WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

загрузка...
   Добро пожаловать!

Pages:     | 1 || 3 |

В третьей главе представлены результаты исследования магнитной структуры соединений с некрамерсовым (Tb3Co, Tb3Ni) и крамерсовым (Er3Co) типом редкоземельного иона.

Магнитные измерения в квазистационарных и импульсных магнитных полях, проведенные на монокристаллическом образце Tb3Co, показали, что соединение Tb3Co испытывает индуцированные полем магнитные фазовые переходы при приложении поля вдоль направлений a и b монокристалла (рис. 1). Приложение поля вдоль направления c приводит к полевой зависимости намагниченности с широкой петлей гистерезиса при низких температурах, характерной для высокоанизотропных ферромагнетиков. Более того, процесс намагничивания вдоль направления c характеризует соединение Tb3Co как постоянный магнит с максимальным значением энергетического произведения (BHmax~140 MG*Oe при T~4 K). При охлаждении ниже 30 K монокристалл Tb3Co проявляет свойства изинговского магнетика с большим гистерезисом при перемагничивании вдоль главных кристаллографических направлений. Оценка магнитного момента тербия из данных по намагниченности с использованием экстраполяции на нулевое поле в рамках предложенной соизмеримой магнитной структуры [5] дал значение MTb12.µB, которое превышает теоретическое gJµB=9 µB. Такое расхождение может являться отражением того факта, что процесс намагничивания этого соединения не связан с простыми спин-флип переходами вдоль локальных осей легкого намагничивания. По-видимому, он носит более сложный характер, а магнитная структура этого соединения, возможно, является несоизмеримой даже при низких температурах.

c T = 1.5 K (110) (110)+ Tb b 3Co 10 -- T = 75 K --20 -10 0 10 0.6 0.8 1.0 1.2 1.µ0H, Тл hhРис. 1 Полевые зависимости намагниченности, измеренные вдоль Рис. 2 Нейтронные спектры, снятые на основных кристаллографических монокристалле Tb3Co вдоль направления направлений монокристалла Tb3Co в [hh0] в плоскости a*-b* обратной решетки квазистационарных магнитных полях с при температурах T=75 K и T=1.5 K.

индукцией до 18 Тл при T=4.2 К.

B Намагниченность ( µ /FU) Интенсивность ( отн.

ед ) I (1 1 0)(200) I (0 0 0)+ Tb3Co I (1 1 0) 1.5 K TN (200)+ Tf 75 K 040 80 T (K) 1.0 1.5 2.hРис. 4. Температурные зависимости интенсивностей рефлексов (110), (0.7 0.Рис. 3 Изменение интенсивности 0), (0.15 0 0). Заштрихованная область рассеянных нейтронов вдоль направления соответствует интервалу температур, где [h00] в a*-b* плоскости обратной решетки сосуществуют низкотемпературная Ф и при температурах 75 К и 1.5 K высокотемпературная АФ фазы.

монокристалла Tb3Co.

Эти предположения подтвердилось при нейтронографическом исследовании порошкового и монокристаллического (рис. 2, 3) образцов Tb3Co. Было показано, что соединение Tb3Co обладает антиферромагнитной структурой, несоизмеримой с кристаллической ячейкой в температурном интервале 72 K

Второй параграф данной главы посвящен исследованию магнитной структуры и магнитных свойств соединения Tb3Ni. Магнитная структура данного соединения также была исследована методами магнитной нейтронографии и при помощи магнитных измерений в работе [6]. В данной работе авторы определили магнитную структуру соединения Tb3Ni как соизмеримую с кристаллической, что противоречит нашему предположению о несоизмеримости магнитной структуры соединения R3T в случае, если R – некрамерсовый ион. Таким образом, можно было ожидать, что магнитная Интенсивность ( отн.

ед.) Интенсивность ( отн.

ед.

) структура и магнитные свойства соединения Tb3Ni окажутся более сложными, чем считалось ранее. Кроме того, можно было ожидать возможные проявления ближнего магнитного порядка в Tb3Ni T=77 K 160 парамагнитной области, учитывая результаты, полученные на T=100 K T=120 K 120 изоструктурном соединении T=150 K Tb3Co. Наши ожидания T=200 K 80 оправдались при выполнении T=250 K магнитных измерений при 40 температурах, превышающих температуру Нееля TN=62 K и в 0 частности при измерении полевых 0 5 10 15 20 25 зависимостей намагниченности в µ0H, Тл импульсных полях с индукцией Рис. 5 Полевые зависимости намагниченности, до 28 Тл (рис. 5). Из рисунка измеренные в импульсных полях c индукцией видно, что кривые до 28 Tл в широком интервале температур.

намагничивания демонстрируют Прерывистой линий показан парамагнитный небриллюэновское поведение ход бриллюэновской кривой.

вплоть до температуры T=200 K.

Такое поведение может быть связано с трансформацией антиферромагнитной структуры внутри областей ближнего магнитного порядка под действием магнитного поля. С ростом температуры, точка перегиба сдвигается в область более высоких полей и становится слабовыраженной. Аналогичного вида кривые намагничивания были получены на образце Gd3Ni в работе [7].

Нейтронография порошкового образца Tb3Ni от температуры Нееля и до температуры 600 K (рис. 6) подтвердила выводы сделанные на основе данных магнитных измерений. Вероятная причина существования ближнего магнитного порядка в широкой области температур выше TN в соединениях Tb3Co и Tb3Ni на наш взгляд кроется в том, что обменное взаимодействие в данной системе является анизотропным вследствие слоистого характера кристаллической структуры данного соединения (рис. 7). Можно предполагать, что в соединениях типа R3T (T = Co, Ni) энергия обменного взаимодействия между 4f электронами ионов Tb, расположенных в слое параллельном bc плоскости, превышает энергию Tb-Tb обменного взаимодействия между слоями с участием 3d электронов Co. При этом 4f-4f обмен в слое происходит с участием 5d электронов тербия, как в чистых редкоземельных металлах (4f-5d5d-4f механизм Кэмпбэла). Между слоями в обменное взаимодействие включены 3d электроны Со или Ni, поэтому в этом случае работает 4f-5d-3d-5d4f механизм обменного взаимодействия при участии гибридизации 5d и 3d электронов. Слабое Tb-Tb обменное взаимодействие между слоями по сравнению с обменом в слое может являться причиной того факта, что при нагревании корреляции ближнего магнитного порядка в слоях Tb сохраняются до температур, значительно превышающих температуру разрушения 3-х мерного магнитного порядка, которая в значительной степени определяется межслоевым обменом.

Намагниченность А * м / кг Tb3Ni T=68 K =2.461 A TN=62 K T=150 K 8 T=300 K T=400 K T=600 K 0 2, degree Рис. 6 Нейтронограммы порошкового образца Tb3Ni при температурах превышающих Рис. 7 «Слоистая» структура температуру Нееля TN=62 K.

соединений R3T (R -, T - ) Нейтронография порошковых образцов при температурах ниже температуры Нееля показала, что магнитная структура соединения Tb3Ni несоизмерима с кристаллохимической ячейкой во всем интервале температур T

Третий параграф данной главы посвящен исследованию магнитной структуры и магнитных свойств соединения с крамерсовым редкоземельным ионом Er3Co. В литературе существует ряд противоречий, касающихся объяснения процессов намагничивания соединения Er3Co. Кроме того, предположение о ключевой роли некрамерсового характера редкоземельного иона при формировании несоизмеримой магнитной структуры нуждается в экспериментальном подтверждении для случая крамерсового редкоземельного иона. В данном разделе представлены результаты магнитных измерений и нейтронографического исследования монокристаллического образца Er3Co во внешнем магнитном поле и без поля. Расчеты магнитной структуры монокристаллического образца в отсутствии внешнего магнитного поля подтвердили модель, предложенную авторами [8] на основе данных порошковой нейтронографии (рис. 8). Магнитные измерения при приложении поля вдоль направлений a, b и c показали, что полевые зависимости действительной части АС восприимчивости имеют частотную зависимость в полях c индукцией меньше 1.1 Тл. Анализ поведения полевых зависимостей интегральной интенсивности магнитных рефлексов и расчет магнитной структуры в поле c индукцией 6.5 Тл, приложенном вдоль направления b, на основании данных нейтронографии монокристалла показали, что приложение магнитного поля приводит к повороту магнитных моментов редкоземельных ионов к направлению поля (рис. 9).

Intensity a.u.

H H Рис. 9 Схематическое изображение Рис. 8 Схематическое изображение магнитной структуры соединения магнитной структуры соединения Er3Co при T=2 K в поле с индукцией Er3Co при T=2 K в отсутствии 6.5 Tл, приложенном вдоль внешнего магнитного поля.

направления b.

H Рис. 10 Схематическое изображение магнитной структуры соединения Er3Co Рис. 11 Схематическое изображение при T=2 K и в отсутствии внешнего магнитной структуры соединения Er3Co магнитного поля.

при T=2 K в поле c индукцией 6.5 Тл, приложенном вдоль направления с.

Расчет магнитной структуры в поле с индукцией 6.5 Тл, приложенном вдоль направления c показал, что магнитное поле приводит к спин-флипу магнитных моментов редкоземельных атомов в 8d позициях и повороту магнитных моментов к направлению поля для редкоземельных атомов в 4с позициях (рис. 11). Факторы сходимости при расчете магнитной структуры не превышали 7%. Учитывая результаты расчета, частотную зависимость полевых зависимостей АС восприимчивости и сильную полевую зависимость интегральных интенсивностей магнитных рефлексов в поле с индукцией до 1.1 Тл, приложенном вдоль направления c был сделан вывод о том, что процесс намагничивания проходит в два этапа. На первом этапе приложение минимального поля вызывает образование зародышей новой магнитной фазы.

Данная фаза представляет собой магнитную структуру с магнитными моментами 8d атомов Er, инвертированными в направлении поля вдоль локальной легкой оси, определяемой сильной магнитокристаллической анизотропией. Увеличение внешнего магнитного поля приводит к увеличению количества новой фазы в образце. При достижении индукции внешнего поля значения µ0H ~ 1.1 Тл спин-флип фазовый переход в образце завершается, и магнитная структура образца представляет собой некомпланарную скошенную магнитную структуру с ферромагнитной компонентой вдоль направления c.

Дальнейшее увеличение внешнего магнитного поля приводит к повороту магнитных моментов 4с и 8d ионов Er к направлению поля. Аналогичным образом происходит процесс намагничивания вдоль направления a монокристалла.

Анализ всей совокупности экспериментальных данных по исследованию бинарных соединений R3T позволил нам сделать вывод о том, что в случае крамерсового редкоземельного иона Er магнитная структура является соизмеримой с кристаллической ячейкой, в отличие от соединений Tb3Co и Tb3Ni с некрамерсовым ионом Tb, магнитная структура которых является несоизмеримой с кристаллической ячейкой. Некрамерсовый редкоземельный ион в низкосимметричной позиции может иметь синглетное основное состояние. Для индуцирования магнитного момента на некрамерсовом ионе обменное взаимодействие должно смешивать два первых низколежащих синглетных уровня, формируя квазидублет. Существование казидублетного состояния в Tb3Co и Tb3Ni можно предположить, поскольку данные соединения демонстрируют магнитоупорядоченное состояние с большими значениями магнитных моментов.

В четвертой главе представлены результаты комплексного исследования магнитных свойств квазибинарных соединений Tb3(Co1-xNix). В третьей главе было показано, что соединения Tb3Ni и Tb3Co обладают одинаковой кристаллической структурой, в то время как их магнитная структура может существенно отличаться. Магнитное упорядочение в соединениях данного типа определяется комбинацией косвенного обменного взаимодействия и сильной магнитокристаллической анизотропией. Поскольку атом никеля обладает одним дополнительным электроном в d-зоне по сравнению с атомом кобальта, то замещение Co на Ni в соединении R3Co1-xNix приводит к изменению квазиимпульса Ферми kF. В свою очередь это отражается на обменном взаимодействии и, следовательно, на магнитной структуре соединения. В данной главе мы проследили за эволюцией магнитной структуры при замещении атомов кобальта атомами никеля на примере Tb3Co1-xNix 80 соединений Tb3Co1-xNix. Результаты измерений магнитной восприимчивости соединений Tb3Co1-xNix выявили немонотонное изменение температур Нееля от концентрации, что отражает kF изменение энергии обменного Tb3Co Tb3Ni взаимодействия в соединениях при 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.увеличении концентрации X электронов проводимости (рис. 12).

Рис. 12. Концентрационная зависимость температуры Нееля системы соединений Магнитные измерения в Tb3Co1-xNix.

квазистационарных магнитных N T, K Tb3Co H||c Tb3Co0.2Ni0.H||a H||b µ0H, Тл µ0H, Тл 0 -9 -6 -3 0 3 6 9 -9 -6 -3 0 3 6 -- T=2 K T=2 K - T=55 K T=40 K -Tb3Co0.6Ni0.4 Tb3Ni µ0H, Тл µ0H, Тл -9 -6 -3 0 3 6 -9 -6 -3 0 3 6 -100 - T=2 K T=2 K T=40 K T=40 K --Рис. 13 Полевые зависимости намагниченности, измеренные на системе образцов Tb3Co1-xNix в квазистационарных полях при температурах T=2 K, T=40 K. Для состава Tb3Co приведены данные, снятые на монокристалле.

Pages:     | 1 || 3 |






© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»