WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

загрузка...
   Добро пожаловать!

Pages:     || 2 | 3 |
МОСКОВСКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ им. М. В. ЛОМОНОСОВА _ ФИЗИЧЕСКИЙ ФАКУЛЬТЕТ

На правах рукописи

ВОЛКОВ ДЕНИС ВИТАЛЬЕВИЧ МАГНИТНЫЕ И МАГНИТОУПРУГИЕ СВОЙСТВА РЕДКОЗЕМЕЛЬНЫХ ФЕРРОБОРАТОВ RFe3(BO3)4, R = Nd, Tb, Dy 01.04.11 - физика магнитных явлений

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Москва - 2007

Работа выполнена на кафедре физики низких температур и сверхпроводимости физического факультета Московского государственного университета им. М.В. Ломоносова Научные руководители: доктор физико-математических наук, профессор Васильев Александр Николаевич доктор физико-математических наук, профессор Колмакова Наталья Павловна Официальные доктор физико-математических наук, оппоненты: профессор Любутин Игорь Савельевич кандидат физико-математических наук, доцент Котельникова Ольга Анатольевна

Ведущая организация: Институт общей физики РАН им. А.М. Прохорова

Защита состоится “15” ноября 2007 г. в 16 час. на заседании диссертационного совета К 501.001.02 в МГУ им. М.В. Ломоносова по адресу: 119992, ГСП-2, Москва, Воробьевы горы, МГУ, физический факультет, аудитория.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке физического факультета МГУ им. М.В. Ломоносова.

Автореферат разослан “_” октября 2007 г.

Ученый секретарь диссертационного совета Никанорова И.А.

1

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы. Соединения, содержащие 4f и 3d элементы, весьма перспективны для практического применения, поскольку обладают большим разнообразием магнитных, магнитоупругих, магнитооптических, резонансных и других физических свойств. Они используются или исследуются для использования в качестве рабочих материалов в лазерной и вычислительной технике, прикладной магнитооптике, в различных устройствах микроэлектроники, магнитоакустики и т.д.

Изучение 4f-3d соединений важно не только с точки зрения их практического применения. Существование двух магнитных подсистем со своей спецификой взаимодействия представляет большой интерес для физики магнитных явлений. В формировании физических свойств этих соединений важнейшую роль играет кристаллическое поле, а также магнитоупругое взаимодействие, их изучение позволяет решать проблемы, имеющие фундаментальное значение для физики твердого тела. В частности, оно способствует выяснению ключевых вопросов магнетизма:

природы кристаллического поля, магнитоупругого взаимодействия, магнитной анизотропии, механизмов индуцированных магнитным полем фазовых переходов в f-d системах и т.д.

В качестве объектов исследования были выбраны редкоземельные (РЗ) ферробораты RFe3(BO3)4, имеющие структуру минерала хантита, которые характеризуются яркими магнитными и магнитоупругими свойствами и их аномалиями при индуцированных магнитным полем фазовых переходах. В случае R = Gd, Nd установлена [1, 2] принадлежность этих соединений к классу мультиферроиков, исследование соединений с другими R в этом аспекте еще не проводились.

Fe подсистема в РЗ ферроборатах упорядочивается антиферромагнитно при температурах Нееля ТN порядка 30-40 К. Кристаллы RFe3(BO3)4 имеют тригональную симметрию (пространственная группа R32) и характеризуются цепочечной структурой для ионов железа, цепочки ориентированы вдоль тригональной оси с. В области упорядочения эти соединения, тем не менее, ведут себя практически как обычные трехмерные антиферромагнетики. Это позволяет использовать их как объекты для исследования применимости обычных теоретических подходов, например, приближения молекулярного поля. Поскольку РЗ ферробораты RFe3(BO3)4 с разными редкими землями имеют разные магнитные структуры, это дает возможность выявить роль РЗ подсистемы в формировании магнитной структуры при изучении магнитных характеристик и фазовых переходов, индуцированных внешним магнитным полем, апробированными теоретическими моделями (например, модель кристаллического поля для РЗ иона в соединении).

Сравнение рассчитанных физических величин с их значениями, определенными в эксперименте, представляет возможность определить параметры соединения, актуальные для рассматриваемого свойства, и производить анализ изменений соответствующих параметров по редкоземельному ряду.

Цель и задачи работы. Целью диссертационной работы являлось теоретическое исследование магнитных и магнитоупругих свойств РЗ ферроборатов RFe3(BO3)4, имеющих тригональную симметрию, в рамках единого подхода.

Задачами работы являлись:

• построение теоретического подхода, отражающего иерархию взаимодействий и кристаллическую и магнитную структуру РЗ ферроборатов;

• расчет намагниченности, начальной магнитной восприимчивости и магнитострикции вдоль трех кристаллографических направлений в упорядоченной и парамагнитной фазах, а также анализ их аномалий при фазовых переходах;

• расчет вклада РЗ подсистемы в теплоемкость, тепловое расширение и упругие свойства и влияния магнитного поля на особенности этого вклада;

• интерпретация имеющихся экспериментальных данных и определение параметров исследуемых соединений.

Научная новизна и защищаемые результаты. Впервые получены и выносятся на защиту следующие научные результаты:

• теоретический подход, основанный на модели кристаллического поля для РЗ иона и приближении молекулярного поля, пригодный для описания термодинамических свойств РЗ ферроборатов;

• рассчитанные кривые намагничивания и магнитострикции RFe3(BO3)4 с R = Nd, Tb, Dy для трех кристаллографических направлений в упорядоченной и парамагнитной областях;

• выявление механизмов и описание фазовых переходов, индуцированных внешним магнитным полем вдоль тригональной оси для R = Tb, Dy и в базисной плоскости для R = Nd; построение В-Т фазовых диаграмм;

• рассчитанные температурные зависимости начальной магнитной восприимчивости вдоль трех кристаллографических направлений, описание аномалий типа Шоттки и сопоставление их со спектроскопической информацией;

• теоретическое исследование вклада редкоземельной подсистемы в теплоемкость РЗ ферроборатов;

• магнитоупругий гамильтониан РЗ кристалла тригональной симметрии в мультипольном приближении;

• рассчитанные полевые и температурные зависимости мультипольных моментов и деформационных восприимчивостей и анализ возможных аномалий теплового расширения и упругих констант;

• успешное сравнение рассчитанных магнитных и магнитоупругих характеристик с известными экспериментальными данными и определение параметров исследованных соединений.

Научно-практическое значение полученных результатов.

Полученные результаты позволяют в едином подходе описать большую совокупность особенностей магнитных и магнитоупругих свойств РЗ ферроборатов. В рамках развитых в диссертации представлений объяснен имеющийся богатый экспериментальный материал, ряд эффектов предсказан и впоследствии экспериментально обнаружен. Практическая ценность полученных результатов связана с возможностью эффективного управления физическими свойствами f-d соединений с помощью внешнего магнитного поля, температуры и разнообразных замещений в РЗ подсистеме, что особенно важно для решения проблемы создания новых магнитных материалов с заданными свойствами.

Апробация работы. По теме диссертации сделаны доклады на следующих конференциях и симпозиумах: Moscow International Symposium on Magnetism (MSU, Moscow, 2005); семинар “Сильно коррелированные электронные системы и квантовые критические явления” (Троицк, 2005);

XX Международная юбилейная школа-семинар "Новые магнитные материалы микроэлектроники" (МГУ, Москва, 2006); III Joint European Magnetic Symposia (San Sebastian, Spain, 2006); 34е совещание по физике низких температур (Ростов-на-Дону, 2006); XIII Feofilov symposium on spectroscopy of crystals doped by rare earth and transition metal ions (Irkutsk, 2007); I международный, междисциплинарный симпозиум “Среды со структурным и магнитным упорядочением” (Multiferroics-2007) (Ростов-на-Дону, 2007).

Публикации. По теме диссертационной работы опубликовано печатных работ, 1 статья принята и 1 статья послана в печать. Список публикаций приведен в конце автореферата.

Структура и объем работы. Диссертация состоит из введения, пяти глав, заключения и списка цитируемой литературы. Работа изложена на 139 страницах машинописного текста и содержит: рисунков - 41, таблиц - 2, список литературы из 115 наименований.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обосновывается актуальность направления и объектов исследования, формулируются цели и задачи диссертационной работы.

Приводятся основные положения диссертации и дается краткая аннотация результатов, изложенных в каждой из последующих глав.

Первая глава является литературным обзором. В ней систематизированы сведения из имеющихся работ, посвященных явлениям, происходящим в РЗ ферроборатах RFe3(BO3)4 с разными РЗ ионами, которые являются объектами исследования данной работы.

Описана кристаллическая структура РЗ ферроборатов, которая принадлежит к тригональной симметрии (пространственная группа R32) и для которой характерно наличие ориентированных вдоль тригональной оси с октаэдров FeO6, соединенных между собой ребрами. Появляющееся при низких температурах (ТN 30-40 К) антиферромагнитное упорядочение железной подсистемы может быть представлено как совокупность антиферромагнитных цепочек из ионов Fe3+ c более слабой связью между цепочками. Обсуждаются известные многочисленные структурные и магнитные фазовые переходы и, в частности, фазовые переходы, индуцированные внешним магнитным полем определенного направления в РЗ ферроборатах с конкретной редкой землей. Представлены результаты спектроскопических исследований, которые дают информацию о расщеплении нижних состояний РЗ иона вследствие f-d взаимодействия, о структуре основного и более высоколежащих мультиплетов РЗ иона и о направлении магнитных моментов железной и РЗ подсистем в упорядоченной фазе.

Во второй главе рассматривается теоретический подход, основанный на модели кристаллического поля для РЗ иона и приближении молекулярного поля, который позволяет рассчитывать магнитные характеристики RFe3(BO3)4 с любыми R. За магнитные свойства РЗ ферроборатов ответственны обе магнитные подсистемы, редкоземельная и железная, взаимодействующие между собой. В приближении молекулярного поля и при учете магнитной структуры и иерархии взаимодействий в RFe3(BO3)4 в присутствии внешнего магнитного поля В эффективные гамильтонианы РЗ иона и иона железа i-й (i =1, 2) подрешетки имеют вид i R = -gJ B Ji B+ fd Mi, (1) ( ) iCF Fe = -gS B Si B+ M + fd mi, j = 1, 2, j i. (2) ( ) i j В этих выражениях HCF – гамильтониан кристаллического поля, gJ - фактор Ланде, Ji - оператор углового момента РЗ иона, gS = 2 – g-фактор, а Si - оператор спинового момента иона Fe, fd < 0 и < 0 - молекулярные константы R-Fe и Fe-Fe антиферромагнитных взаимодействий. Магнитные моменты i-й железной Mi и редкоземельной mi подрешеток вычисляются при решении соответствующей самосогласованной задачи на гамильтонианах (1), (2) при условии минимума термодинамического потенциала, записанного в рамках стандартной термодинамической теории возмущений, изложенной для f-d соединений в монографии [3], с учетом анизотропии железной подсистемы. Начальные магнитные восприимчивости соединения могут быть найдены из начальных линейных участков кривых намагничивания, рассчитанных для соответствующего направления внешнего магнитного поля с учетом возможного существования доменной структуры тригонального кристалла. Вклад РЗ подсистемы в теплоемкость вычисляется по обычной квантовомеханической формуле на энергетическом спектре РЗ иона, формируемом кристаллическим полем и взаимодействием с железной подсистемой и внешним магнитным полем.

Для описания магнитоупругих свойств РЗ ферроборатов сконструирован магнитоупругий гамильтониан РЗ подсистемы в мультипольном приближении, который содержит шесть инвариантов из операторов второго порядка и десять инвариантов из операторов четвертого порядка. Записана также магнитоупругая энергия d- подсистемы. Термодинамический потенциал системы, выписанный в первом порядке теории возмущений по магнитоупругости, дает возможность получить выражения для магнитострикции и магнитоупругого вклада в тепловое расширение, а во втором порядке теории возмущений - выражения для магнитоупругого вклада в упругие константы соединения. Температурные и полевые зависимости мультипольных моментов и деформационных восприимчивостей РЗ иона рассчитывались на спектре и волновых функциях РЗ иона, формируемых кристаллическим полем, f-d и зеемановским взаимодействиями.

В третьей главе приведены результаты исследования магнитных характеристик и их аномалий при фазовых переходах в RFe3(BO3)4 с R = Tb и Dy. Оба эти соединения в отсутствие поля характеризуются ориентацией магнитных моментов РЗ и Fe подсистем вдоль тригональной оси с, что является следствием анизотропии РЗ подсистемы, за которую ответственно кристаллическое поле. В поле вдоль тригональной оси происходит спинфлоп переход в железной T = 4.2 K подсистеме, сопровождае9.8 K 28 K мый переориентацией магнитных моментов редкой 19 K TbFe3(BO3)земли вдоль направления B||c поля. При Т = 4.2 К скачок намагниченности при фазо0 2 4 6 8 вом переходе в TbFe3(BO3)B, Tл составляет величину Рис. 1. Рассчитанные (линии) и эксперименµВ/форм. ед., в DyFe3(BO3)4 тальные (значки) кривые намагничивания при разных температурах.

6 µВ/форм. ед. Как видно из рис. 1, в TbFe3(BO3)4 величина скачка с ростом температуры B M, /форм.ед.

уменьшается, а поле спин-флопа перехода растет (В-Т фазовая диаграмма приведена на рис. 2). На рис. 3 показана температурная зависимость теплоемкости TbFe3(BO3)4 и РЗ вклада в нее в координатах С/T (T).

Предсказанный в расчетах сдвиг аномалии Шоттки в область более низких температур при B||c хорошо виден на эксперименте. В этом параграфе также приведены результаты расчета начальной магнитной восприимчивости вдоль разных кристаллографических направлений (в том числе, при разориентации относительно базисной плоскости) с аномалией типа Шоттки для с.

Pages:     || 2 | 3 |






© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»