WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

загрузка...
   Добро пожаловать!

Pages:     | 1 | 2 ||

Рис. 8. Температурная зависимость концентрации хлора в осаждаемой плёнке ZrO2. Треугольники – экспериментальные точки [8], ромбы – результаты моделирования.

В заключении сформулированы основные выводы диссертационной работы:

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ 1. Основываясь на расчётах из первых принципов, доказано, что элементарные химические реакции роста пленки оксида металла из газовой фазы на гидроксилированной поверхности происходит в два этапа: первый этап, адсорбция газовой молекулы на поверхности с образованием реакционного предшественника, и второй этап, химическое превращение реакционного предшественника.

Рассматривая кинетическое уравнение оценены макроскопические константы скорости элементарных реакций механизма осаждения плёнок оксидов циркония и гафния.

2. Теоретически доказано существование диффузии по поверхности физически адсорбируемой молекулы ZrCl4, связанной в основном с изомеризацией молекулы с несколькими равновесными конфигурациями. Выявлены зависимости диффузионных свойств молекулы от энергии адсорбции молекулы, потенциального барьера для диффузии молекулы по поверхности, времени энергетической релаксации молекулы в объём плёнки.

3. Созданы кинетические механизмы роста плёнок оксида гафния и циркония методом осаждения атомных слоёв хлоридов металлов и насыщенного пара воды. Этот механизм принимает во внимание адсорбцию газовых молекул, образование относительно стабильных промежуточных поверхностных комплексов, поверхностные реакции, влияние локального химического окружения на скорости реакций.

Одномерная модель ALD реактора, основанная на детальном химическом механизме, воспроизвёла основные кинетические характеристики процесса осаждения плёнки. Показано, что энергия адсорбции H2O уменьшается при увеличении степени гидроксилирования поверхности от 50% до 100% на 20 ккал/моль для ZrO2 и на 16 ккал/моль для HfO2.

4. Создан метод моделирования осаждения аморфных и полиморфных плёнок – кинетический метод Монте-Карло с динамической релаксацией. Предложенный метод может использоваться для изучения кинетики роста нерегулярных кристаллических фаз, дефектов, вакансий, основываясь на информации о детальном химическом механизме и функционале потенциальной энергии. Используя предложенный подход с выбранным набором процессов и полученными эмпирическими потенциалами, была найдена структура плёнки оксида металла при начальных стадиях осаждения плёнки оксида циркония на оксид кремния в ALD реакторе. Показано изменение координационного числа Zr в осаждаемой плёнке и скорость осаждения плёнки оксида циркония.

5. Подход кинетического метода Монте-Карло описал концентрацию атомов хлора оставшихся в осаждённой плёнке. Концентрация оставшегося в плёнке атома хлора главным образом определялась его взаимодействием с близлежащими атомами металла, а также его диффузией в плёнке. Показано, что энергия активации реакции гидролиза M-Cl связи в зависимости от NM - числа металлсодержащих соседей у атома Cl равняется 2.5-1.2*NM (ккал).

Результаты диссертации с достаточной полнотой отражены в следующих публикациях:

1. I.V. Belov, M.A. Deminsky, A.A. Knizhnik, and B.V. Potapkin. “A Combined Approach to Studying Film Growth Process”. Труды конференции “ISPC 15”, 2001, Orlans, France, Vol.8, p.3213-3220.

2. M. Deminsky, A.Knizhnik, I.Belov, S.Umanskii, E.Rykova, A. Bagatur’yants, B.V. Potapkin and A.A. Korkin. “Mechanism and Kinetics of Zirconium and Hafnium Oxides Thin Film Growth in ALD Reactor”. Труды конференции “Nano and Giga Challenges in Microelectronics Research and Opportunities in Russia”, 2002, стр. 102.

3. A.A. Knizhnik, A.A. Bagaturyants, I.V. Belov, B.V. Potapkin, A.A. Korkin. “An integrated kinetic Monte Carlo molecular dynamics approach for film growth modeling and simulation: ZrO2 deposition on Si(100) surface”. Computational materials science, Vol 1178, 2002, p.5-12.

4. И.В. Белов. “Диффузия молекулы по поверхности при реакции адсорбции”.

Труды конференции “I Курчатовская молодёжная научная школа”, 2004, стр.

117-121.

5. M. Deminsky, A.Knizhnik, I.Belov, S.Umanskii, E.Rykova, A. Bagatur’yants, B.V. Potapkin, M.Stoker and A.A. Korkin. “Mechanism and Kinetics of Thin Zirconium and Hafnium Oxide Film Growth in an ALD Reactor”. Surface Science, 2004, vol. 549, no. 1, p. 67-86.

6. И.В. Белов. “Диффузия молекулы по поверхности при реакции адсорбции”.

Труды конференции “Ломоносов 2004”, стр. 251.

7. И.В. Белов, А.А. Книжник, Е.А. Рыкова, А.А. Багатурьянц, С.Я. Уманский, Б.В. Потапкин. ”Гетерогенные реакции с участием хлоридов металлов и воды с гидроксилированной поверхностью плёнки оксида металла”.

Химическая физика, 2005, том 24, N.8, стр. 48-58.

8. И. М. Искандарова, А. А. Книжник, И. В. Белов, Е. А. Рыкова, А. А.

Багатурьянц, С. Я. Уманский, Б. В. Потапкин, M. W. Stoker, “Моделирование роста плёнки в процессе атомного осаждения слоёв”, Физико – химическая кинетика в газовой динамике, 2006, Том 4, cтр. 1-15, http://www.chemphys.edu.ru/pdf/2006-10-23-003.pdf.

9. И. М. Искандарова, А. А. Книжник, И. В. Белов, Е. А. Рыкова, А. А.

Багатурьянц, С. Я. Уманский, Б. В. Потапкин, M. W. Stoker, “Моделирование шероховатости тонких плёнок, полученных методом атомного осаждения слоёв”, Хим. Физика, 2007, том 26, N3, c. 78-88.

Литература 1. И. М. Искандарова, А. А. Книжник, И. В. Белов, Е. А. Рыкова, А. А.

Багатурьянц, С. Я. Уманский, Б. В. Потапкин, M. W. Stoker, Физико – химическая кинетика в газовой динамике, 2006, Том 4, cтр. 1-http://www.chemphys.edu.ru/pdf/2006-10-23-003.pdf.

2. J. Aarik, A. Aidla, A.-A. Kiisler, T. Uustrate, V. Sammelselg, Thin Solid Films 340 (1999) 110.

3. J. Aarik, A. Aidla, H. Mandar, T. Uustrate, V. Sammelselg, J. Cryst. Growth 220 (2000) 105.

4. A. Kytokivi, E.-L. Lakomaa, A. Root, H. Osterholm, J.-P.Jacobs, H.H.

Brongersma, Langmuir 13 (1997) 2717.

5. F. Haase, J`. Sauer, J. Am. Chem. Soc. 120 (1998) 13503.

6. P.J. Wilde, C.R.A. Catlow, Solid State Ionics 112 (1998) 173-183.

7. J. Aarik, A. Aidla, H. Mandar, T. Uustrate, V. Sammelselg, Thin Solid Films 408 (2002) 97.

8. A. Rahtu, Mikko Ritala, J. Mater. Chem. 12 (2002) 1484.

9. J.E. Lowther, J.K. Dewhurst, J.M. Leger and J. Haines, Phys. Rev. B. (1999) 14485.

Pages:     | 1 | 2 ||






© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»