WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

загрузка...
   Добро пожаловать!

Pages:     | 1 || 3 |

Во второй главе описано изготовление, строение и свойства изучаемых образцов, а также методики их исследования. Рассказывается об использованных в работе методиках измерений температурных зависимостей сопротивления, магнетосопротивления и эффекта Холла, описана экспериментальная установка для автоматических измерений температурных зависимостей сопротивления, осцилляций Шубникова – де Гааза и эффекта Холла. Приводятся параметры кристаллической решетки и объемы элементарной ячейки, полученные из рентгеновских измерений.

Дано описание методик магнитных измерений при помощи СКВИДмагнетометра при температурах 1,7-300К, а также методика измерений эффекта Шубникова-де Гааза в сильных импульсных магнитных полях до 38 Тл.

Приведено описание созданной установки для измерения температурных зависимостей термоэдс, теплопроводности, электросопротивления в температурном интервале 7

Приводится ряд параметров исследованных образцов. Исследовались образцы смешанных кристаллов (Bi1-xSbx)2Te3 (х=0,25; 0,5; 0,75; 1). Изучалось влияние Ga на гальваномагнитные, термоэлектрические и осцилляционные свойства образцов р-BiSbTe3. Исследовались магнитные, гальваномагнитные и осцилляционные свойства образцов Sb2Te3 с примесью Cr. Кроме этого изучались термоэлектрические свойства монокристаллов Bi2-xFexTe3 и Bi2-xFexSe3.

Третья глава посвящена исследованию гальваномагнитных, осцилляционных и термоэлектрических свойств кристаллов (Bi1-xSbx)2Te3 и влиянию легирования Ga на свойства монокристаллов BiSbTe3. Проведено исследование угловых зависимостей экстремальных сечений поверхности Ферми с помощью эффекта Шубникова-де Гааза при вращении направления поля в плоскости С1С3 монокристалла (Bi0.5Sb0.5)2Te3 и определена анизотропия поверхности Ферми Smax/Smin=3,8.

В нелегированных образцах BiSbTe3 наблюдаются две основные частоты осцилляций от зоны легких дырок, а также их вторая и третья гармоники. Две частоты связаны с тем, что при вращении магнитного поля в плоскости С1С3 эллипсоидов поверхности Ферми разбиваются на две группы – 2 и эквивалентных эллипсоида. Из экспериментальных данных можно сделать вывод о том, что в смешанных кристаллах осцилляции от второй валентной зоной тяжелых дырок не проявляются. Пример осцилляций Шубникова - де Гааза при различных значениях угла при вращении магнитного поля в плоскости C1C3 приведены на рис.

1.

Теоретические зависимости угловых зависимостей экстремальных сечений поверхности Ферми были построены для шести эллипсоидов поверхности Ферми ' ' со значениями параметров обратных эффективных масс 11 = 2.26, = 32.5, ' 33 = 11. Экспериментальные данные хорошо согласуются с теоретическими зависимостями при значении анизотропии Smax / Smin = 3,8 для угла наклона эллипсоидов к базисной плоскости = 39o и приведены на рис. 2.

а) BiSbTe-19o 4o 19o 29o 38o 45o 51o 60o 74o 0,02 0,04 0,06 0,08 0,10 0,1/B (1/T) Рис. 1 Осцилляции Шубникова – де Гааза при различной ориентации магнитного поля в плоскости С1С-30 0 30 60 90 120 150,Рис. 2 Угловые зависимости эктремальных сечений поверхности Ферми: точки – эксперимент, сплошные линии – теория (m ) -S(10 m ) Значение коэффициента Зеебека для всех образцов почти линейно снижается с уменьшением температуры. Максимальное значение =220 µV/K было измерено для образца BiSbTe3 при комнатной температуре, и оно снижалось до µV/K при охлаждении образца до 77 К.

Температурные зависимости сопротивления легированных Ga образцов BiSbTe3 приведены на рис. 3. В области температур Т>100 К они имеют степенной вид с показателем степени порядка 2. Отклонение показателя степени от 1.5 может быть связано с температурной зависимостью эффективной массы. Отметим, что легирование Ga не изменяет тип рассеяния носителей тока. Увеличение содержания Ga в смешанных кристаллах BiSbTe3 приводит к заметному увеличению сопротивления при всех температурах из-за уменьшения концентрации дырок.

3-BiSbTe3{2at%Ga} 2-BiSbTe3{0.3at%Ga} 1-BiSbTe0.1 10 T (K) Рис. 3 Температурные зависимости сопротивления (Bi0.5Sb0.5)2Te3{Ga} в логарифмическом масштабе Таким образом Ga действует, как донор, хотя и является элементом III группы Периодической системы элементов, что связано с изменением количества точечных дефектов, ответственных за исходную концентрацию дырок, при легировании галлием.

Легирование Ga увеличивает коэффициент Зеебека, незначительно при легировании 0.3ат% Ga и почти в 2 раза при легировании 2ат% Ga. Одной из (m cm) наиболее вероятных причин такого аномального роста термоэдс может быть рост плотности состояний на уровне Ферми за счет образования примесной зоны с делокализованными состояниями с большой эффективной массой при легировании Ga, как это наблюдалось при легировании Sn и In в теллуридах висмута или в PbTe, легированном Tl. Теплопроводность кристаллов изменяется незначительно при легировании галлием, электрическое сопротивление растет. Все это приводит к тому, что значение безразмерной термоэлектрической эффективности ZT существенно увеличивается при легировании галлием, как показано на рис. 4.

1.BiSbTeBiSbTe3 {0.3at% Ga} 0.BiSbTe3 {2at% Ga} 0.0.0.0.-0.0 100 200 T (K) Рис. 4 Зависимость безразмерной термоэлектрической эффективности ZT от температуры в монокристаллах BiSbTe3{Ga} В четвёртой главе описывается магнитные, гальваномагнитные свойства, эффект Шубникова-де Гааза и термоэлектрические свойства монокристаллов Sb2CrxTe3. Для всех образцов сопротивление уменьшается при понижении x температуры и выходит на насыщение при низких температурах. В температурном интервале 150-300 K зависимости имеют степенной вид с показателем степени 1,2.

Отклонение от значения 1.5 вероятно связано с зависимостью эффективной массы от температуры в этом температурном интервале. Сопротивление в легированных хромом образцах увеличивается, хотя в образце с большим содержанием хрома оно несколько меньше. Сопротивление в легированных образцах возрастает из-за ZT уменьшения концентрации дырок, а также из-за добавочного рассеяния дырок на локализованных магнитных моментах ионов хрома.

В исследуемых образцах обнаружен ферромагнетизм с температурами Кюри Tc5,8К при содержании хрома 0,43 ат.%, а при 0,23 ат.% 2,0К. Наблюдается отрицательное магнетосопротивление в слабых магнитных полях и аномальный эффект Холла – отклонение холловского сопротивления от линейной зависимости в слабых магнитных полях.

Обнаружена магнитная анизотропия, осью легкого намагничивания является ось С3 кристалла (перпендикулярно слоям). Намагниченность насыщения с точностью эксперимента соответствует 3 µB на один ион Cr. Эти данные свидетельствуют о том, что хром находится в состоянии Cr3+ со значением спина S=3/2. На рис. 5 в качестве примера приведена зависимость магнитного момента от магнитного поля для образца Sb2Te3 c 0,43ат% Cr.

CB Sb2Te3 0.43%Cr -B C--2 -1 0 1 B(T) Рис. 5 Зависимость намагниченности при Т=1.7 К от магнитного поля В для двух ориентаций BC3 и BC2 для образца Sb2Te3 с 0.43 ат% Cr Из измерений эффекта Шубникова-де Гааза были получены концентрации легких дырок, которые уменьшаются при легировании хромом. Донорное действие Cr в области исследованных небольших концентраций связано с его влиянием на полярность связей. Слабая полярность связей Sb-Te приводит к наличию большого количества антиструктурных дефектов в решетке (атомы Sb замещают атомы Te).

Легирование Cr изменяет полярность связей, что приводит к изменению концентрации заряженных точечных дефектов, и, следовательно, к изменению концентрации дырок.

B M( µ /Cr) На рис. 6 приведены температурные зависимости термоэдс исследованных монокристаллов Sb2-xCrxTe3. Термоэдс легированных хромом образцов при температурах выше 100 К существенно превышает термоэдс нелегированного образца. В области температур 10-15 К в температурной зависимости коэффициента Зеебека наблюдается пик, соответствующий пику теплопроводности и связанный с фононным увлечением. С использованием экспериментальных температурных зависимостей коэффициента Зеебека были получены зависимости параметра рассеяния от температуры. При температурах ниже 100 К параметр рассеяния приближается к значению r=-1/2, характерному для рассеяния на акустических фононах (r =3/2 в случае рассеяния на ионизированных примесях и r = 1/2 для рассеяния на полярных оптических фононах).

Sb2Te Sb1.98Cr0.02Te Sb1.96Cr0.04Te0 50 100 150 200 250 T(K) Рис. 6 Температурные зависимости коэффициента Зеебека для образцов Sb2-xCrxTe3 с различным содержанием хрома В пятой главе описываются магнитные и термоэлектрические свойства pBi2-xFexTe3 и n-Bi2-xFexSe3. Повышение концентрации железа в образцах pBi2-xFexTe3 приводит к увеличению сопротивления и коэффициента Холла, в то время как увеличение концентрации железа в n-Bi2-xFexSe3 уменьшает и сопротивление, и коэффициент Холла. Таким образом, Fe в обоих случаях ведет себя как донор.

Температурная зависимость восприимчивости подчиняется закону КюриВейса с парамагнитной температурой Кюри 27 К. Положительный знак ( µ V/K) парамагнитной температуры Кюри говорит о взаимодействии ферромагнитного типа между атомами магнитной примеси в образце. Ферромагнетизм в Bi2-xFexTeпроявляется при низких температурах, осью легкого намагничивания является ось С3 кристалла.

Для монокристаллов p-Bi2-xFexTe3 и n-Bi2-xFexSe3 измерены температурные зависимости коэффициента Зеебека, теплопроводности и сопротивления в температурном интервале 5

В случае квадратичного закона дисперсии и изотропного времени r релаксации = коэффициент Зеебека имеет вид kB (2r + 5)Fr+3/ 2 () (T ) = -, где Fs () = /(e + 1)]dx – интеграл Ферми.

[xs x e (2r + 3)Fr+1/ 2 () Здесь r – параметр, характеризующий механизм рассеяния: r = -1/ 2 для рассеяния на акустических фононах, r =1/ 2 для рассеяния на оптических фононах, r = 3 / для рассеяния на ионизованной примеси. По экспериментальным данным, использую вышеприваеденную формулу, были получены зависимости параметра рассеяния от температуры. Получено, что при промежуточных температурах параметр рассеяния приближается к значению r=-1/2.

При температуре 300 K, коэффициент Зеебека увеличивается в p-теллуриде висмута при легировании железом, в то время как в n-селениде висмута с примесью железа коэффициент Зеебека уменьшается. Это связано в первую очередь с изменением концентрации носителей заряда. Термоэдс изменяется почти линейно при понижении температуры. Термоэлектрическая эффективность ZT при легировании железом практически не изменилась в n-селениде висмута при промежуточных температурах и увеличилась при T<50 K. В p-теллуриде висмута Термоэлектрическая эффективность уменьшилась из-за существенного увеличения сопротивления образцов.

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ 1 – Изучен эффект Шубникова-де Гааза в смешанных монокристаллах (Bi1Sbx)2Te3, определена анизотропия поверхности Ферми, которая составляет x Smax/Smin=3,8. Осцилляции от второй зоны тяжелых дырок не проявляются во всем исследованном диапазоне магнитных полей и углов.

2 - Исследовано влияние примеси Ga на температурные зависимости сопротивления, эффект Шубникова – де Гааза монокристаллов (Bi1-xSbx)2Te3.

Установлено, что элемент третьей группы периодической системы элементов Д.И.

Менделеева Ga проявляет донорные свойства, то есть начальная концентрация дырок уменьшается при легировании. Это связано с подавлением образования точечных дефектов, ответственных за исходную высокую концентрацию дырок, при легировании Ga.

3 – Изучено влияние Ga на теплопроводность и коэффициент Зеебека смешанных монокристаллов (Bi1-xSbx)2Te3 в широком температурном интервале.

Установлено, что легирование Ga смешанных монокристаллов (Bi1-xSbx)2Teаномально повышает коэффициент Зеебека, что можно объяснить ростом плотности состояний за счет образования примесной зоны, при этом термоэлектрическая эффективность увеличивается.

4 – В разбавленных магнитных полупроводниках Sb2-xCrxTe3 обнаружен переход в ферромагнитное состояние при температуре Кюри Тс, которая растет с ростом концентрации хрома, достигая Тс5,8 К при содержании хрома 0,43 ат%.

Наблюдается отрицательное магнетосопротивление и аномальный эффект Холла при низких температурах, что характерно для разбавленных магнитных полупроводников. Обнаружена магнитная анизотропия. Легкая ось намагниченности направлена вдоль кристаллографической оси С3.

5 – Из эффекта Шубникова-де Гааза в кристаллах Sb2-xCrxTe3 рассчитаны значения энергий Ферми и концентраций дырок, которые уменьшаются при легировании, то есть Cr проявляет донорные свойства в исследованном диапазоне концентраций.

6 – Исследованы термоэлектрические свойства монокристаллов Sb2-xCrxTe3.

Обнаружено, что, введение Cr в Sb2Te3 увеличивает коэффициент Зеебека при температурах выше 100 К.

7 – Исследованы термоэлектрические свойства монокристаллов p-Bi2-xFexTeи n-Bi2-xFexSe3. Обнаружено, что, введение Fe в Bi2Te3 увеличивает коэффициент Зеебека, то время как в n-Bi2-xFexSe3 уменьшается. Термоэдс изменяется почти линейно при понижении температуры.

СПИСОК ПУБЛИКАЦИЙ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ

Основные результаты диссертации опубликованы в следующих работах:

1. В.А. Кульбачинский, П.М. Тарасов, Э. Брюк, "Аномальный эффект Холла и ферромагнетизм в новом разбавленнгом магнитном полупроводнике Sb1-xCrxTe3" Письма в ЖЭТФ, Т. 87, вып. 7, стр. 426-430 (2005).

2. П.М. Тарасов, В.А. Кульбачинский, "Ферромагнетизм и транспорт в новых разбавленных магнитных полупроводниках Sb1-xCrxTe3" Сборник тезисов Одиннадцатой Всероссийской Научной Конференции Студентов-Физиков (ВНКСФ-11), 24-31 марта Екатеринбург 2005, стр. 222.

3. В.А. Кульбачинский, А.Ю. Каминский, П.М. Тарасов, П. Лостак, "Поверхность Ферми и термоэдс смешанных кристаллов (Bi1-xSbx)2Te3" ФТТ, Т. 48, вып.5, стр. 594-601 (2006).

4. В.А. Кульбачинский, П.М. Тарасов, Э. Брюк, "Ферромагнетизм в новом разбавленном магнитном полупроводнике Sb1-xCrxTe3" ЖЭТФ, Т. 128, № 3(9), стр.

615-622 (2005).

5. V.A. Kulbachinskii, P.M. Tarasov, E. Brck "Anomalous transport and ferromagnetism in the diluted magnetic semiconductors Sb1-xCrxTe3" Physica B, V.368, p. 32-41 (2005).

6. V. A. Kulbachinskii, A. V.G. Kytin, P. M. Tarasov, "Fermi surface and thermoelectric power of (Bi1–xSbx)2Te3 single crystals doped by Ag, Sn, Ga" Book of

Abstract

XXV International Conference on Thermoelectricity, Wien, Austria, p.25 (2006).

Pages:     | 1 || 3 |






© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»