WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

загрузка...
   Добро пожаловать!

Pages:     | 1 || 3 |

Автокорреляционную функцию At) можно представить как суперпозицию ( экспоненциальных членов Г j A(t) = exp Ej - (4) -i a j j Также для теоретического анализа процесса электронного обмена с наносистемами необходимо знание величины дискретных уровней энергии внутри рассматриваемой системы, для нахождения которых необходимо решить стационарное уравнение Шредингера (r) + 2[Е -Ve-Surf ] (r) = 0, (5) где E – энергия системы, которая играет роль собственного значения, подлежащего определению, а Ve-Surf – потенциал изучаемой наносистемы.

Для нахождения собственных функций уравнения (5) используем конечноразностную аппроксимацию пространственной производной на равномерной сетке - 2 + j-1 j j+ =, (6) hгде h2 – шаг дискретизации, а j =1.....N ; N – число узлов на равномерной сетке.

Подставляя (6) в (5), получаем уравнение в явном виде:

+ 2 h2 Ej -1- h2 Vj + = 0 (7) () j-1 j j+Для решения трехдиагонального уравнения (7) был применен метод прогонки (алгоритм Томаса). Результаты численного решения стационарного уравнения Шредингера (5) для шарового кластера атомов алюминия радиусом 50 ат. ед.

представлены на рис. 1.

--------0 20 40 60 80 r, aт. eд.

Рис. 1 Сплошной толстой линией обозначен потенциал кластера по радиальной координате, радиус кластера 50 ат. ед. Горизонтальные прямые – дискретные уровни энергии. Кривая в верхней области рисунка – квадрат волновой функции (в относительных единицах) для верхнего уровня.

E, эВ Глава В третьей главе при помощи метода Распространения Волновых Пакетов исследуются процессы электронного обмена между атомной частицей и шаровым кластером атомов.

В первой части главы рассматривается статический случай, когда частица находится на фиксированном расстоянии от кластера атомов. При фиксированном расстоянии необходимо определить основные параметры перезарядки – энергетическое положение E и ширину атомного уровня Г. Ширина уровня характеризует вероятность перехода электрона в единицу времени Г ~, где - время жизни электрона на атомном уровне. Энергетическое положение уровня иона H характеризует возможность электронного перехода. Электрон переходит с уровня иона только на тот дискретный уровень энергии внутри кластера, величина которого не превышает энергию ионного уровня. Для нахождения величины дискретных уровней энергии внутри кластера необходимо решить стационарное уравнение Шредингера (5), методы численного решения которого обсуждались во второй главе диссертации.

На рис. 2 показано развитие процесса электронного перехода для отрицательного иона водорода на расстоянии 10 ат. ед. от ближней границы кластера атомов алюминия радиусом 50 ат. ед.

Рис. 2 Квадрат модуля волновой функции внешнего электрона иона Н-, находящегося на расстоянии 10 ат. ед. от кластера атомов радиусом 50 ат. ед. в различные моменты времени. Темные области соответствуют большей вероятности нахождения электрона.

Видно, что через время 30 aт. ед. после начала распространения происходит туннелирование электрона через потенциальный барьер, разделяющий ион и кластер атомов, но дискретная структура не проявляется, т.к. электрон, еще не успевает почувствовать конечные размеры кластера. Картина распределения волновой функции соответствует переходу электрона в полубесконечный металлический образец. После ат. ед. времени уже проявляется дискретность энергии вдоль нормали к поверхности. На данном этапе, отразившись от дальней границы кластера, и продолжив распространение в обратном направлении электрон (волновой пакет) начинает интерферировать с волновым пакетом, идущим в прямом направлении. При этом распределение волнового пакета в кластере напоминает распределение в тонкой плёнке. На третьем этапе (от 500 ат. ед.

времени) проявляется дискретность энергии вдоль радиальной координаты. Волновая функция электрона приобретает максимумы по обеим координатам r,. Распределение электронной плотности по каждой координате соответствует квадрату модуля волновой функции самого верхнего из доступных энергетических уровней кластера (рис. 1).

Также было изучено влияние размеров системы на процесс электронного обмена.

Рис. 3 демонстрирует зависимость ширины уровня (т.е. эффективности электронного перехода) от радиуса кластера атомов, когда ион находится на фиксированном расстоянии 10 ат. ед. от поверхности кластера. Видно, что указанная зависимость ведет себя немонотонным образом при изменении радиуса кластера.

Г(R), Z=10 ат.ед.

0, Г= 0.0268 эВ 0,0,0,0,0,0,0 20 40 60 80 100 R, ат.ед.

Рис. 3 Зависимость ширины уровня иона от радиуса кластера, расстояние до кластера 10 ат. ед.

Прямая линия – ширина уровня иона при перезарядке с массивным образцом Г=0.0268 эВ.

Качественное объяснение немонотонной зависимости ширины уровня иона от радиуса кластера атомов можно построить, опираясь на дискретность энергетических уровней электрона внутри кластера.

Г, эВ В рассматриваемой задаче, резонансное туннелирование доминирует, как основной механизм электронного перехода. Электрон переходит с уровня иона на ближайший дискретный уровень внутри кластера, энергия которого не превышает энергию атомного уровня. При этом эффективность туннелирования определяется разностью энергий этих уровней, что и объясняет немонотонную зависимость ширины уровня иона от радиуса кластера атомов.

Максимумы ширины уровня наблюдаются для тех значений радиуса кластера, при которых появляется новый доступный уровень энергии внутри кластера. В этот момент разность энергий между уровнем иона и ближайшим к нему уровнем кластера атомов минимальна. Следовательно, электронный переход осуществляется наиболее эффективно (наблюдается резонанс). Отметим, что результаты, представленные на рис. 3, явно демонстрирует квантово-размерный эффект при электронном обмене атомной частицы с кластером атомов.

На рис. 4 а, б показаны зависимости энергии и ширины атомного уровня от расстояния до поверхности кластера атомов.

-1,-1,-2,0,-2,0,-3,-3,1E--4,-4,1E--5,0 5 10 15 20 25 0 5 10 15 20 z, aт. eд. z, aт. eд.

а) б) Рис. 4. а) Зависимость энергетического положения отрицательного иона водорода от расстояния до кластера атомов радиусом 50 ат. ед. б) Зависимость ширины уровня отрицательного иона водорода от расстояния до кластера атомов радиусом 50 ат. ед.

Из рис. 4 а, б можно заключить, что если следовать вдоль линий зависимости E(z) и Г(z) в сторону меньших z, произойдет небольшой скачок энергии и изменение ширины в точке около 7 - 8 ат. ед. Эта точка соответствует пересечению ионного уровня с одним из дискретных уровней энергии внутри кластера атомов. Таким образом, энергетический уровень отрицательного иона водорода испытывает псевдопересечение с дискретными Г, эВ E, эВ уровнями энергии внутри кластера. Ширина уровня иона также испытывает резкий скачок при переходе через точку псевдопересечения.

Во второй части главы рассматривается динамический случай, когда ион H приближается к кластеру с постоянной, нормальной скоростью v по классической траектории вдоль линии, проходящей через центр кластера. Задачей было определить характер электронного перехода при столкновении иона H с кластером атомов.

Для рассматриваемых систем, в частности для полубесконечного массивного образца, справедливо приближение широкой зоны [14], в рамках которого можно показать, что динамика электронного обмена описывается кинетическим уравнением (КУ), где скорости электронных переходов задаются ширинами состояний частицы [15,16]:

dPКУ (t) =-Г PКУ (t) dt, (8) где Г – ширина атомного уровня, а PКУ (t) – вероятность выживания электрона на уровне атома.

С помощью метода РВП определяется автокорреляционная функция At) (формула ( (3)) и вероятность выживания PРВП (t) PРВП (t) = A(t) (9) Сопоставляя результаты, полученные при помощи метода РВП с результатами расчета посредством КУ для кластера, мы исследуем влияние скорости налетающей частицы на характер электронного обмена и проявление квантово-размерного эффекта.

На рис. 5 представлена вероятность выживания иона ( PРВП (t) ) H при его приближении к кластеру атомов как функция расстояния до поверхности z для различных скоростей соударения от 0.003 ат. ед. до 0.1 ат. ед.

1,0,РВП кластер:

0,1 v=0.1 aт. eд.

2 v=0.05 aт. eд.

0,3 v=0.025 aт. eд.

4 v=0.0125 aт. eд.

0,5 v=0.006 aт. eд.

6 v=0.003 aт. eд.

0,0 5 10 15 20 z, ат. ед.

P Рис. 5 Вероятность выживания иона Н- при его приближении к кластеру как функция расстояния до поверхности, радиус кластера 50 ат. ед.

Из рисунка видно, что скорость налетающей частицы существенно влияет на характер электронного обмена. Так, при больших скоростях налетающей частицы происходит экспоненциальный распад атомного состояния, а при малых – вероятность выживания иона испытывает осцилляции, т.е. кратковременный захват электрона движущимся атомом водорода.

На рис. 6 а, б показаны вероятности выживания иона H при его приближении к поверхности кластера при больших и малых скоростях соответственно. Сравниваются результаты расчетов метода РВП для кластера и результатов КУ для кластера и полубесконечного массивного образца.

1,1,1 кластер, РВП 1 кластер, РВП 0,0,2 кластер, КУ 2 кластер, КУ 3 металл, КУ 3 металл, КУ 0,0,0,0,0,0,0,0,0 5 10 15 20 25 0 5 10 15 20 z, aт. eд. z, aт. ед.

а) б) Рис. 6. а) Вероятность выживания иона Н- при его приближении к поверхности кластера. Сравнение результатов метода РВП и результатов кинетического уравнения (КУ) для кластера и массивного образца. Радиус кластера 50 ат. ед., скорость налетающей частицы 0.1 ат. ед.

б) Вероятность выживания иона Н- при его приближении к поверхности кластера. Сравнение результатов метода РВП и результатов кинетического уравнения (КУ) для кластера и массивного образца. Радиус кластера 50 ат. ед., скорость налетающей частицы 0.006 ат. ед.

Из рис. 6 видно, что поведение динамической системы качественно отличается для различных диапазонов скоростей столкновения: характерные черты кластера атомов, обуславливающие проявление квантово-размерного эффекта, проявляются при малых скоростях столкновения; а при больших скоростях перезарядка с кластером атомов соответствует взаимодействию с поверхностью полубесконечного металлического образца.

P P Глава В четвертой главе при помощи метода Распространения Волновых Пакетов исследовалось влияние эффекта “параллельной скорости” на процесс электронного обмена при рассеянии отрицательного иона водорода на наносистемах (тонкий алюминиевый диск и кластер атомов).

В первой части главы изучалось влияние параллельной поверхности составляющей скорости отрицательного иона водорода v|| при его скользящем рассеянии на островковой пленке. В качестве физической модели пленки был выбран тонкий алюминиевый диск.

Были рассчитаны вероятности заселения различных состояний тонкого диска при медленном подлете к нему иона водорода с использованием метода РВП.

Волновая функция внешнего электрона, перешедшего в диск, дается выражением + || m(, z,t) = k||dk||b(k||,k) (k,r)J0(k||)e-iE(k,k )t, (10) nk n k||E(k||, k) = Enk + (11) Здесь (k,r) – собственные функции диска, Enk – энергии уровней диска, J0(k||) – nk функция Бесселя, k и k|| – компоненты волнового вектора электрона перпендикулярный и параллельный поверхности диска соответственно.

Представляет интерес вероятность перехода электрона на n -ый уровень тонкого диска, которая дается квадратом модуля коэффициента b(k||, k) в уравнении (10).

Поскольку внешний уровень иона водорода 1s’ обладает сферической симметрией, рассматривается только компонента с m=0 (m – проекция электронного углового момента на ось симметрии). Метод РВП позволяет рассчитать эволюцию волновой функции электрона под действием потенциала атомного остова и потенциала диска. Используя этот метод, можно вычислить проекцию волновой функции электрона на волновую функцию тонкого диска на некотором, достаточно большом расстоянии 0 (таком, что влиянием потенциала атомного остова на этом расстоянии можно пренебречь, на практике порядка 25 ат. ед.):

+ Sn(t) = dz d (k,r)(0, z,t), (12) nk - Ее Фурье-образ имеет вид:

it Sn() = Sn(t) (13) dte Подставляя (10) в (12), а затем (12) в (13) и используя теорию вычетов, получаем:

k b(k||,k) = Sn(), (14) k где - Enk.

= Волновая функция электрона описывается плоской волной. При наличии параллельной поверхности составляющей скорости иона водорода в системе отсчета, r связанной с ионом, ее волновой вектор равен k = (k||, k), а в системе отсчета, связанной с r поверхностью - k = (k|| + v||,k). Используя теорему об обращении времени, можно получить вероятность образования отрицательных ионов водорода P- :

+ b(k||, k) 1 k2 v|| Pdisk = dk d F(Ef - (Enk + + + kv|| cos)) (15) || k dk|| 22 2 n 0 - Здесь F – функция распределения Ферми, а E - энергия Ферми тонкого диска, - угол f между волновым вектором k и v||.

Во второй части главы исследовался эффект “параллельной скорости” при рассеянии иона H на шаровом кластере атомов алюминия.

С помощью метода РВП были вычислены вероятности перехода электрона на n -ый уровень кластера, которые определяются квадратом модуля коэффициента b(k||, k), при медленном подлете к нему отрицательного иона водорода. Также была рассчитана вероятность образования отрицательных ионов водорода при рассеянии ионов водорода на кластере атомов алюминия P- :

+ b(k||, k) 1 k2 v||Pcluster = dk || k dk|| sind 2 F(Ef - (Enl + 2 + 2 + kv|| cos )) (16) n 0 - Здесь F – функция распределения Ферми, а E - энергия Ферми кластера атомов, - f угол между волновым вектором k и v||.

Таким образом, были получены зависимости вероятности формирования ионов H от величины параллельной поверхности составляющей скорости иона v|| для тонкого диска и кластера атомов алюминия (рис. 7).

0,0,0,0,0,0,0,0,0 0,5 1,VII, ат. ед.

Рис. 7 Зависимость вероятности формирования ионов Н- от v|| при скользящем рассеянии.

Зависимость 1 – расчет в случае кластера, радиус кластера 50 ат. ед.; Зависимость 2 – расчет для тонкого диска, радиус диска 50 ат. ед., толщина диска 3 монослоя (ML), точки – экспериментальные данные (x20) для массивного образца Al [17].

Из рис. 7 видно, что с увеличением v|| вероятность формирования ионов H растет.

Pages:     | 1 || 3 |






© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»