WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

загрузка...
   Добро пожаловать!

Pages:     | 1 || 3 | 4 |

Все основные результаты работы были получены лично автором. Выбор направления исследований, обсуждение результатов и формулировка задач проводились совместно с научным руководителем профессором В.Я. Шуром и Е.Л. Румянцевым. Экспериментальные измерения в LN и LT проводились совместно с Е.В. Николаевой и В.Я. Шуром. Расчеты пространственного распределения электрического поля в системе с полосовыми периодическими электродами и периодической доменной структурой проводились при участии Д.В. Фурсова. Соавторы публикаций R.G. Batchko, G.D. Miller, R.K. Route, M.M. Fejer и R.L. Byer (Stanford University, USA) предоставили образцы CLN и CLT, а также оборудование для проведения экспериментов по переключению с полосовыми периодическими электродами, K. Terabe и K. Kitamura (NIMS, Japan) – образцы SLN и SLT.

Структура и объем диссертации. Диссертационная работа состоит из введения, 5 глав, заключения, 4 приложений и списка цитируемой литературы.

Общий объем работы составляет 237 страниц, включая 97 рисунков, 3 таблицы и библиографии из 289 наименований.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обосновывается актуальность темы диссертации, освещается современное состояние проблемы, формулируются основные цели и задачи работы, кратко излагается содержание диссертации и основные научные положения, которые выносятся на защиту.

Первая глава является обзорной. В ней рассматриваются основные методы исследования процесса переключения поляризации в сегнетоэлектриках: способы визуализации доменной структуры (ДС) и измерения интегральных характеристик. Приводится обзор экспериментальных результатов исследования процессов переключения, выделяются основные стадии эволюции ДС во внешнем электрическом поле. Рассмотрено влияние ДС на диэлектрические, акустические и оптические свойства сегнетоэлектриков и принципы применения периодических доменных структур (ПДС) в устройствах акустоэлектроники и нелинейной оптики. Представлен обзор современных методов создания ПДС, особое внимание уделено методу, использующему приложение неоднородного внешнего поля с помощью полосовых периодических электродов (ППЭ). Приводятся основные физические свойства исследуемых материалов.

Вторая глава является методической. В ней описана экспериментальная установка для комплексного исследования процессов переключения, приведены использованные методики эксперимента, способы визуализации ДС, а также основные параметры и способы подготовки исследуемых образцов.

Пластины CLN, LN:Mg и CLT толщиной 0.2-0.5 мм, вырезанные перпендикулярно полярной оси, были изготовлены фирмой Crystal Technology, CA, USA.

Монокристаллы выращивались по методу Чохральского вытягиванием в направлении полярной оси. Пластины SLN и SLT толщиной 0.5-1 мм, вырезанные перпендикулярно полярной оси, были изготовлены фирмой Oxide Corporation, Kobuchisawa, Japan и Single Crystal Group, National Institute for Material Science, Tsukuba, Japan. Монокристаллы стехиометрических составов выращивались из расплава с повышенной концентрацией Li вытягиванием вдоль полярной оси модифицированным методом Чохральского с использованием двойного тигля. Полярные грани пластин шлифовали и полировали алмазными пастами. Переключение проводилось с двумя типами прозрачных электродов: жидкого электролита (водного раствора LiCl) и проводящего оксида In2O3:Sn, наносимого методом ионно-плазменного распыления. При исследовании особенностей переключения с ППЭ на одну из полярных граней образца методом фотолитографии наносились металлические ППЭ, которые покрывались слоем диэлектрика (фоторезиста) для подавления переключения за пределами электродов (Рис. 1).

Эволюция ДС в LN и LT в процессе переключения наблюдалась при помощи поляризационного микроскопа в проходящем свете. Непосредственно при переключении одновременно регистрировались последовательность мгновенных доменных конфигураций и интегральные характеристики (ток и заряд переключения). Статическая ДС выявлялась селективным химическим травлением благодаря различию скоростей травления доменов разного знака [7]. Полученный поверхностный рельеф визуализировался при помощи оптического микроскопа, сканирующего электронного микроскопа (SEM) и сканирующего зондового микроскопа (SPM) в контактной атомно-силовой моде (AFM). В этой моде регистрировалось взаимодействие зонда с поверхностью образца за счет близкодействую- Рис. 1. Схема ячейки для создания ПДС при переключении с использованием ППЭ. 1 – образец, 2 – жидкий электролит (раствор LiCl), 3 – диэлектрик (фоторезист), 4 – металлические ППЭ, 5 – резиновые кольца. В фоторезисте имеются "окна" для обеспечения электрического контакта между электролитом и ППЭ.

щих сил Ван-дер-Ваальса, что позволяло измерять рельеф с нанометровым горизонтальным и субнанометровым вертикальным разрешением. Статические домены визуализировались и без травления при помощи поляризационного микроскопа и SPM в пьезоэлектрической моде (PRIM). Для реализации пьезомоды между проводящим зондом и нижним электродом прикладывалось переменное электрическое поле, что приводило к колебанию поверхности образца за счет пьезоэффекта. При сканировании регистрировался локальный пьезоотклик, амплитуда и фаза которого определяются величиной и знаком поляризации соответственно [8].

В третьей главе представлены результаты детального исследования эволюции ДС в LN и LT в однородном внешнем электрическом поле. Использование как локальных (прямая визуализация ДС), так и интегральных методов (измерение петель диэлектрического гистерезиса и токов переключения), позволило детально исследовать все основные стадии эволюции ДС в процессе переключения (зародышеобразование, "прямой" и боковой рост доменов, коалесценция) [1,7].

Было обнаружено, что процесс зародышеобразования существенно униполярен – образование новых доменов при приложении поля всегда происходит на одной из полярных поверхностей кристалла. При этом плотность зародышеобразования и пространственное распределение зародышей в CLT в исследуемом диапазоне внешних полей существенно отличаются от остальных исследованных материалов. Только в CLT наблюдается высокая плотность зародышей (порядка 1000 мм-2), однородно распределенных по всей переключаемой площади (Рис. 2а).

Во всех остальных материалах зародышеобразование происходит вдоль края электрода (Рис. 2б) под действием сильных краевых полей или на дефектах поверхности (Рис. 2в). При этом, количество зародышей, как правило, невелико и не превышает десятка на 1 мм электрода или дефекта (Рис. 2б,в). Было также обнаружено, что количество зародышей значительно увеличивается за счет образования остаточных доменов в результате многократного циклического переключения, либо рентгеновского облучения. В последнем случае включения несегнетоэлектрической фазы, образующейся в объеме под действием рентгеновского облучения, играют роль центров зародышеобразования.

Экспериментальное исследование прорастания доменов в полярном направлении (стадии "прямого" роста) с непосредственной визуализацией движения (а) (б) (в) Рис. 2. Зародышеобразование: (а) в CLT, (б) в LN:Mg на границе электрода и (в) в CLN на дефекте поверхности (царапине). (а), (в) диаметр переключаемой области 1 мм, (б) высота изображения 1 мм. Жидкий электрод. Оптическая визуализация.

вершины иглообразного домена сопряжено с большими техническими трудностями и не проводилось. Однако, некоторые характеристики процесса удалось получить косвенными методами. На примере LN:Mg при визуализации доменов в процессе переключения было обнаружено, что на стадии прямого роста возникает яркое свечение на фоне темных областей, занятых сквозной ДС. Наблюдаемый эффект обусловлен локальным изменением коэффициента преломления, индуцированным электрическим полем заряженных доменных стенок, которые ограничивают несквозной домен на стадии его прямого прорастания. Измерение времени прямого прорастания с помощью этого эффекта позволило определить скорость полярного движения доменных стенок в полях, близких к пороговым, которая в LN:Mg составила примерно 5 мм/с в поле 70 кВ/см.

Боковой рост доменов после их прямого прорастания осуществляется за счет анизотропного движения доменных стенок, что приводит к формированию треугольников в CLT и шестиугольников во всех остальных материалах. Было показано, что во всех материалах боковой рост доменов связан с распространением вдоль стенок микроступеней. Основными центрами генерации ступеней являются углы доменов, пересечение доменных стенок с дефектами поверхности (царапинами). Наиболее эффективная генерация ступеней и самый быстрый рост происходят в результате коалесценции (слияния) доменов. При высокой плотности зародышеобразования в CLT движение стенок за счет генерации ступеней при слиянии и последующего роста ступеней вдоль стенок является преобладающим механизмом, а рост изолированных доменов практически не дает вклада в переключение (Рис. 3). В остальных материалах полное переключение может быть получено за счет роста одного домена. Однако, при многократном циклическом переключении рост количества зародышей (например, в LN:Mg), приводит к постепенному переходу к сценарию переключения, типичному для CLT.

Было обнаружено, что во всех материалах доменные стенки движутся немонотонно (скачкообразно) с тенденцией к сохранению ориентации доменных стенок. В CLT эти особенности выражены слабо, поскольку в переключении одновременно участвует большое количество доменов, что приводит к их непрерывному взаимодействию и слиянию (Рис. 3).

Прямая визуализация кинетики ДС предоставляет уникальную возможность непосредственно измерить полевую зависимость средней скорости бокового движения доменных стенок vs(Eex). На Рисунке 4 представлены результаты, полученные в CLN для переключения из исходного состояния (прямое переключе- (а) (б) (в) Рис. 3. Движение доменных стенок за счет слияния с доменами в CLT:

(a) 0.7 с, (б) 0.8 с от момента включения поля. Жидкий электрод. Оптическая визуализация. (в) схема роста доменов.

Рис. 4. Полевая зависимость средней скорости бокового движения доменных стенок при прямом –1 и при обратном – 2 переключении в CLN. Экспериментальные точки аппроксимированы соотношением (1). Жидкий электрод.

ние) и в исходное состояние (обратное переключение). Экспериментальные точки были аппроксимированы экспоненциальной зависимостью, типичной для большинства сегнетоэлектриков:

vs( Eex ) = vs exp[ -E /( Eex - Est )] (1) где Eex – внешнее поле, E – поле активации, Est – поле старта, vs – константа.

Как уже было отмечено, коалесценция доменов приводит к эффективной генерации ступеней на стенке и, тем самым, ускоряет процесс переключения (Рис. 3). Кроме того, при детальном исследовании кинетики ДС в CLN, SLN, LN:Mg и SLT, был обнаружен обратный эффект замедления движения сближающихся стенок. В некоторых случаях перед коалесценцией стенки практически полностью останавливались на расстоянии порядка микрона (Рис. 5). Этот эффект может быть объяснен существованием минимума в зависимости локального переключающего поля на стенке от расстояния между стенками. Проведенный расчет показал, что минимум соответствует сближению стенок на расстояние порядка толщины поверхностного диэлектрического зазора.

На графике полевой зависимости средней скорости бокового движения доменных стенок в CLN (Рис. 4) можно заметить различие полей старта при переключении в прямом и обратном направлениях. Эта особенность свидетельствует о Рис. 5. Замедление стенок перед коалесценцией в LN:Mg. Размер изображения по вертикали 1 мм. Время между кадрами 3 с. Eex = 70 кВ/см.

Жидкий электрод. Оптическая визуализация.

Рис. 6. Эволюция внутреннего поля смещения в SLT в результате переключения из исходного заэкранированного состояния. Данные в области малых t получены при самопроизвольном обратном переключении, а в области больших t – при обратном переключении во внешнем поле.

Экспериментальные точки аппроксимированы зависимостью (4).

существовании внутреннего поля смещения Eb (bias field) [9]. В данном случае Eb составляет 19 кВ/см. Однако, величина поля Eb, действующего в образце, зависит от времени, которое образец находится в состоянии покоя между последовательными переключениями. Для приведенных результатов это время составляло порядка 30 с. В работе на примере SLT было проведено детальное измерение изменения Eb после переключения из исходного заэкранированного состояния (Рис. 6).

Методика этого измерения заключается в определении порогового поля Est, до которого через время t после переключения из исходного состояния необходимо уменьшить внешнее поле Eex, чтобы произошло обратное переключение. Условие обратного переключения можно записать следующим образом:

Eloc( t ) = Eex( t ) + Erd + Eb( t ) = Eth (2) где Eloc – локальное поле, являющееся суперпозицией внешнего поля Eex, остаточного деполяризующего поля Erd (деполяризующего поля, частично скомпенсированного внешним экранированием) и внутреннего поля смещения Eb.

Для возможности обратного переключения локальное поле должно достичь порогового значения Eth. Поскольку Erd и Eth не зависят от t, то измерение зависимости Est(t) позволяет измерить изменение внутреннего поля смещения Eb(t):

Eb( t ) = Eb( t ) + Erd - Eth = Eb( t ) + const = -Eex( t ) = -Est( t ) (3) Полученные данные Eb(t) были аппроксимированы суммой трех экспоненциальных вкладов с характерными постоянными времени bf = 90 мс, bs = 4.4 с и bss = 63 с:

t t t Eb( t ) = Eb(0 ) + Ef exp- + Es exp - + Ess exp - (4) bf bs bss где Eb – относительное изменение внутреннего поля смещения, bi – времена объемного экранирования, E – максимально возможное изменение внутреннего поля смещения за счет конкретного механизма.

Различные вклады объяснены действием нескольких механизмов объемного экранирования, которые приводят к образованию и изменению внутреннего поля смещения.

Необходимо заметить, что пока внутреннее поле смещения не изменило знак, при выключении внешнего поля происходит самопроизвольное переключение под действием внутреннего поля смещения. Это явление может быть охарактеризовано относительной долей объема образца, самопроизвольно переключившегося в исходное состояние после выключения внешнего поля. Эта величина может быть получена экспериментально, как отношение заряда, протекшего в цепи при обратном переключении Qbs, к заряду прямого переключения Qs:

= Qbs / Qs (5) На Рисунке 7 представлена зависимость этой величины от времени между окончанием процесса переключения и моментом выключения внешнего поля для CLN. Видно, что ДС нестабильна в течение порядка 50 мс после переключения поляризации.

Pages:     | 1 || 3 | 4 |






© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»