WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!

Pages:     |
|

Работа выполнена на кафедре общей физики и магнитоупорядоченных сред Московский государственный университет физического факультета Московского государственного университета им. имени М.В. Ломоносова М.В. Ломоносова Физический факультет Научные руководители доктор физико-математических наук

, профессор А.К. Звездин

На правах рукописи

доктор физико-математических наук, в.н.с. А.М..Тишин

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук, профессор А.И. Попов кандидат физико-математических наук, ассистент. А.П. Пятаков МИЩЕНКО Александр Сергеевич Ведущая организация Институт кристаллографии им.

А.В. Шубникова СПИНОВЫЕ ФАЗОВЫЕ ПЕРЕХОДЫ В НАНОРАЗМЕРНЫХ СТРУКТУРАХ ПЕРЕХОДНЫХ МЕТАЛЛОВ, ИНДУЦИРОВАННЫЕ

Защита состоится “16“ февраля 2006 года в 15:30 часов на заседании СИЛЬНЫМ МАГНИТНЫМ ПОЛЕМ диссертационного совета К 501.001.02 в Московском государственном университете им. М.В. Ломоносова по адресу: 119992 ГСП-2, г. Москва, Ленинские горы, МГУ, физический факультет, аудитория ЮФА.

Специальность 01.04.11 – физика магнитных явлений

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке физического факультета МГУ им. М. В. Ломоносова.

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Автореферат разослан “ ” 200 года.

Ученый секретарь диссертационного совета К 501.001.02, кандидат физико-математических наук И. А. Никанорова Москва, 2005 - аномальное поведение компонент октупольного момента

Общая характеристика работы

молекулы Fe30, критические значения магнитных полей.

Актуальность проблемы 2. Теория спиновых фазовых переходов, индуцированных сильным магнитным полем в широком интервале температур в В последнее время наноразмерные магнитные материалах с нестабильной валентностью на основе материалы привлекают значительный интерес как с гамильтониана Андерсона с учетом взаимодействия фундаментальной, так и с практической точек зрения.

Фаликова - Кимбала на примере – перехода в Действительно, так называемые мезоскопические молекулы металлическом Се, в том числе:

или молекулярные магниты являются связующим звеном - зависимость числа магнитных электронов на один ион Ce между объектами с сильно выраженными квантовыми от магнитного поля и температуры, влияние на переход свойствами и объектами, которые можно описать величины гибридизационного параметра;

классическими методами. Примером является квантовое - зависимость намагниченности от магнитного поля и туннелирование молекулы Mn12Ac из одного магнитного температуры, величина скачка намагниченности при фазовом состояния в другое, сопровождающееся характерными переходе;

ступеньками на зависимости намагниченности от магнитного - фазовая диаграмма металлического Се в переменных поля. Наличие нескольких квантовых состояний, которые магнитное поле – температура.

можно фиксировать при определенных условиях и переходы 3. Теория спиновых фазовых переходов в наноразмерном между которыми можно индуцировать приложением комплексе Со в рамках модели свободных магнитных определенного магнитного поля, открывает новые моментов.

возможности для построения так называемых «квантовых - значения критических магнитных полей перехода при компьютеров».

температуре T = 4.2 K для комплексов с различными типами Настоящая диссертация посвящена исследованию лигандов;

магнитоиндуцированных фазовых переходов в наноразмерных - зависимость намагниченности от магнитного поля при материалах. Объектами исследования являются молекулярные различных температурах для систем с различными лигандами;

магниты Fe30, Mn12Ac, наноразмерный комплекс Co, а также - величина скачков намагниченности комплекса Со для металличестий Ce, на котором была опробирована модель на различного типа лигандов, предварительная рекомендация к основе гамильтониана Андерсона с учетом взаимодействия проведению эксперимента в мегагауссных полях.

Фаликова-Кимбала при конечных температурах и магнитных 4. Модель спинового фазового перехода в комплексе Со, полях.

построенная на микроскопической теории. За основу взят Андерсоновский гамильтониан примесной модели метала с Положения, выносимые на защиту:

учетом фактора Франка – Кондона:

1. Теоретическое исследование спиновых фазовых - критическое значение магнитного поля индуцированного переходов в молекулярных магнитах методом мультипольного магнитным полем фазового перехода для T = 4.2 К;

разложения:

- сопоставление результатов микроскопической теории и - обнаружен первый объект, магнитное состояние которого теории на основе свободных магнитных моментов, характеризуется октупольным магнитным моментом - высокосимметричная молекула Fe30;

окончательная рекомендация к осуществлению мегагауссного Магнитный остов молекулы составляют 30 ионов Fe3+, эксперимента на комплексе Со. находящиеся в вершинах икосидодекаэдра (см. рис. 1). Все 5. Интерпретация полученных экспериментальных вершины икосидодекаэдра можно покрасить в три разных результатов по комплексу Co, в том числе: цвета так, чтобы ни одна пара ближайших соседей не имела - модификация модели свободных магнитных моментов одинаковый цвет (т.н. трехцветность икосидодекаэдра).

для учета особенностей комплексов Со, фактически Физически это можно интерпретировать компланарностью используемых в экспериментах; всех 30 спинов Fe3+ и возможностью разбить их на 10 групп по - оценка величины скачка энтропии при 3 спина, находящихся под углом 120o друг к другу (см. рис. 2).

магнитоиндуцированном фазовом переходе в комплексе, Таким образом, задача о распределении спиновой плотности изменения энергии основного состояния высокоспиновой и по молекуле во внешнем магнитном поле сводится к низкоспиновой фаз. рассмотрению системы из 3 антиферромагнитно 6. Разработка теоретических основ рабочего тела взаимодействующих спинов.

магнитного рефрижератора на основе высокоспиновых молекулярных магнитов Mn12Ac:

- оценка величины скачка энтропии при изменении приложенного магнитного поля, - оценка перспективности новых мезоскопических магнитных материалов с большим значением спина, - сравнение классической и квантовой моделей вычисления магнитных и магнитотепловых свойств молекул с большим спином.

Структура работы Рис. 2. Схематичное изображение Рис. 1. 30 ионов Fe3+ молекулы Работа состоит из введения, 4х глав, приложения, молекулы Fe30. Кругами Mo72Fe30 находяся в вершинах выводов и списка цитируемой литературы. Работа изложена на обозначены магнитные ионы Fe3+.

икосидодекаэдра, составленного 134 страницах и включает 42 рисунка. Список цитируемой Три возможных направления из 20 треугольников и спина обозначены красным, пятиугольников.

литературы включает 81 источник.

синим и зеленым цветами.

Литературный обзор приведен в Главе 1. В нем описаны основные характеристики наноразмерных материалов, а также Как показывают вычисления, первым магнитным материалов с переходной валентностью, используемые в моментом молекулы с отличными от нуля компонентами рассчетах и дальнейшем изложении.

является октупольный момент. Таким образом, Fe30 видимо Далее по тексту в этом параграфе автореферата вкратце является самым симметричным магнитным объектом, дан обзор оригнальных результатов, лежащих в основе данной синтезированным на настоящий момент. Выражение для диссертации.В Главе 2 проведено исследование молекулярного октупольного магнитного момента имеет вид:

магнита Fe30 методом мультипольного разложения.

(M3) = 3µB si ri ri, (1) gi i где {,, } = 1..3 (таким образом, октупольный момент имеет равновесия при отсутствии поля - ) и магнитное поле || 9 компонент, однако не все из них являются независимыми направлено противоположно одному из спинов (рис. 4). В последнем случае процесс намагничивания описывается двумя друг от друга), µB – магнетон Бора, i – номер спина в молекуле, параметрами, зависящими от магнитного поля - a и. Ниже gi – фактор Ланде для i-го спина, si – соответствующая b приведена зависимость указанных параметров от магнитного компонента i-го спина, ri – соответствующая компонента поля, вычисленная из Гайзенберговского гамильтониана для радиус – вектора i-го спина.

трех антиферромагитно взаимодействующих спинов:

Распределение спиновой плотности в молекуле Feбыло найдено исходя из (а) «трехцветности» икосидодекаэдра, - ( ) =, ||,b() = arcsin +, в вершинах которой находятся ионы Fe3+ и (б) 2 2 (2) Гайзенберговского гамильтониана для описания +взаимодействия между соседствующими ионами Fe3+. Было a() = arcsin -, 2 приведено общее решение соответствующего гамильтониана где безразмерное магнитное поле = gµBB/2JS изменяется от во внешнем магнитном поле, а также рассмотрен ряд частных случаев: магнитное поле направлено перпендикулярно до насыщения = 3, µB – магнетон Бора, J – обменный плоскости спинов (угол отклонения спинов от плоскости поля, рис. 3, a), магнитное поле сонаправлено с одним из спинов (угол отклонения двух других спинов от положения Рис. 3. Две из рассмотренных геометрий полного намагничивания r молекулы Fe30: (a) поле B перпендикулярно плоскости, параллельной спинам и (b) поле сонаправлено с одним из спинов.

Безразмерное магнитное поле Рис. 5. Характерные зависимости компонент октупольного момента от магнитного момента в случае в поле, направленном противоположно одному из спинов. В магнитном поле = 1 наблюдается скачок некоторых компонент октупольного момента при плавном поведении дипольного момента.

Рис. 4. Рассмотренный процесс полного намагничивания с учетом переворота одного из спинов (S1 в данном случае).

интеграл, S = 5/2 – спин иона Fe3+. Обратите внимание, что – Ce зона проводимости поднята (или f - уровень опущен) вторая формула описывает два параметра - ||() и (). взаимодействием между электронами проводимости и b Интересным результатом моделирования является f - электронами Gni. Это приводит к занятию магнитных аномальное поведение некоторых компонент октупольного f - состояний и появлению nh дополнительных дырок в зоне момента (M212, M231 на рис. 5) при непрерывном линейном проводимости. Условие электронейтральности, т.е. ni = nh, росте намагниченности молекулы вплоть до насыщения. Для будет использовано при расчетах для получения измерения величин компонент октупольного момента самосогласованного уравнения с целью определения необходимо магнитное поле октупольной симметрии. критического поля BC. s - f гибридизация приводит к Взаимодействие октупольного момента с полем описывается уширению f - уровня (см. рис. 6, b). Состояния с более чем одним электроном на f - уровне (или квантовосмешанные соотношением W = -(1 6)(M ) B, где B = B и состояния с различными проекциями орбитального момента) используется Декартова система координат, и не запрещены, но имеют значительно большую энергию ввиду - операторы Лапласа для пространственных производных Кулоновского отталкивания U. На плотности f - состояний на рис. 6 проекция орбитального момента имеет значение m = 5/2.

и B - соответствующая компонента внешнего магнитного В отсутствии магнитного поля это необязательно, и данное поля.

состояние может быть занято электроном с любой из (2J + 1) Обоснованность применению классической модели проекций момента в соответствии с распределением антиферромагнитно взаимодействующих магнитных Больцмана. Аналогичная зонная структура наблюдается во моментов, что вообще говоря является побочным результатом многих наноразмерных материалах, например в исследования магнитокалорических свойств молекулы наноразмерном комплексе Co, речь о котором пойдет ниже.

Mn12Ac, обсуждается в приложении текста диссертации.

Гамильтониан системы, учитывающий все В Главе 3 диссертации построена теория перечисленные взаимодействия, имеет вид:

магнитоиндуцированного спинового фазового перехода в металлическом Ce при нулевой и конечной температурах.

G + + + + r r r r r H = ak ak + Eimcimcim + cimak ak Модель основана на гамильтониане Андерсона с учетом cim k r r N m=- J,...,J k ;

k взаимодействия Фаликова – Кимбала. Никаких подгоночных (3) i i,m параметров использовано не было. Металлический Ce является удобным объектом для разработки метода изучения спиновых V U + + + r + (ak cim + H.C.)+ cimcim'cim', cim фазовых переходов в наноразмерных объектах, что связано со r N k ;i;m i;m,m' строением его зонной структуры (-Ce – на рис. 6, а и – Ce – где ak (ak+), cim (cim+) – операторы уничтожения (рождения) на рис. 6, b). Все параметры зонной структуры взяты из электронов проводимости в состоянии с волновым литературы, их величины составляют We = 2.72 eV, вектором |k> и f - электронов на i - ом ионе соответственно.

Wh = 5.44 eV, = 0.118 eV, G = 0.44 eV, = 30-60 meV, Первое слагаемое в (3) соответствует электронам U = 6-7 eV. Структура -Ce содержит электроны проводимости, второе – локализованным f - электронам.

проводимости гибридизованных Блоховских состояний s - и Третье слагаемое описывает прямое Кулоновское d – типа (I-band на рис. 6, а) и локализованные магнитные взаимодействие локализованных и делокализованных уровни f – электронов, которые практически не заполнены. В + + + + r r r r < cimcimak ak >=< cimcim >< ak ak >, что можно рассматривать как первое приближение.

Самосогласованное уравнение для получения зависимости количества магнитных электронов на ионе Ce в зависимости от температуры и приложенного магнитного поля в приближении Хартри-Фока можно получить при учете условия электронейтральности (количество дырок в зоне проводимости в - фазе должно быть равно количеству электронов в - фазе). Детальный расчет при конечных температурах с использованием диаграмм Фейнмана дает результат:

- 2G - ni - kBT ln Z 1 1 (5) ni = + Im + - i, 2 2 2kBT 2kBT d ln (x) - мнимая часть дигаммы функции Рис. 6. Зонная структура металлического Ce в области – где Im = Im перехода.

dx Эйлера, (x) - гамма функция Эйлера, Z – статистическая электронов (модель Фаликова-Кимбала), четвертое описывает сумма магнитного момента c J = 5/2 и gJ = 6/7 во внешнем s - f гибридизацию, пятое – Кулоновское отталкивание fмагнитном поле, G, и – параметры, однозначно электронов на одном атоме Ce. Базисная волновая функция определяемые из гамильтониана (3) и известные из получена из первого и второго слагаемых гамильтониана (3), независимых экспериментов.

возбуждение описывается третьим и четвертым слагаемыми.

Pages:     |
|



© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.