно выше, чем в случае невоз бужденного атома (см. рис. 2, D – межъядерное расстояние в боровских Рис. 1. Фрагменты поляризационного отклика, соответствующие столкновению радиусах). Это обусловлено присутствием делокализованной компоненты в электрона с родительским ионом после ионизации атома из низших стационарных электронном волновом пакете неравновесных молекулярных состояний, электронных состояний (слева), и их спектры (справа), полученные из полной благодаря чему увеличивается число частиц, участвующих в генерации тораналитической теории и из трехмерных численных расчетов: 1S (a, b), 2S (c, d), 3S мозного излучения в процессе возвратных соударений ускоренных лазер(e, f), 4S (g, h).

ным полем электронов с молекулярным остовом.

9 ---45 ---15 -a) -0 50 100 150 200 250 300 350 400 Рис. 2. Спектры поляризационных откликов для различных межъядерных расстоя- Harmonic number ний в молекулярном ионе H2+ и в случае атома водорода.

-Далее задача ставится более широко и исследуется произвольная ориен-тация молекулы по отношению к лазерному полю. При этом, на основе -численного моделирования продемонстрирована возможность управления -спектром генерируемого одиночного аттосекундного импульса за счет -изменения конфигурации молекулы (см. рис. 3, – угол между осью -молекулы и направлением электрического поля в лазерном импульсе).

-Как следует из анализа полученных результатов, частотная перестройка аттосекундного излучения может осуществляться за счет использования b) -0 50 100 150 200 250 300 350 400 интерференции волн де Бройля, исходящих при ионизации от разных ядер в Harmonic number молекуле. Для описания наблюдаемого эффекта на основе развитого в пер- вой главе подхода получена аналитическая формула, описывающая зависиРис. 3. Зависимость интенсивности генерируемого излучения при взаимодействии мость периода интерференционных структур, возникающих в электронном лазерного импульса с молекулярным ионом H2+: вверху (a) – от номера гармоники и угла ориентации при D = 20; внизу (b) – от номера гармоники и межъядерного волновом пакете после ионизации молекулы, от ее конфигурации:

расстояния D при = 0°.

, = 2 D (4) где – время свободной эволюции электрона после отрыва от иона H2+.

В данной главе исследуется также наиболее общий случай – к колебаВыражение (4) позволяет рассчитать положение характерных особенностей тельно-вращательному добавляется электронное возбуждение молекулы. В в спектре генерируемого излучения в зависимости от молекулярных парарезультате получено, что, независимо от межъядерного расстояния и ориенметров. Положение максимума в спектре генерируемого (тормозного) тации молекулы, электронное возбуждение приводит к существенному излучения задается выражением повышению эффективности генерации аттосекундных импульсов, как это, gen = 2V cos = VDcos (5) наблюдалось и в случае атома. При этом в спектре излучения пропадает где V – скорость электрона при столкновении с ионом, а положения интер- ярко выраженная несущая частота, что связано с более сложным устройференционных минимумов (см. рис. 3b) находятся из условия ством начальной волновой функции возбужденного электронного состояния в молекуле по сравнению с основным.

D = (2n +1) 2, n = 0, 1, … (6) Кроме этого, в данной главе продемонстрирована возможность компенПри выполнении условия (6) на фоне максимума в спектре излучения сации негативного влияния магнитного поля ионизующего лазерного имнаблюдается узкий провал, соответствующий деструктивной интерференпульса (приводящего к сносу электронного волнового пакета в сторону от ции вкладов в излучение от различных ядер в молекуле. Выражения (4)–(6) родительского иона) на эффективность процесса генерации одиночного хорошо согласуются с результатами численных расчетов, представленных аттосекундного импульса. Компенсация может быть достигнута за счет на рис. 3.

использования молекулярных структур в предварительно возбужденных 11 Orientation angle Internuclear distance электронных состояниях, и ориентированных перпендикулярно электричес- Первый из предлагаемых методов основан на измерении суммарной кому полю ионизующего лазерного импульса. На рис. 4 представлены ре- энергии гармоник в определенном спектральном интервале как функции зультаты численного моделирования (как в рамках электродипольного при- времени задержки между импульсом накачки и зондирующим. В методе исближения, так и с учетом магнитного поля лазерного импульса) для атома в пользуется теоретически обнаруженная резкая зависимость эффективности начальном 2S-состоянии и для молекулярного иона H2+ в возбужденном генерации высоких гармоник от межъядерного расстояния (см. рис. 5). Как электронном состоянии. Нижние рисунки (c, d) наглядно иллюстрируют показано в работе, такая резкая зависимость обусловлена действием двух возможность компенсации влияния магнитного поля лазерного импульса. факторов: 1) в области D > 3.5 наблюдается эффект ускоренной ионизации [19, 20], вследствие чего электрон с большей вероятностью отрывается от молекулы под действием лазерного поля, а значит, больше электронов участвуют в процессе генерации излучения при возвратном столкновении;

2) при 1.5 < D < 3 на эффективность генерации гармоник оказывает влияние деструктивная интерференция излучения, исходящего от различных ядер.

b) a) d) c) Рис. 4. Аттосекундные всплески (слева), генерируемые при возвратном столкновеРис. 5. Интегральный сигнал гармоник в спектральном диапазоне 19 < < 0 нии электрона с родительским ионом, и их спектры (справа), полученные в диполькак функция межъядерного расстояния при различном выстраивании молекул.

ном приближении и с учетом магнитного поля лазерного импульса при ионизации атома водорода из начального 2s-состояния (a, b) и молекулярного иона H2+ из В данной главе представлены результаты численного моделирования возбужденного электронного состояния (c, d).

эксперимента по схеме «накачка-зондирование» для молекул D2 и H2 при Несмотря на то, что в данной и в первой главе исследуется механизм использовании в качестве зондирующего импульса излучения Ti:Sa лазера генерации аттосекундного импульса при ионизации атома или молекулы длительностью 8 фс и пиковой интенсивностью 1014 Вт/см2. Показано, что лазерным полем в режиме подавления кулоновского барьера, полученные предлагаемый метод позволяет зондировать долговременную колебательвыражения, описывающие динамику волнового пакета после отрыва от ную ядерную динамику как в тяжелых, так и в легких молекулах с временатома, с успехом могут быть использованы и для объяснения ряда эффекным разрешением примерно в 1–2 фс (см. рис. 6, на вставке видно, что тов, наблюдаемых при генерации высоких гармоник в молекулярных газах осцилляции с периодом 6 фс хорошо разрешаются). В работе изучены ха(то есть, когда реализуется туннельный режим ионизации [16–18]).

рактерные особенности поведения сигнала гармоник вблизи моментов времени, соответствующих возрождениям [21, 22] ядерного пакета. Например, В третьей главе на основе численного моделирования процесса генераполучено, что полное возрождение пакета происходит точно в момент, ции высоких гармоник в двухъядерной молекуле и на основе результатов, отмеченный на рис. 6, что хорошо согласуется с результатами численного полученных в предыдущей главе, исследуются возможности получения моделирования колебательной динамики ядер. Проведенные исследования высокоточной информации о структуре молекулы и предлагаются новые легли в основу предложенного метода получения высокоточной информаметоды зондирования внутримолекулярной динамики со сверхвысоким вреции о ядерной динамике из анализа pump-probe сигнала.

менным разрешением.

13 Продемонстрирована возможность наблюдения дробных возрождений кратности до 1/5 и 1/10 для иона D2+ (см. рис. 7, на котором представлены Момент полного результаты вейвлет-анализа сигнала гармоник от времени задержки) и возрождения кратности до 1/8 для иона H2+. Особенностью предложенного метода волнового пакета является возможность зондирования колебательной ядерной динамики без предварительного выстраивания молекул, что также продемонстрировано в ходе численных расчетов.

Второй предложенный в данной главе метод зондирования использует результаты, полученные в предыдущей главе. В основе метода лежит зависимость положений характерных особенностей в спектре аттосекундного всплеска излучения, генерируемого при ионизации молекулы в режиме подавления кулоновского барьера на фронте мощного фемтосекундного лазерного импульса, от конфигурации молекулярной системы, обусловленная интерференцией волн де Бройля при ее ионизации (см. рис. 3).

Показано, что данный метод, так же как и первый, подходит для зондирования долговременной колебательной ядерной динамики как в тяжелых, так и Рис. 6. Зависимость интегрального сигнала гармоник в спектральном диапазоне в легких молекулах. Особенностью метода является аттосекундное времен19 < < 49 от времени задержки между импульсом накачки и зондирующим 0 ное разрешение.

для невыстроенного ансамбля молекул D2. На вставке более детально изображена область задержек от 70 до 140 фс, в пределах которой видны осцилляции сигнала с периодом 6 фс.

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ РАБОТЫ 1. Построена аналитическая теория, позволяющая описывать динамику электронных волновых пакетов, полученных в результате ионизации атома водорода из произвольного начального электронного состояния мощным фемтосекундным лазерным импульсом в режиме подавления кулоновского барьера. На основе полученных выражений найдены профили аттосекундных импульсов, генерируемых при возвратном столкновении электронного волнового пакета с родительским ядром.

Pages:     ||
|



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.