WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

загрузка...
   Добро пожаловать!

Pages:     | 1 | 2 || 4 |

(а) формовка; (б) старение. Аппроксимация экспоненциальной зависимостью вида (4). Температура: – 28оС, – 36оС, – 44оС, – 54оС.

В этом случае экранирование стремится скомпенсировать среднее за цикл значение остаточного деполяризующего поля, определяемого кинетикой доменной структуры. В результате изменяется пространственное распределение Eb, определяющее кинетику доменной структуры в следующем цикле переключения. Для исследования самосогласованной эволюции кинетики доменной структуры, обусловленной существованием такой обратной связи, использовались методы компьютерного моделирования, позволяющие рассчитывать распределение поля смещения после каждого цикла.

Рассматривались два варианта начального состояния: (1) монодоменное (отсутствие объемного экранирования) и (2) полностью экранированное полидоменное. Рассмотрение первого идеализированного варианта показало, что циклическое переключение приводит к формированию неоднородного Eb, причем функция распределения f(Eb) размывается (рис. 5а) с увеличением N. Полуширина функции распределения Eb увеличивается, а ее амплитуда уменьшается, в то время как переключаемый заряд еще остается постоянным.

При достижении порогового значения Eb, определяемого амплитудой внешнего поля, в областях с достаточно большими значениями внутреннего поля возникают непереключающиеся (“кинетически замороженные”) домены (рис. 6б), что приводит к уменьшению переключаемого заряда – эффекту усталости (рис. 5б).

При исследовании эффекта усталости, независимо от того, какая форма импульсов используется для циклического переключения, сегнетоэлектрические характеристики определяются по измерениям петли гистерезиса, когда внешнее поле меняется достаточно медленно и переключение можно считать квазистатическим. Форма измеренного при этом тока переключения определяется пространственной неоднородностью процесса переключения и в частности, функцией распределения Eb и является наиболее информативной и чувствительной к эффектам циклического переключения, поскольку изменение полуширины тока пропорционально изменению Eb, а изменение его максимального значения – амплитуде функции распределения fc.

(а) (б) Рисунок 5. Циклическое переключение из монодоменного начального состояния:

(а) эволюция функции распределения внутреннего поля смещения; (б) зависимость от количества циклов переключения полуширины Eb, амплитуды функции распределения внутреннего поля fc и переключаемого заряда Qs. Результаты компьютерного моделирования.

(а) (б) t = 0.05·ТE 0.2·ТE 0.4·ТE 0.05·ТE 0.2 ТE 0.4·ТE Рисунок 6. Последовательности мгновенных доменных конфигураций: (а) в течение одного полупериода поля на первом цикле; (б) после длительного циклического переключения. ТE – период изменения внешнего поля. Черные и белые области – переключаемые домены разного знака, серые области – замороженные домены разного знака. Результаты компьютерного моделирования.

Длительное циклическое переключение приводит к качественному изменению кинетики доменной структуры от двумерной за счет образования и роста новых доменов (nucleation & growth) (рис. 6а) к переключению в узких областях, разделяющих замороженные домены разного знака, в основном за счет одномерного роста (growth only) (рис. 6б). Важно отметить, что такой эффект усталости является обратимым и при увеличении амплитуды или длительности импульсов поля, замороженные домены могут быть переключены.

При моделировании циклического переключения из полидоменного полностью экранированного состояния удалось обнаружить немонотонное изменение величины переключаемого заряда (рис. 7а). В этом случае можно выделить две стадии: формовки, на которой происходит увеличение переключаемого заряда, и усталости.

(а) (б)(в) Рисунок 7. Циклическое переключение из полидоменного полностью экранированного начального состояния: (а) изменение Qs; (б,в) эволюция f(Eb): на стадии (б) формовки и (в) усталости. Результаты компьютерного моделирования.

Рисунок 8. Эволюция формы замороженных доменов при циклическом переключении из полидоменного исходного состояния. Результаты моделирования.

Начальное распределение Eb представляет собой два узких пика с Eb/Eb0 = ± 1, соответствующие замороженным доменам разного знака. Стадия формовки сопровождается качественным изменением функции распределения Eb: два начальных пика, соответствующие Eb разного знака сближаются и, постепенно размываясь, сливаются в один пик (рис. 7б). На стадии усталости центральный пик функции распределения Eb расширяется и уменьшается по амплитуде аналогично рассмотренному выше переключению из монодоменного начального состояния (рис. 7в).

На стадии формовки наблюдается увеличение амплитуды движения стенок, а переход к стадии усталости характеризуется существенным изменением геометрии переключаемых и непереключаемых областей (рис. 8), которое проявляется в образовании связной переключаемой области и дальнейшем упрощении ее формы на стадии усталости. Таким образом, эффекты формовки и усталости являются стадиями единого процесса.

В пятой главе приведены результаты экспериментальных исследований циклического переключения объемной сегнетоэлектрической керамики ЦТС с помощью интегральных и локальных методов.

При измерении петель гистерезиса P(E) наблюдался эффект усталости – уменьшение остаточной поляризации Pr (переключаемого заряда) при циклическом переключении (рис. 9а,в). Измерение тока переключения j(E) (рис. 9б) показало, что наблюдается уменьшение амплитуды и рост полуширины тока, причем параметры тока значительно более чувствительны к циклическому переключению, чем величина остаточной поляризации (рис. 9в).

Такое поведение согласуется с результатами компьютерного моделирования (глава 4).

Для объяснения наблюдаемого поведения следует учесть, что использование медленно растущего поля позволяет рассматривать переключение как квазистатическое. В этом случае при каждом значении внешнего поля переключается только часть образца, удовлетворяющая условию:

Eex = Eth - Eb, (7) где Eth – локальное пороговое поле.

Экспериментально изменяемая форма тока переключения определяется пространственной неоднородностью распределения не только Eb, но и пороговых полей Eth. В предположении, что неоднородность Eth является характеристикой образца и не изменяется при циклическом переключении, увеличение полуширины тока переключения соответствует увеличению дисперсии Eb, что соответствует результатам компьютерного моделирования (рис. 5а,б).

Очевидно, что проведенные классические экспериментальные исследования не позволяют непосредственно измерить неоднородность пространственного распределения Eb. и определить относительные объемы, занимаемые замороженными доменами различного знака. Для определения этих параметров проводились локальные измерения механической деформации S образца во внешнем электрическом поле и эффективного малосигнального пьезоэлектрического коэффициента d33.

(а) (б)(в) Рисунок 9. Эволюция петель гистерезиса (а) поляризации и (б) тока переключения при длительном циклическом переключении объемной ЦТС керамики; (в) зависимость параметров петли гистерезиса и тока переключения от N.

S E = Q P E + Psh (8) ( ) ( ) d33(E) = 2Q0 P(E) + Psh = 2Q0P(E) + dof, (9) [ ] где Q – коэффициент электрострикции, – диэлектрическая проницаемость, а Psh – поляризация, усредненная по объему замороженных доменов.

Форма петель гистерезиса S(E) и d33(E) существенно изменяется при циклическом переключении (рис. 10). Асимметричная форма S(E) (рис. 10а) свидетельствует о том, что существует тенденция к преимущественному росту замороженных доменов одного знака при длительном циклическом переключении. Одновременные измерения P(E) и S(E) использовались для определения относительных объемов замороженных доменов с противоположным направлением поляризации. Аналогичные результаты были получены и при измерении малосигнального пьезокоэффициента d33(E), однако в этом случае все необходимые параметры были получены при измерении одной величины (рис. 10б).

Степень пространственной локализации при проведенных измерениях S(E) и d33(E) (0.5 – 0.1 мм), определяемая площадью контакта наконечника датчика перемещения с поверхностью образца, значительно выше, чем при измерении P(E) (10 мм). Поэтому пьезоэлектрические измерения позволили охарактеризовать пространственную неоднородность образцов, возникающую после длительного циклического переключения (рис. 11а,б). Проведение серии локальных измерений показало, что значительно увеличиваются дисперсии Eb и dof (рис. 12а). Построенная зависимость измеренных локальных значений dof от Eb после различного количества циклов переключения свидетельствует об их коррелированном изменении (рис. 12б). Полученное совпадение знака замороженных доменов и знака поля смещения является прямым экспериментальным свидетельством справедливости предложенного подхода к объяснению эффекта усталости.

Отжиг образцов после длительного циклического переключения при температуре около 400оС (выше Tc) приводит к практически полному восстановлению исходных характеристик (рис. 13). Исчезновение асимметрии гистерезиса деформации и уменьшение полуширины тока переключения свидетельствует о восстановлении исходного пространственного распределения Eb в результате экранирования статической доменной структуры, образующейся при фазовом переходе. Этот эффект является дополнительным свидетельством применимости предложенного подхода. Небольшое отличие формы исходных и отожженных петель объясняется вкладом необратимых механизмов усталости, например образования микротрещин [6].

(а) (б) Рисунок 10. Эволюция петель (а) механической деформации и (б) пьезоэлектрического коэффициента при циклическом переключении в объемной ЦТС керамике.

(а) (б) Рисунок 11. Пространственная неоднородность петель гистерезиса (а) механической деформации и (б) малосигнального пьезоэлектрического коэффициента в объемной ЦТС керамике. Измерения в разных точках образца после 107 циклов.

(б) (а) Рисунок 12. (а) Изменение дисперсии Eb, и dof при циклическом переключении; (б) зависимость измеренных локальных значений dof от Eb после различного количества циклов переключения в объемной ЦТС керамике.

(а) (б)(в) Рисунок 13. Восстановление свойств образца после отжига. Петли гистерезиса (а) поляризации, (б) деформации, (в) тока переключения: исходные, после 106 циклов переключения и последующего отжига. Объемная керамика ЦТС.

Следует отметить, что увеличение амплитуды переключающего поля после длительного циклического переключения приводит к частичному восстановлению исходных характеристик. Показано, что при переключении во внешнем электрическом поле с увеличенной в полтора раза амплитудой наблюдается существенное уменьшение асимметрии, увеличение остаточной поляризации и амплитуды деформации.

Шестая глава посвящена исследованию циклического переключения в тонких сегнетоэлектрических пленках ЦТС. Очевидно, что эти исследования представляют наибольший практический интерес. Показано, что кроме эффекта усталости при циклическом переключении в тонких сегнетоэлектрических пленках наблюдается предшествующий ему эффект формовки – увеличение остаточной поляризации (рис. 14б), сопровождающийся значительным увеличением максимального значения тока переключения (рис. 14б), что соответствует модельному случаю полидоменного полностью экранированного начального состояния. В согласии с результатами компьютерного моделирования (глава 4, рис. 7) на стадии формовки происходит слияние двух пиков в токе переключения (рис. 15а), соответствующих переключению в областях с разным знаком Eb. По аналогии с циклическим переключением в объемной керамике ЦТС стадия усталости сопровождается уменьшение максимального значения тока переключения (рис. 14в) и увеличение его полуширины w (рис. 15в), характеризующей дисперсию Eb. Показано, что зависимость w от N успешно аппроксимируется (рис. 15б) степенной зависимостью вида:

w = w(0) + A N1 2, (10) где A – константа.

Физический смысл выбранной зависимости объясняется сходством эволюции пространственного распределения Eb и процессов диффузии. Полученная оценка дисперсии Eb позволяет, основываясь на формализме Прейзаха, рассчитать изменение переключаемого заряда при циклическом переключении:

Em - Ec Qs w N = QA erf + Q0, (11) ( ) 2w N ( ) где QA, Q0 – константы, Em – амплитуда поля, Ec0 – коэрцитивное поле.

(а) (б) Рисунок 14. Зависимость (а) переключаемой поляризации и (б) максимального значения тока переключения от количества циклов переключения в золь-гель тонких пленках ЦТС. Аппроксимация выражениями (11) и (12) соответственно.

(а) (б)(в) Рисунок 15. Эволюция тока переключения при тестировании в процессе циклического переключения: (а) стадия формовки, (б) стадия усталости; (в) увеличение полуширины тока переключения на стадии усталости.

Экспериментальные зависимости остаточной поляризации Pr успешно аппроксимированы предложенной зависимостью (рис. 14а). Максимальное значение тока переключения jmax пропорционально амплитуде функции распределения Eb и, следовательно, зависимость jmax(N) может быть описана следующим выражением:

jmax w N = jA w N + j0, (12) ( ) ( ) где jA и j0 – константы.

С использованием (11) и (12) была получена связь между jmax и Qs, которая может быть использована для ускоренного тестирования устойчивости сегнетоэлектрических тонких пленок к циклическому переключению, что является актуальной практической задачей.

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ РАБОТЫ Проведенное детальное исследование кинетики доменной структуры в сегнетоэлектрических монокристаллах, объемной керамике и тонких пленках при циклическом переключении поляризации позволяет сделать следующие основные выводы.

1. Объяснение всех полученных результатов проведено в рамках единой кинетической модели, рассматривающей кинетику доменной структуры как результат зародышеобразования, вероятность которого определяется локальным значением электрического поля, изменяющегося при циклическом переключении. Особое внимание уделено эффекту запаздывания объемного экранирования, приводящему к самосогласованному формированию неоднородного внутреннего поля смещения.

2. Методами компьютерного моделирования выявлены закономерности изменения пространственного распределения внутреннего поля смещения при учете объемного экранирования остаточного деполяризующего поля в процессе циклического переключения.

Pages:     | 1 | 2 || 4 |






© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»