WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

загрузка...
   Добро пожаловать!

Pages:     | 1 || 3 |

В разделе 2.4 описываются фемтосекундная и наносекундная установки для ГТГ. В первой из них в качестве источника излучения накачки применялась та же фемтосекундная лазерная система, что и для формирования низкоразмерных структур на поверхности кремния при ФЛО. В наносекундной установке использовалась лазерная система, состоящая из задающего YAG:Nd3+ генератора, генерирующего импульсы длительностью 12 нс с частотой 20 Гц, преобразователя излучения 1.06 мкм в третью гармонику и параметрического генератора света, позволяющего плавно перестраивать длину холостой волны, использовавшейся в наших экспериментах в качестве волны накачки, в спектральном диапазоне от 1 до 2.1 мкм.

Описание установок для измерения ФЛ и спектров КР дано в разделе 2.5.

В качестве источников возбуждающего излучения для измерения спектров ФЛ использовался непрерывный аргоновый лазер, для измерения кинетик - импульсный азотный лазер. Измерение спектров КР света кремниевых поверхностей, облученных фемтосекундными лазерными импульсами, производилось на рамановском микроскопе Renishaw 2000 с He-Ne лазером.

В третьей главе анализируются линейные оптические свойства мезопористого кремния и применимость модели эффективной среды в электростатическом приближении Бруггемана для их описания.

Обосновывается необходимость учитывать размеры и форму нанокристаллов и пор для лучшего описания поведения дисперсионных зависимостей показателей преломления ПК. Предлагается соответствующая модель.

В разделе 3.1 приводятся полученные из спектров пропускания данные по двулучепреломлению исследуемых слоев ПК (см. табл. 1). Все образцы обладают свойствами отрицательного одноосного кристалла с нормальной дисперсией. Типичные дисперсионные кривые представлены на рисунке 1.

Таблица 1 Удельные сопротивления подложек, плотности токов травления j, толщины слоев d, величины двулучепреломления n=no-ne, факторы статической деполяризации необыкновенной волны Le, пористости p для исследуемых образцов ПК.

Образец, мОм·см j, мА/см2 d, мкм n (=2 мкм) Le p, % A 3 25 22 0.066 0.364 B 3 50 20 0.091 0.371 C 3 75 21 0.101 0.375 D 3 100 18 0.139 0.395 E 1 50 20 0.155 0.401 Рис. 1 Дисперсионные зависимости 2.обыкновенной и необыкновенной волн 2.пленки ПК (образец D) Пунктиром no показана аппроксимация в рамках 1.электростатического приближения 1.Бруггемана по формуле (1), 1.7 сплошными линиями – с учетом ne R динамических поправок ( = 12 нм).

1.12 3, мкм Кривые были аппроксимированы по обобщенной формуле Бруггемана, в рамках которой диэлектрическая проницаемость ПК рассчитывается в электростатическом приближении с представлением нанокристаллов кремния и пор в виде эллипсоидов вращения:

eff,k eff, k (1- p) + p =(1), eff,k + (Si - eff,k )Lk eff, k + (1- eff, k )Lk где индекс k указывает направление поляризации электромагнитной волны, p – пористость образца, Lk – фактор деполяризации, определяющийся eff эксцентриситетом эллипсоида, и – диэлектрические проницаемости ПК Si и КК соответственно.

o e n, n Как видно из рисунка 1, экспериментальные дисперсионные зависимости в ИК области ( = 1..10 мкм) находятся в хорошем согласии с аппроксимирующими их по модели Бруггемана кривыми, однако в видимом диапазоне наблюдается заметное расхождение между ними. Причем данное расхождение увеличивается с уменьшением длины волны. Такое поведение может быть объяснено ограниченностью используемой модели Бруггемана, основанной на электростатическом приближении эффективной среды, не учитывающей размеров составляющих наноструктурированного композита.

Далее (в разделах 3.2 и 3.3) данная проблема решается учетом динамических поправок на размеры и форму составляющих мезокомпозита:

eff, k eff,k (1- p) + p = 2 2 2 eff,k + (Si - eff,k )(Lk - Dkkeff,k R ) eff, k + (1- eff, k )(Lk - Dkkeff,k R ) (2).

R Здесь введены новые обозначения: - средний радиус эллипсоида, равный Dk корню третьей степени из произведения его полуосей, и - фактор динамической деполяризации. Для определения величин последнего в данной диссертационной работе были рассчитаны деполяризующие поля, создаваемые диполем, находящемся в центре эллипсоида вращения конечных размеров.

Dk Конечные выражения для имеют вид:

2 1 Do = ( - 2arcsin )1+ (3), + 2 / 3 1- 8 4 1- 2(1- ) 1 1 De = ( - 2arcsin )1+ (4), 2 / 3 2 8 2(1- ) 11 где = a/b – отношение полярной полуоси эллипсоида к экваториальной.

Do,e() Анализ поведения зависимостей показал, что для изучаемых в Do,e 1/ данной диссертационной работе образцов мезопористого кремния.

В соответствии с развитой моделью в разделе 3.4 была проведена более точная аппроксимация дисперсионных зависимостей по сравнению с проведенной ранее в рамках электростатического приближения Бруггемана (см.

рис. 1).

Четвертая глава включает в себя описание и анализ экспериментов по ГТГ в анизотропно наноструктурированных слоях ПК.

В разделе 4.1 согласно результатам главы 3 в рамках модели эффективной среды анализируется структура тензора нелинейной (ijkl)(3 ;,,) восприимчивости для ПК. Показывается, что анизотропное наноструктурирование кремния приводит к изменению структуры данного (3) (3) 1111 тензора: вместо двух независимых ненулевых компонент и для КК в (3) (3) (3) (3) (3) 1111 3333 1122 1133 изучаемых слоях ПК таких компонент пять -,,,, и (индекс 3 соответствует направлению поляризации необыкновенной волны). С использованием данного результата в разделе 4.2 решается укороченное волновое уравнение для процесса ГТГ в ПК. Делается вывод о возможности синхронной ГТГ в ooe-e геометрии в образцах с сильным двулучепреломлением формы. В других геометриях фазовосогласованная генерация невозможна из-за центросимметричности, нормальной дисперсии и отрицательного двулучепреломления исследуемых слоев ПК.

Далее в разделе 4.3 описываются эксперименты по реализации режима синхронной ГТГ в объеме слоев ПК с большой величиной искусственной оптической анизотропии. В качестве источника накачки использовалась перестраиваемая по длине волны наносекундная система на базе YAG:Nd3+ лазера и параметрического генератора света. На рисунке 2 показаны типичные зависимости интенсивности третьей гармоники от длины волны накачки в разных геометриях взаимодействия обыкновенной и необыкновенной волн для пленки ПК с большой величиной двулучепреломления. В ooe-e геометрии наблюдается четко выраженный максимум при pump = 1.635 мкм. Его наличие объясняется выполнением условий синхронизма на данной длине волны:

k = 2ko() + ke() – ke(3) 0 (5).

Рис. 2 Зависимости интенсивности 75 ooe-e ooo-o третьей гармоники от длины eee-e волны накачки в различных геометриях взаимодействия обыкновенной и необыкновенной волн для пленки ПК с большой величиной двулучепреломления (образец D, n 0.14).

1.0 1.2 1.4 1.6 1.pump, мкм Измерение ориентационных зависимостей сигнала третьей гармоники от угла между направлением поляризации накачки и оптической осью образца в области выполнения условия (5) также подтвердило достижение режима синхронной ГТГ.

Как можно видеть из рисунка 2, в других геометриях фазовый синхронизм не имеет места, монотонный рост зависимости с увеличением длины волны, главным образом, обусловлен уменьшением поглощения на частоте третьей гармоники в красной области. В образцах с малой величиной двулучепреломления режим синхронной ГТГ также не наблюдался.

В разделе 4.4 описаны эксперименты по измерению ориентационных зависимостей сигнала третьей гармоники вдали от области синхронной ГТГ.

Анализ данных зависимостей позволил определить, что соотношение (3) (3) (3) ((1111 + 31122) / 3333 ijkl)(3 ;,,) для компонент тензора ПК монотонно растет с увеличением пористости, что находится в качественном согласии с моделью эффективной среды, рассмотренной в главе 3.

Результаты измерений эффективности ГТГ в ПК по сравнению с КК изложены в разделе 4.5. Эксперименты проводились в геометрии “на отражение” с использованием в качестве источника накачки фемтосекундной хром-форстеритовой лазерной системы. Типичные ориентационные зависимости от угла между направлением поляризации накачки и оптической осью [001] представлены на рисунке 3.

TH I, отн. ед.

Рис. 3 Ориентационные зависимости сигнала третьей гармоники от поверхности КК и 120 образцов ПК различной пористости в случае, когда 150 регистрируется компонента 1 третьей гармоники с 180 поляризацией параллельной поляризации накачки. Нулевой угол соответствует направлению 210 оптической оси [001]. Все 240 зависимости нормированы на Кристаллический кремний максимум сигнала третьей p = 43 % ( j = 25 мА/см2) гармоники от КК.

p = 53 % ( j = 50 мА/см2) p = 70 % ( j = 120 мА/см2) Сигнал третьей гармоники от ПК увеличивается с ростом пористости и для высокопористых образцов более чем на порядок превышает сигнал от КК.

Последнее нельзя объяснить в рамках модели эффективной среды, предсказывающей уменьшение сигнала при наноструктурировании вследствие удаления части вещества из образца. Наблюдаемый эффект может быть объяснен слабой локализацией света за счет интерференции электромагнитных волн, рассеивающихся на нанокристаллах мезопористого кремния размером несколько десятков нанометров.

В пятой главе описываются эксперименты по формированию низкоразмерных структур на поверхности кремния при ее облучении фемтосекундными лазерными импульсами. Проводится исследование особенностей полученных образцов методами растровой электронной и атомно-силовой микроскопии, а также их линейного и нелинейного оптического отклика.

В разделе 5.1 обсуждаются структурные особенности нано- и микроструктур, полученных на поверхности кремния в процессе ФЛО.

Указанные выше методы микроскопии высокого разрешения свидетельствуют, что при определенных режимах облучения на кремниевых поверхностях могут возникать наноструктуры с латеральными размерами от 100 нм до 200 нм и TH I, отн. ед.

высотой от 1 нм до 20 нм. Такие наноструктуры могут также формировать поверхностные решетки с периодом, близким к длине волны структурирующего излучения. Полосы такой решетки всегда ориентированы перпендикулярно направлению поляризации структурирующего излучения и не зависят от кристаллографической ориентации КК при его облучении.

Характерная картина поверхности образца, полученная в атомно-силовом микроскопе и профиль его сечения представлены на рисунке 4.

Рис. 4 Изображение (а) и поперечное сечение (б) поверхностной решетки, полученной при ФЛО кремниевой пластины с ориентацией поверхности (100) и = 10 Ом·см.

Плотность энергии импульса J Дж/см2, количество импульсов N = 100.

Можно предположить следующий механизм формирования низкоразмерных структур в процессе ФЛО поверхности кремния. При взаимодействии мощных сверхкоротких импульсов с поверхностью происходит абляция кремния, сопровождающаяся возникновением мощной периодически модулированной приповерхностной стоячей волны, обусловленной интерференцией падающего светового поля с волной, рассеянной поверхностными неоднородностями, присутствующими практически на любой реальной поверхности. В результате взаимодействия стоячей волны с веществом формируется поверхностная решетка с периодом близким к длине волны лазерного излучения.

Следует также учесть, что процесс фемтосекундной лазерной абляции сопровождается образованием облака ионизованного кремния в приповерхностной области. Внутри этого облака возможны различные неравновесные процессы, в частности, образование плазмы и окисление кремния при взаимодействии с окружающей воздушной средой. После окончания действия лазерного импульса атомы кремния через определенное время, достаточное для протекания термических процессов (т.е. заведомо превышающее 10–12 с) агломерируют в наночастицы и осаждаются на поверхность. При этом наноагломераты, сформированные на относительно больших временах, могут находиться в жидкой фазе и растекаться по поверхности, что объясняет их большой латеральный размер и меньшую на один-два порядка высоту.

Наличие наноструктур на облученной фемтосекундными лазерными импульсами поверхности кремния также проявляется и в оптическом отклике от нее. В разделе 5.2 описываются результаты экспериментов по измерению КР и ФЛ на наноструктурированных образцах. Особенности спектров КР и ФЛ, а также кинетик ФЛ обусловлены проявлением квантово-размерных эффектов.

Оценки размеров наноструктур по их вкладу в оптический отклик дают значения несколько нанометров и согласуются с данными зондовой микроскопии.

В разделе 5.3 для in-situ исследования динамики образования низкоразмерных структур, формируемых ФЛО, предлагается использовать метод ГТГ. В качестве накачки использовалось излучение от хромфорстеритовой лазерной системы, интенсивность которого была на порядок меньше пороговой величины абляции. Ослабление интенсивности осуществлялось с помощью оптического аттенюатора, что позволило использовать для ФЛО и ГТГ одну и ту же установку и проводить нелинейнооптическую in-situ диагностику без изменения положения луча на кремниевой поверхности относительно структурированной области. Были проведены измерения ориентационных зависимостей интенсивности сигнала третьей гармоники от поверхностных кремниевых структур, сформированных при различных временах экспозиции (см. рис. 5).

Рис. 5 Ориентационные зависимости третьей гармоники для КК с ориентацией поверхности (100) (а) и кремния после облучения 100 (б), 300 (в) and 1200 (г) импульсами. Все графики нормированы на максимальное значение сигнала третьей гармоники от кристаллического кремния.

Из рисунка 5 хорошо видно, что форма ориентационных зависимостей интенсивности третьей гармоники претерпевает существенные изменения с увеличением числа импульсов. Такое поведение объясняется доминирующим вкладом формирующейся в процессе ФЛО поверхностной решетки в распределение локальных полей на поверхности. При достаточно больших временах экспонирования ( 1000 импульсов) форма ориентационных зависимостей для третьей гармоники определяется только расположением оптически наведенной решетки и не зависит от изначальной ориентации кристаллографических осей облучаемого образца.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ И

ОСНОВНЫЕ ВЫВОДЫ В работе рассмотрены линейные и нелинейные оптические свойства кремниевых нано- и микроструктур, полученных методами электрохимического травления и фемтосекундного лазерного облучения поверхности кристаллического кремния. Получены следующие основные результаты:

Pages:     | 1 || 3 |






© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»