WWW.DISSERS.RU

БЕСПЛАТНАЯ ЭЛЕКТРОННАЯ БИБЛИОТЕКА

   Добро пожаловать!


Федеральное государственное бюджетное учреждение Петербургский институт ядерной физики им. Б. П. Константинова

На правах рукописи

Четвериков Юрий Олегович

Развитие методики спин-эхо малоуглового рассеяния нейтронов для исследований конденсированного состояния

01.04.01 – приборы и методы экспериментальной физики

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико- математических наук

Санкт-Петербург 2011

Работа выполнена в Федеральном государственном бюджетном учреждении Петербургский институт ядерной физики им. Б. П. Константинова.

Научный консультант:

доктор физико- математических наук Григорьев С. В.

Официальные оппоненты:

доктор физико- математических наук, профессор Вахрушев Сергей Борисович кандидат физико- математических наук Клементьев Евгений Станиславович

Ведущая организация:

Лаборатория нейтронной физики им. И. М. Франка, Объединенный институт ядерной исследований

Защита состоится ________________ года в 11 часов 00 минут на заседании диссертационного совета Д 002.115.01 при Федеральном государственном бюджетном учреждении Петербургский институт ядерной физики им. Б. П.

Константинова по адресу 188300, Ленинградская обл., г. Гатчина, Орлова Роща.

С диссертацией можно ознакомится в библиотеке ФГБУ ПИЯФ Автореферат разослан __ ноября 2011 года.

Ученый секретарь диссертационного совета Митропольский И. А.

Актуальность проблемы. Малоугловое рассеяние нейтронов (МУРН) несет в себе информацию о структуре вещества на масштабах порядка 1-10нм. Такой диапазон измерительных масштабов делает нейтронное рассеяние востребованным методом исследования наноструктур и наноматериалов, определения структурных особенностей биологических молекул, изучения магнитных доменов и др. В настоящее время в мире работают несколько десятков установок МУРН [1].

Применение эффекта спинового эхо для регистрации малоуглового рассеяния нейтронов (СЭМУРН) расширяет возможности традиционных методов малоуглового и ультра-малоуглового рассеяния. Высокая светосила нейтронного спин-эхо позволяет значительно повысить эффективность решения множества исследовательских задач [2].

Техника спин эхо эксперимента находится в стадии активного развития [3]. Первая установка СЭМУРН построена в 1998 году [4], и к настоящему моменту в мире работают четыре установки, три из которых расположены на реакторе технического университета г. Дельфта (Нидерланды); одна на импульсном источнике нейтронов института ISIS (Великобритания).

Создание спин- эхо установки в ПИЯФ является особенно актуальной задачей в связи с вводом в эксплуатацию реактора ПИК [5]. Установка входит в проект приборной базы реактора.

В цели настоящей работы входят создание экспериментальной установки СЭМУРН на базе реактора ВВР-М в ПИЯФ; исследования крупномасштабных магнитных структур методом спинового эхо; развитие представлений о задачах и исследовательских возможностях метода спинового эхо, поиск путей улучшения характеристик спин-эхо установок;

изучение потенциала многоволнового спинового эхо в исследованиях вещества.

Положения, выносимые на защиту:

1) На реакторе ВВР-М ПИЯФ создана экспериментальная установка СЭМУРН с диапазоном измерительных масштабов 30-300 нм. Первые измерения опалоподобных кристаллов SiO2 демонстрируют высокий потенциал установки.

2) В экспериментах по магнитному рассеянию никелевыми пленками на медной подложке впервые продемонстрированы возможности метода нейтронного спинового эхо в исследованиях магнитных структур.

3) В экспериментах по спиновому эхо с двукратным расщеплением нейтронной волны в одном из плеч установки обнаружена квантовая суперпозиция всех четырех волновых состояний, что означает принципиальную возможность реализации четырехволнового спинового эхо.

4) В результате дисперсионного анализа характеристик действующих установок СЭМУРН выявлено, что неоднородности магнитных полей прецессии ведут к снижению эффективности на один-два порядка, относительно потенциально возможных значений.

5) Сравнением дисперсий модельных спектров спин-эхо установки и стандартной установки МУРН найдена аналитическая зависимость временного выигрыша спин-эхо измерений по сравнению с измерениями на стандартном спектрометре в зависимости от параметров спин-эхо установки и образца.

6) Исследованиями конфигурации спин- эхо установки, распределений магнитных полей; особенностей метода; функциональных зависимостей спин-эхо сигнала предложены новые направления развития методики и техники СЭМУРН.

Научно-практическая значимость. В результате проделанной работы на реакторе ВВР-М в ПИЯФ создана экспериментальная установка СЭМУРН.

Показано, что в измерениях на действующих приборах СЭМУРН существуют значительные потери эффективности, обусловленные техническим несовершенством установок. Предложенное в диссертации развитие методики и техники спинового эхо позволяет значительно повысить эффективность исследований МУРН. Полномасштабная реализация методики СЭМУРН поможет расширить границы применения и обеспечит ряд преимуществ перед альтернативными методами исследований.

Полученные результаты будут востребованы при проектировании, строительстве и эксплуатации установки СЭМУРН для реактора ПИК.

Апробация работы. Научные и методические результаты работы были представлены на следующих конференциях: 3rd European Conference on Neutron Scattering, (ECNS 2003, Montpellier, France); Совещание по применению рентгеновских лучей для исследования материалов (РСНЭ'2003, Москва); Central European Training School on Neutron Scattering (CETSNS 2005, Budapest, Hungary); Spin Echo Workshop (NSE2005, Institut Laue Langevin, Grenoble, France); XXI Совещание по использованию рассеяния нейтронов в исследованиях конденсированного состояния (РНИКС-2010, Москва).

Структура и объем работы. Диссертация состоит из введения, пяти основных глав, заключения, списка литературы и двух приложений (страниц- 115, рисунков- 55).

Во введении обосновывается актуальность темы диссертационной работы, сформулированы задачи исследования. Кратко изложено основное содержание работы, дается характеристика полученных результатов.

В первой главе работы приведено последовательное изложение основных принципов комбинированного использования спинового эхо и малоуглового рассеяния нейтронов для изучения вещества.

Установка СЭМУРН предназначена для измерения пространственных корреляций в реальном пространстве. В квантово- механическом представлении (Рис.1.) действие спин-эхо прибора заключается в зеемановском расщеплении собственных спиновых состояний нейтрона в магнитном поле с последующим пространственным разведением этих состояний в первом плече спин-эхо установки. Поскольку полная энергия ћ нейтрона при входе в однородное магнитное поле B не меняется, то волновые состояния нейтрона расщепляются на k+ ; k-, а разница между ними k находится как:

µnB µnB k± = k0 ±, k = (1) v v где mn, µn и v - масса, магнитный момент и скорость нейтрона, y х соответственно.

Величина - расстояние между расщепленными спиновыми состояниями нейтрона вычисляется как:

m BL2 cotn = (2) 2 h где B - магнитное поле протяженностью l, в котором Рис 1. Установка СЭМУРН, как движется нейтрон c длиной волны интерферометр чувствительный к корреляциям в пространстве [6].

, а 0 - угол между границами магнитного поля и осью пучка. Разделенные части нейтрона с различными спиновыми состояниями взаимодействуют с веществом в различных точках образца, после чего, они сводятся во втором плече, зеркальном первому, и результат взаимодействий виден как их интерференция двух состояний после акта рассеяния.

Зададим начальную поляризацию вдоль оси x (поле B направленно вдоль оси z) и в результате акта рассеяния нейтрона с переданным импульсом Q на выходе установки получим компоненты поляризации Pi:

PX = cos(Q ) PY = sin(Q ) (3) PZ = 0, где Q –проекция вектора рассеяния Q на направление (на рис. 1. ось y).

Поскольку сечение рассеяния (вероятность) симметрична по Q, то после интегрирования получим PY = 0, и только компонента PX будет нести информацию о рассеянии. Изменение поляризации PХ, определяется набором рассеянных и не рассеянных нейтронов:

PZ P'( ) = = (1- s) + s PSC ( ), (4), Pгде P0 - поляризация прошедшего без рассеяния пучка, s - доля рассеянных нейтронов, (1-s) - доля не рассеянных нейтронов, - средняя поляризация рассеянных нейтронов:

PSC ( ) = S(Q)cos(Q )d Q (5) 2 sk0 - здесь S(Q)d2Q - доля нейтронов, рассеянных в интервал волновых векторов d2Q=dQy dQz.

Измеряемая спин-эхо зависимость содержит Фурье преобразование функции рассеяния S(Q), которую, для упругого рассеяния можно записать в виде:

(Qr ) S(Q) = (6) G(r)e d r 2 В свою очередь S(Q) является Фурье образом от пространственной корреляционной функции G(R). Подставляя Ур. (6) в Ур. (5) получим:

GSE ( ) = G(R)e-i(Q R-Q )d RdQYdQZ (7) 2 4 V - - где GSE() - СЭМУРН корреляционная функция, которая равна приведенной поляризации рассеянного образцом нейтронного пучка . После интегрирования по QZ, Z, QY и Y и приняв QX = 0, получаем, что для изотропно рассеивающих частиц GSE() соответствует проекции корреляционной функции образца G(R) на направление [7]. Такое представление хорошо сочетается с квантово-механической картиной пространственного расщепления нейтронной волны показанной на Рис. 1.

Во второй главе сделан обзор существующих спин-эхо установок. В рамках обзора представлена установка СЭМУРН ПИЯФ. Проведен анализ точности измерений и потерь в эффективности современных спин-эхо установок, которые происходят из-за несовершенного технического исполнения. На основе сопоставления спин- эхо установки и стандартной установки МУРН произведена оценка фактора временного выигрыша спинэхо измерений.

Рис. 2. Схема расположения основных узлов спин-эхо установки [6]: (а) - поляризатор; (b) - монохроматор или прерыватель; (c) - первый /вращатель; (d) - магнит поля прецессии; (e) - ведущее поле; (f) - флиппер или токовый экран; (g) - узел образца; (h) - второй /2 вращатель; (i) - анализатор;

(j) - детектор.

Основным преимуществом метода спинового эхо для малоуглового рассеяния является возможность измерения рассеяния на углы в пределах расходимости прямого пучка. Поскольку углы рассеяния тем меньше, чем больше масштаб объекта, то и эффективность установки СЭМУРН по сравнению с традиционными установками будет тем больше, чем больше измеряемый масштаб неоднородностей в образце. Заметим, что техника спинового эхо не требует существенной коллимации первичного пучка, поскольку в этой технике качество кодирования угла рассеяния практически не связано с коллимацией. Таким образом, разрушается обратная связь между интенсивностью падающих нейтронов и разрешением установки.

Все действующие установки СЭМУРН реализованы в рамках одной схемы, представленной на Рис. 2. В Таблице 1. приведены технические характеристики спин-эхо установок. На сегодняшний день для установки ПИЯФ удалось добиться стабильной работы в измерительном диапазоне =30300 нм, при этом планируется увеличение максимального до 3000 нм.

Таблица 1. Технические характеристики Спин-Эхо приборов.

СЭМУРН ПИЯФ SESANS OffSpec Источник нейтронов Реактор, Дельфт Импульсный Реактор, ПИЯФ источник ISIS Монохроматор / ПГ монохроматор Дисковый ПГ монохроматор прерыватель прерыватель 0.209 0.2…1.4 0. (нм) 0.017 0.05 0. / В (Т) 0…0.18 0.017-0.099 0.017, 0.0LB (м) 1.33 1 0.5.5 45…90 0 (град.) Диапазон (нм) 20-10000 50-2000 50-3Сканирование B BB0, . Сечение пучка и длина 5535825 4500* 830 6300* пролета Z,Y,X(мм) Детектор 2.5см 3He трубка полосковый, с 2.5см 3He трубка d= 1.2 мм *- оценивались визуально по фотографиям При создании установки возникает проблема выбора оптимального значения поляризации нерассеянных нейтронов P0. Максимальное значение P0 получаются в случае существенной коллимации нейтронного пучка, которая уменьшает светосилу. Критерий оптимизации – это точность измерения функции GSE(). При ее расчете должно быть учтено совокупное влияние таких параметров эксперимента, как интенсивность падающего пучка ISE; поляризация нерассеянного пучка P0; доля рассеянных нейтронов s;

предполагаемое значение функции GSE() в измеряемой точке . В работе была аналитически получена дисперсия функции GSE() (случайное отклонение экспериментально наблюдаемой величины GSE() от её математического ожидания):

1+ (s(GZ -1) +1)2(1- 2P02) D(GZ ) = (8) ISEs2PПотери в точности измерений происходят из-за технического несовершенства современных установок СЭМУРН. Главные причины падения эффективности – коллимация пучка и низкая поляризация нерассеянных нейтронов P0. Коллимация пучка в спин-эхо установок обусловлена как большой протяженностью установок, при малых размерах щелей, так и ограничением на размеры щелей из-за заметного уменьшения Pпри больших сечениях пучков. Общий коэффициент потерь в измерительной точности наиболее эффективной установки (SESANS ТУ г. Дельфта) оценивается значениями от 100 до 1000 раз (в диапазоне = 1001000 нм; s = 0.010.2; GSE( )= -11). Наибольшие потери в эффективности реализации метода СЭМУРН связаны с низкой поляризацией P0. Особенно это заметно при малых s порядка 0.01.

Потенциал установки спинового эхо можно оценить путем сопоставления со стандартным прибором МУРН с кольцевым либо 2D детектором. Удобно использовать упрощенную модель расчета, представляющую некоторую идеализацию процесса рассеяния, которая заключается в представлении точечного рассеивателя без поглощения и некогерентного рассеяния. Для задачи экспериментального нахождения радиуса разбавленных монодисперсных сфер фактор временного выигрыша спин-эхо измерений по сравнению со стандартной техникой МУРН рассчитывается как (по аналогии с [2]):

N tSANS 1 (NR)= 2 -3ln(i6(i / N)sP02SEi -1) +1)2(1- 2P02)) (9) tSE N / N) (1+ (s(1/ i=где R - приблизительная величина измеряемого радиуса; N - число разрешенных экспериментальных точек (xmax/N-расстояние между точками по шкале х равно разрешению спектрометра по этой шкале), SE- телесный угол нейтронного пучка спин-эхо прибора (предполагаются одинаковые потоки нейтронов и сечения пучков для СЭ и стандартной установки МУРН с кольцевым или 2D детектором).

Масштаб исследуемой структуры определяет сравнительную эффективность установки. Для параметров эксперимента s=0.1, N= эффективность лучшей из действующих спин-эхо приборов будет выше, чем у стандартных установок, когда радиус исследуемых частиц больше Reff=1нм. Совершенствование спин-эхо техники приведет к значительному снижению Reff. При увеличении SE до максимального значения угла расходимости пучка внутри нейтроновода с отражающей способностью m=2, а значения P0 до 0.95, порог Reff понизится до 20нм.

В третьей главе демонстрируются результаты экспериментов СЭМУРН.

Исследования магнитного рассеяния на доменной структуре никелевой пленки были проведены на установке SESANS в Дельфте, тогда как исследование опалоподобных кристаллов SiO2 сделаны на установке СЭМУРН ПИЯФ.

Для изучения магнитного рассеяния важным является факт переворота поляризации в процессе магнитного рассеяния, что позволяет исключить обычный -флиппер для наблюдения спинового эхо, при условии, что магнитное поле первого плеча сонаправлено с полем второго плеча. Таким образом, производя измерения одного и того же образца с флиппером и без него, можно простым образом разделить вклады магнитного и ядерного рассеяния. Магнитное СЭМУРН рассеяние описывается следующим образом:

Pm = P0G( )(x )e- x (10) здесь x – доля нейтронов, рассеянных с переворотом спина, x – толщина образца.

Установлено, что для всех образцов в режиме ядерного рассеяния измеренная величина Р'() не изменяется с , что говорит об отсутствии ядерных неоднородностей.

На Рисунке 3 (а) представлена поляризация, измеренная в режиме магнитного рассеяния. Минимальное значение P' наблюдается при = 3 мкм, а максимальные значения при = 0 и 6 мкм. Максимумы и минимумы на Рис.

3 показывают, что противоположно направленные намагниченности соседних доменов коррелируют на расстояниях 6 и 3 мкм, соответственно.

а) б) Рис. 3. P’ в зависимости от “магнитном” режиме измерений: (a) с образцом и без образца; (б) для образцов различной толщины 10, 15 и мкм На рисунке 3 (б) показана поляризация как функция спин-эхо длины для Ni пленок с толщиной слоя 10, 15 и 21 мкм. Все кривые имеют похожую форму, но по-разному масштабированы по обеим осям P' и . Корреляционная длина доменной структуры D (ширина домена) определена как величина при P’min, и демонстрирует линейную зависимость отношения толщины слоя к ширине домена с L/D=5.1. Для образца с толщиной Ni cлоя 21 мкм корреляционная функция измерена при различных температурах от 300 K до 630 K. Кривые при разных температурах масштабируются по разному по оси P', но их форма не меняется. Можно заключить, что ширина домена не изменяется с температурой.

В качестве образцов для первого эксперимента на установке СЭМУРН ПИЯФ выбраны поликристаллы опалоподобных структур, состоящие из монодисперсных сфер SiO2. Сферы образуют трехмерную плотнейшую упаковку, поэтому период кристалла d определяется диаметром сфер. Для измерений были выбраны 3 образца с диаметром сфер d = 270 ± 26 нм, 405 ± 10 нм и 516 ± 8 нм.

На рисунке 4 показаны зависимости P' для трех измеренных образцов.

Измерения проводились в режиме ядерного рассеяния. Корреляционная функция поликристалла G(R) содержит в себе осцилляции с периодом близким к периоду кристалла, угасающие с увеличением R. Но поскольку периоды измеряемых образцов больше максимально доступного значения , то на приведенных зависимостях модуляций не видно. Только в случае образца с d = 270 нм видно возрастание P' при большом , что говорит о близости максимума функции G(R) при 270 нм.

Функцию G(R) можно представить как сумму 1, d=320 nm d=400 nm автокорреляционной и парной 0, d=500 nm 0,8 корреляционной функций. В 0,малых основной вклад в G(R) 0,будет давать автокорреляционная 0,функция, поэтому для подгонки 0,0 50 100 150 200 2экспериментальных данных (nm) можно использовать уравнение Рис. 4. P’ в зависимости от для образцов опалоподобных кристаллов GSE() для МДС, выведенное в SiO2.

работе [7]:

2 1 GSE ( ) = 1 1 + 8 R + 2 R (11) 2 2 1 1 4R ln R / 2 + 4 - R 2 R На Рисунке 4 сплошными линиями показаны кривые аппроксимации зависимостью exp(s(1-GSE())) с RSE270= 132.4 ± 5.9 нм; RSE405= 170.0 ± 6.6 нм;

RSE516= 179.8 ± 9.3 нм. Таким образом, результаты аппроксимации демонстрируют, что полученные значения RSE для образцов с большими радиусами частиц несколько меньше фактических. Такое несоответствие связанно как с ограничением измерительной шкалы . Тем не менее, увеличение RSE при переходе от образца с d = 270 нм к образцу с d = 516 нм говорит о чувствительности установки к размеру сфер.

P' В Четвертой главе представлены результаты экспериментов по изучению спин-эхо сигнала для четырехволнового пакета, расщепленного методом разделенных осциллирующих полей. Результаты, описанные в этой главе, получены на реакторе ВВР-М ПИЯФ.

Схема четырехволнового спинового эхо показана на Рис. 5. Четыре нейтронные волны, разведенные в первом плече на расстояния (1-2, 2-3, 3-4, 1-4, 1-3, 2-4) проникают в образец и рассеиваются в четырех различных точках одновременно r1, r2, r3, r4. После Рис. 5. Схема четырехволнового спинового эхо.

акта рассеяния второе спин эхо плечо, аналогичное первому, компенсирует действие первого, так что на выходе установки все четыре волны интерферируют друг с другом.

Двукратное расщепление в такой схеме достигается за счет комбинации режимов спинового эхо: классического и резонансного [8, 9]. В классическом режиме разделение волновых векторов k+ и k- происходит в постоянных магнитных полях до и после рассеивающего образца (см. Рис. 1). В резонансном спиновом эхо дополнительное расщепление волновых векторов k++ и k-- появляется за счет переворота спина нейтрона в резонансной катушке (РК) - системе магнитных полей, состоящей из постоянного поля Bи радиочастотного поля, настроенного в резонанс с прецессией спина.

Причем, расщепление происходит на выходе нейтрона из постоянного поля РК. Вторая РК, расположенная по ходу движения нейтрона, способна полностью убрать расщепление волновых векторов. Вероятность дополнительного расщепления определяется амплитудой радиочастотного поля РК. Если 0 < < 1, то каждая нейтронная волна, проходящая через РК, дополнительно расщепляется на две, и, в результате, число волн удваивается.

Полноценная реализация четырехволнового спинового эхо является трудновыполнимой задачей, связанной со множеством технических трудностей. В данной работе была выполнена её частичная реализация - одно плечо СЭ прибора работало в классическом режиме, другое в режиме двукратного расщепления. Цель данной работы - демонстрация квантовой природы интерференции четырех волновых состояний расщепленной нейтронной волны.

На Рис. 6 показаны схемы =расщепления волн, использованные в эксперименте. Возможны три =экспериментальных режима:

классическое спиновое эхо (а), если = 0 (радиочастотное поле 0<<выключено); спиновое эхо c одним резонансным плечом (б); спиновое эхо c двукратным расщеплением в одном плече (в).

Рис. 6. Схемы расщепления в Зависимость поляризации пространстве k-x, для проведенного эксперимента нейтронов от поля магнитов BM1(BM2) для режима двукратного расщепления с = 0.5 показана на Рис.7.

Экспериментальная кривая состоит из 3-х наложенных друг на друга спинэхо сигналов, центры которых смещены относительно друг друга.

Положения максимумов сигналов слева и справа соответствует положениям максимумов классического ( = 0) и "резонансного" ( = 1) спин-эхо, полученных при тех же полях (BM3=BM4=35 мT). Однако центральный сигнал является новым элементом, обусловленным интерференцией “чистых” состояний.

Волновые состояния классического и "резонансного" спиновых эхо являются взаимоисключающими, поэтому проявление их интерференции является свидетельством квантовой суперпозиции волн вовлеченных в образование спиновых эхо. Существование такого сигнала доказывает факт одновременного сосуществования всех четырех состояний внутри одного нейтрона. Отметим, что возможность расщеплять нейтронную волну на множество частей открывает новые перспективы в развитии нейтронного спинового эхо. Прежде всего, это потенциальная способность исследования корреляционных функций высокого порядка (трехчастичных и более).

Реализация четырехволнового спинового эхо представляется многообещающей техникой эксперимента исследования твердого тела.

Однако, до сих пор не существует полного понимания механизма взаимодействия между многоволновым нейтронным пакетом и многочастичным ансамблем в образце. Учет многочастичных корреляций в спин эхо сигнале является сложной задачей.

1,В случае учета только парных 0,корреляций результирующий 0,спин-эхо сигнал многоволновой -0,интерференции представляется -1,0 как сумма двухволновых спин-эхо 20 30 40 50 60 сигналов, но в отличие от этой B(mT) суммы, в многоволновом режиме Рис. 7. Спин-эхо сигнал число измеряемых точек и двукратного расщепления волн в дисперсия величины резонансной катушке с, = 0.как функция поля магнитов M1 и GSE(*n)=GMW() будут меньше.

M2, при полях BM3=BM4=35 mT.

Фактор временного выигрыша в измерении N-волнового сигнала в приближении парных корреляций, по сравнению с суммой сигналов двухволновой интерференции будет (N/2)2. Аналогично Ур. (7) можно вывести функцию GMW() для случая равных амплитуд волн I II III IV и 12= 23= 34:

CSE P/A N -(N - n)cos(n Q) n=GMW ( ) = dQ (12) S (Q) N -sk0 (N - n) n=Интерференция N волн разнесенных друг от друга на равные промежутки n,n+1 есть усреднение корреляций на расстояниях кратных n,n+1. Поэтому многоволновое спиновое-эхо может использоваться для более эффективного измерения периодических модуляций корреляционной функции G(R).

Отличие в поведении GSE и GMW проиллюстрировано на Рис. 9 (б,в) на примере модели поликристаллического рассеивателя с двумя периодами (d1 = 100 нм и d2 = 70 нм), показанной на Рис. 9 (а) Two-wave Spin-Echo Four-wave Spin-Echo 0,1,1, S(Q) 1,0 MP2’ P1 P 1, M SZ(Q) 0,0,0,0,0,0,0,0,0,-0,0,2 0,5 1,0 1,0,0,0,-0,-0,-0,-0,0,0,02 0,04 0,06 0,08 0,0,0 0,5 1,0 1,5 2,0 2,5 3,0 3,5 4,0,0 0,5 1,0 1,5 2,0 2,5 3,0 3,5 4, (100*nm) Q Z (100*nm) Рис. 9. Модельные спектры поликристаллического рассеивателя (а) Рассеяние на поликристалле, как функция Q. Корреляционные функции GMW() приведенной модели рассеяния: (б) корреляционная функция СЭМУРН GSE(), (в) 4-х волновая корреляционная функция G4W() В приведенном примере видны особенности многоволнового спинового эхо по сравнению со стандартным двухволновым при измерении периодических модуляций функции G(R). Заостренная форма пиков кривой G4W() позволяет определить период модуляций при меньшем количестве измеряемых точек, тогда как разделение пиков по измерительной шкале позволяет наблюдать отдельно поведение каждого пика.

В пятой главе приведен анализ путей увеличения эффективности СЭМУРН прибора и расширения круга решаемых задач.

Основной причиной снижения эффективности существующих приборов является неоднородность магнитного поля по сечению нейтронного пучка.

Z SE 4W G G S(Q); S (Q) Из-за неоднородности, даже в отсутствии рассеивателя, поляризация на выходе из прибора PF меньше, чем поляризации на входе в прибор PI.

На Рисунке 8 построены зависимости PF/PI от интеграла магнитного поля – BL = B(r)dr. Символы обозначают экспериментальную зависимость с PI=0.85, линия - функцию, посчитанную в простейшем предположении о нормальном Experiment 1, Calcularion:

(dBL/dr)/BL=5.5*10-5(1/mm) распределении отклонений фазы 0, = nBr/vn. Хотя нет точного 0,0,совпадения экспериментальных 0,точек с расчетной зависимостью, 0,но полученная аппроксимацией 0,00 0,02 0,04 0,BL(T*m) величина относительной Рис. 8. Зависимость поляризации погрешности [d(BL)/dr]/(BL) = нерассеянного пучка как функция величины полевого интеграла BL.

6*10-5 1/мм дает представление о порядке величины средней однородности полевого интеграла установки.

Приведенная зависимость соответствует расходимости нейтронного пучка = 0.12o, однако, такая угловая расходимость пучка в 5 раз ниже потенциального значения = 0.61o для пучка из нейтроновода с m=2.

Использование всего пучка на порядок повышает требования к однородности полевого интеграла. Минимизировать влияние расходимости на качество поляризации можно уменьшением длины установки (при сохранении BL, т. е.

увеличении B).

В соответствии с Ур. (1.8) улучшение качества поляризации P0 до значений порядка 0.98-0.99 позволит исследовать объекты с малым рассеянием, порядка 0.01 – 1 % рассеянных нейтронов, на сегодняшний день не доступные установкам СЭМУРН.

В отличии от традиционных методов в СЭМУРН существует возможность пространственного разрешения рассеяния. Гипотетически, спин-эхо установка может использовать всё сечение нейтроновода (порядка 3х10 см).

F I P /P Для образцов с большой площадью поперечного сечения (имеется в виду размер образца) использование широкого пучка увеличит эффективность измерений по сравнению с традиционной техникой измерения рассеяния (у стандартных спектрометров характерное сечение пучка порядка 1 см2) и позволит исследовать образцы с пространственно неоднородным распределением структуры (без дополнительных коллимаций достижимо пространственное разрешение порядка 1 см).

В рамках СЭМУРН так же возможна высокоэффективная реализация метода нейтронной рефракционной интроскопии [10]. С учетом преломления нормированные компоненты поляризации PX и PY из Ур. (3) находятся как:

PX / P0 = P '( )cos(QRef ) (13) PY / P0 = P '( )sin(QRef ) где P'( )- поляризация рассеянного пучка, задаваемая уравнениями (4-7); QRef - проекция изменения волнового вектора нейтрона за счет преломления.

Тепловые нейтроны обладают сравнительно низким показателем преломления в твердом теле, так что величина вектора преломления kRef, при преломлении на призме с углом встречи 10o 45o будет порядка 5*10-20*10-5 нм-1, что доступно спин- эхо установки с максимальным значением порядка 10 мкм.

Для составления двухмерного образа формы необходимо пространственное разрешение. Поскольку, в случае преломления сcl >> scat, то пространственное разрешение можно увеличить дополнительной коллимацией пучка. Легко посчитать, что для измерения одной экспериментальной картины с разрешением 0.8 мм время экспозиции составит порядка 1 часа.

В заключении сформулированы основные результаты данной работы.

Выводы 1) Создана экспериментальная установка СЭМУРН в ПИЯФ. Доступный диапазон измерительных масштабов установки 30-300 нм. На созданной установке были произведены измерения опалоподобных поликристаллов, состоящих из монодисперсных сфер SiO2 с диаметром d = 270 нм, 405 нм и 516 нм. Из проведенных измерений видно, что установка СЭМУРН ПИЯФ является эффективным чувствительным прибором измерения пространственных корреляций.

2) Проведены экспериментальные исследования малоуглового магнитного рассеяния никелевыми пленками на медной подложке.

Эксперименты впервые демонстрируют возможности метода СЭМУРН в исследовании магнитных структур. Результаты экспериментов следующие:

(i) Получены корреляционные функции пространственного распределения доменов как для образцов с толщинами Ni пленки от 10 до 21 мкм, так и для образцов, состоящих из нескольких пленок; (ii) Показана температурная эволюция доменной структуры Ni пленки в интервале температур от 300 до 630 K.

3) Проведены экспериментальные исследования спинового эхо с двукратным расщеплением нейтронной волны в одном плече спин-эхо прибора. Обнаруженный в этом режиме интерференционный сигнал доказывает факт одновременного сосуществования четырех волновых состояний нейтрона. Такое расщепление волновых состояний является необходимым условием реализации многоволнового нейтронного спинового эхо.

4) Произведен анализ продуктивности установок СЭМУРН. Получена аналитическая формула позволяющая рассчитать точность проводимых измерений в зависимости от варьируемых параметров эксперимента.

Показано, что для эффективного использования спин-эхо установок в исследовании образцов с малым сечением рассеяния (1% рассеянных нейтронов) необходимо добиваться значений поляризации P0 выше 0.95, тогда как на современных СЭМУРН приборах P00.85.

5) Выполнен сравнительный анализ эффективности спин-эхо установок со стандартной установкой МУРН. Для модели рассеяния на разбавленных монодисперсных сферах выведена аналитическая формула, позволяющая рассчитать относительную эффективность измерений спин-эхо установке по сравнению со стандартным спектрометром. Продемонстрировано, что эффективность лучшей из действующих спин- эхо установок может быть выше чем у стандартного спектрометра. При доле рассеянных нейтронов в 10% такая ситуация реализуется, когда радиус исследуемых частиц Reff больше 150нм. Улучшение характеристик спин-эхо спектрометров может снизить этот порог до Reff=20нм.

6) Дисперсионный анализ корреляционной функции СЭМУРН, анализ параметров магнитного поля и геометрии спин-эхо прибора выявил следующие направления развития методики и техники спинового эхо: (i) повышение однородности поля, уменьшение протяженности установки вдоль нейтронного пучка позволит повысить эффективность установки на 1-порядка; (ii) пространственное разрешение установки позволит проводить измерения либо материалов с пространственно неоднородным распределением структурных элементов, либо нескольких образцов одновременно; (iii) возможность измерения преломления на сверхмалые углы в методе СЭМУРН позволит использовать его в рефракционной нейтронной интроскопии; (iv) моделирование многоволнового спинового эхо демонстрирует высокую эффективность при выделении периодических модуляций корреляционной функции.

Публикации. Основное содержание данной работы изложено в следующих публикациях:

1. Neutron-multiwave-interference experiments with many resonance coils S. V.

Grigoriev, Yu. O. Chetverikov, A. V. Syromyatnikov, W. H. Kraan, and M. Th.

Rekveldt Phys. Rev. A, v. 68, (2003) 033603 p 2. Neutron multiwave interference experiments with many resonance coils S.V.

Grigoriev, Yu.O. Chetverikov, W.H. Kraan, M.Th. Rekveldt Physica B 3(2003) 243–23. Neutron multiwave-interference experiments with many resonant coils: the test experiment. S.V. Grigoriev, Yu.O. Chetverikov, L.A. Axelrod, A.V.

Syromyatnikov, W.H. Kraan, M.Th. Rekveldt Physica B, 350 (2004) E1039E104. Multilevel interference of a neutron wave S. V. Grigoriev, Yu. O. Chetverikov, S. V. Metelev, and W. H. Kraan Phys. Rev. A, v. 74, (2006) 043605 p. 5. Multiple scattering in magnetic SESANS. W. H.Kraan, V.N. Zabenkin, Yu.O.

Chetverikov, M. Th. Rekveldt, C.P. Duif, S.V. Grigoriev, Physica B, 3(2007) 79-6. Spin-echo small-angle neutron scattering study of the domain structure of an Ni layer on a Cu substrate S. V. Grigoriev, Yu. O. Chetverikov, V. N.

Zabenkin,Wicher H. Kraan, M. Th. Rekveldt and N. van Dijk J. Appl. Cryst.

(2007). 40, 111–17. Нейтронное многоволновое спиновое эхо Ю. О. Четвериков, В. В.

Пиядов, Л. А. Аксельрод, А. А. Сумбатян, С. В. Григорьев Поверхность.

Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования (2011), 7, 13–Список литературы [1] World Directory of SANS Instruments available for outside users [электронный ресурс] Web- мастер Ralf SCHWEINS, The Large Scale Structures group ILL 2010 — Режим доступа: http://www.ill.eu/instrumentssupport/instruments-groups/groups/lss/more/world-directory-of-sansinstruments/,свободный.— Загл. с экрана, Яз. англ.

[2] Wim G. Bouwman, Roger Pynn, M. Theo Rekveldt, Physica B 350 (2004) 787–790.

[3] F. Mezei, Z. Physik 255 (1972) 1[4] M. Th. Rekveldt. — Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. B 114 (1996) 3663[5] Реактор ПИК Проекты нейтронных исследований, экспериментальных установок и оборудования [электронный ресурс]/под редакцией чл.

Корр. РАН В. А. Назаренко, ПИЯФ РАН, Гатчина 2002— Режим доступа: http://nrd.pnpi.spb.ru/sbornik/sbornik.page1.htm,свободный.— Загл. С экрана.

[6] Jeroen PLOMP Spin-echo development for a time-of-flight neutron reflectometer, Universal Press, Veenendaal (2009) 1[7] Timofei Krouglov, Ignatz M. de Schepper, Wim G. Bouwman and M. Theo Rekveldt, J. Appl. Cryst. 36, (2003) 117-1[8] N.F. Ramsey, Phys. Rev. A 48, (1993) [9] T. Keller, R. G.ahler, H. Kunze, R. Golub, Neutron News 6 (1995) [10] F. Pfeiffer et. al., Phys. Rev. Letters 96, (2006) 215505 p. Благодарности Автор работы выражает благодарность своему другу и учителю С. В.

Григорьеву, за многочисленные плодотворные дискуссии, постоянную помощь и поддержку. Отдельные благодарности автор выражает своим коллегам Л. А. Аксельроду, В. Краану, В. Н. Забенкину, И. М. Лазебнику, А.

А. Сумбатяну, без которых данная работа была бы не возможна. Автор признателен коллективу отдела исследований конденсированного состояния ПИЯФ и лично А. И. Окорокову, В. В. Пиядову, Р. П. Дмитриеву, В. А.

Дядькину, А. П. Чумакову, за помощь в работе.







© 2011 www.dissers.ru - «Бесплатная электронная библиотека»

Материалы этого сайта размещены для ознакомления, все права принадлежат их авторам.
Если Вы не согласны с тем, что Ваш материал размещён на этом сайте, пожалуйста, напишите нам, мы в течении 1-2 рабочих дней удалим его.